煤制氢装置二氧化碳捕集流程模拟与对比.pdf

二氧化碳捕集第 48 卷第 3 期低碳化学与化工Vol.48 No.3Jun.2023Low-carbon chemistry and chemical Engineering2023 年 6 月煤制氢装置二氧化碳捕集流程模拟与对比王照成，郑李斌，李繁荣（中国五环工程有限公司，湖北武汉430223）摘要：煤化工是中国碳排放的重要来源之一。对煤化工装置进行碳减排，是实现煤化工产业健康可持续发展的必要途径。基于Aspen Plus流程模拟软件，对煤制氢装置中两种二氧化碳（CO2）捕集流程（尾气低温分离、改造原低温甲醇洗）进行了模拟计算；探究了主要操作参数对CO2回收率、产品中CO2物质的量分数及运行成本的影响，获得了各流程优选的操作参数；同时，以年捕集CO2能力为 100 104 t规模为基准，对两种流程的模拟结果进行了对比。结果表明，尾气低温分离流程的CO2回收率比改造原低温甲醇洗流程高 19.18%，从而可以回收更多的CO2。但是，改造原低温甲醇洗流程的捕集成本较低，仅为尾气低温分离流程的 54.31%，因此在经济性上更有优势。关键词：煤制氢；低温甲醇洗；二氧化碳捕集；尾气低温分离；流程模拟中图分类号：TQ54文献标志码：A文章编号：2097-2547（2023）03-148-06Simulation and comparison of carbon dioxide capture processes in coal-to-hydrogen unitsWANG Zhaocheng,ZHENG Libin,LI Fanrong(Wuhuan Engineering Co.,Ltd.,Wuhan 430223,Hubei,China)Abstract:Coal chemical industry is one of the significant sources of carbon emissions in China.Implementing carbon reduction in coal chemical units is a necessary approach to achieve healthy and sustainable development of the coal chemical industry.Based on Aspen Plus process simulation software,the carbon dioxide(CO2)capture processes(low-temperature tail gas separation,revamped rectisol wash)in the coal-to-hydrogen unit were simulated and calculated.The effects of main operating parameters on CO2 recovery rate,CO2 mole fraction in the product and operating costs were explored,and the optimal operating parameters for each process were obtained.Meanwhile,taking the annual CO2 capture capability of one million tons as a basis,the simulation results of the two processes were compared.The results show that the CO2 recovery rate of the low-temperature tail gas separation process is 19.18%higher than the revamped rectisol wash process,thus it can recover more CO2.However,the capture cost of the revamped rectisol wash process is lower,only 54.31%of the low-temperature tail gas separation,so it has economic advantages.Keywords:coal-to-hydrogen;rectisol wash;carbon dioxide capture;low-temperature tail gas separation;process simulation收稿日期：2023-03-25；修回日期：2023-04-12。第一作者：王照成（1984），硕士，高级工程师，注册化工工程师、咨询工程师，研究方向为煤化工及天然气化工净化技术，E-mail：。温室气体排放所引起的环境问题日益加剧，已经引起国际社会的普遍关注1-3。作为碳排放大国，中国于 2020 年提出“双碳”战略目标，即二氧化碳（CO2）排放力争于 2030 年前达到峰值，努力争取2060 年前实现碳中和4-5。目前，中国碳排放量位居世界第一，2021 年中国碳排放量约为 119 108 t，约占全球碳排放量的三分之一6。其中，大部分碳排放来源于化石能源的消费7。煤化工行业作为化石能源消费的主要行业之一，是中国碳排放的重要来源。由于煤化工的碳排放具有CO2浓度高，排放集中的特点，相对于其他领域，具有捕集成本低的优点，因此成为CO2捕集和利用重点推广的领域8-11。如何利用捕集后的CO2是根本上实现碳减排的关键，CO2的利用途径主要有地质利用或封存（CO2 驱油，CO2咸水层封存等）、化学利用和生物利用等12-13。其中化学利用及生物利用目前处于研发阶段，尚未发展成熟，暂时无法实现CO2的规模化利用6。地质利用或封存近年来在中国得到了长足发DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20230107第 3 期王照成等：煤制氢装置二氧化碳捕集流程模拟与对比149展，成为现实可行的碳利用途径。中国石油、延长石油和国家能源集团等多个企业实施了地质利用或封存示范项目12,14-16。煤化工装置的碳排放主要在低温甲醇洗单元，一般是以尾气形式排向大气。低温甲醇洗尾气中的CO2物质的量分数一般在 80%以上，需要进一步捕集提纯。目前，工业气体碳捕集方法主要有溶剂吸收法、变压吸附法、膜分离法和低温分离法17-20。低温甲醇洗尾气属于高浓度CO2气源，宜采用低温分离法。另外，也可以对原有低温甲醇洗流程进行改造，增加二氧化碳产品塔，在CO2进入尾气之前进行闪蒸分离，得到高浓度的CO2气体产品。目前虽然有些煤化工装置已经实施了二氧化碳捕集示范项目，但是对于煤化工装置二氧化碳捕集流程模拟的报道较少，特别是对于煤化工装置中不同二氧化碳捕集流程的对比尚未见报道。本工作基于制氢能力为 13.5 104 m3/h（标准状况计）的煤制氢装置，实施碳捕集以用于地质利用或封存。采用Aspen Plus V10.0 软件，分别针对尾气低温分离，以及改造原低温甲醇洗两种二氧化碳捕集流程进行模拟计算；分析不同操作参数对CO2回收率、产品中CO2物质的量分数及运行成本的影响；同时，以年捕集CO2能力 100 104 t规模为基准，对两种流程的模拟结果进行对比。本研究可为煤制氢装置中二氧化碳捕集流程的选择及设计提供参考。1流程描述典型的煤制氢装置流程如图 1 所示，其主要由空分单元、煤气化单元、CO变换单元、低温甲醇洗单元、氢气提纯单元和硫回收单元组成21。由于煤制氢装置的主要产品是氢气，大量的CO2以尾气形式排放至大气中。因此需要对低温甲醇洗单元排放的CO2进行捕集，以实现碳减排。如前言所述，对低温甲醇洗单元排放的CO2进行捕集，既可以对尾气进行进一步提纯（即尾气低温分离流程），也可以对原有低温甲醇洗流程进行改造。在本节中，首先对原低温甲醇洗流程进行介绍，然后分别对尾气低温分离流程和改造原低温甲醇洗流程进行描述。图 1煤制氢装置流程Fig.1Process flow of coal-to-hydrogen production unitC01甲醇洗涤塔；C02硫化氢浓缩塔；C03热再生塔；C04甲醇水分离塔；C05氮气气提塔；E01A、E01B原料气冷却器；E02、E03、E06、E07、E08甲醇/甲醇换热器；E04、E05甲醇/工艺气换热器；E09、E11再沸器；E10甲醇废水换热器；K01循环气压缩机；P01、P02、P03、P04、P05、P06甲醇泵；S01、S02、S03、S04闪蒸分离罐。图 2原低温甲醇洗流程Fig.2Process flow of original rectisol wash1.1原低温甲醇洗流程本研究基于煤制氢装置，其原低温甲醇洗流程如图 2 所示。来自变换单元的变换气经过降温并分离冷凝液后，进入甲醇洗涤塔（C01）底部，在甲醇洗涤塔内通过甲醇洗涤脱除变换气中的H2S和CO2等酸性气体，并在塔顶得到净化气。由于甲醇吸收H2S的能2023 年第 48 卷低碳化学与化工150力高于CO2，因此甲醇洗涤塔上部为脱碳段，下部为脱硫段，H2S及部分CO2在脱硫段脱除，剩余CO2在脱碳段脱除，脱碳段的部分富碳甲醇作为脱硫段的洗涤液。来自甲醇洗涤塔的富碳甲醇和富硫甲醇经过降温后进入闪蒸分离罐（S02 和S03），回收H2和CO等有效气体，闪蒸气经循环气压缩机（K01）压缩后和变换气混合。闪蒸分离后的富碳甲醇和富硫甲醇分别送至硫化氢浓缩塔（C02）顶部和中上部继续进行减压闪蒸，在硫化氢浓缩塔内，富碳甲醇和富硫甲醇中的CO2闪蒸出来，从塔顶作为尾气离开，塔底的富硫甲醇经泵加压并换热后送至氮气气提塔（C05）顶部，在氮气气提塔底部通入低压氮气进一步降低富硫甲醇内CO2的含量。氮气气提塔底部的富硫甲醇送至热再生塔（C03）分离出H2S和COS等酸性气体，塔底得到贫甲醇送至甲醇洗涤塔作为洗涤甲醇。低温甲醇洗产生的含水甲醇在甲醇水分离塔（C04）中进行分离，塔顶得到甲醇蒸汽送至热再生塔，塔底得到含少量甲醇的废水送出界区外。1.2尾气低温分离流程图 3 为低温甲醇洗尾气低温分离流程图，来自低温甲醇洗的尾气首先进入尾气分离器分离夹带的液体，然后进入尾气压缩机进行压缩。增压后的尾气进入净化器除去尾气中的水和甲醇等杂质，然后依次经过不凝气换热器和二氧化碳液化器进行降温液化，二氧化碳液化所需要的冷量主要由氨冰机提供。液化后的CO2进入二氧化碳分离器进行气液分离，分离器底部得到液体二氧化碳，经泵加压后作为产品送出，分离器顶部得到的不凝气减压后，经不凝气换热器回收冷量后放空。C06二氧化碳产品塔；E01C原料气冷却器；E12甲醇/工艺气换热器；K02二氧化碳压缩机；P07、P08甲醇泵。图 4改造原低温甲醇洗流程Fig.4Process flow of revamped rectisol wash图 3尾气低温分离流程Fig.3Process flow of tail gas low-temperature separation 1.3改造原低温甲醇洗流程改造原低温甲醇洗流程如图 4 所示（虚线框内为主要改造部分），其主要流程和原低温甲醇洗工艺流程类似，主要改造内容为增加了一台二氧化碳产品塔，及相应的二氧化碳产品气换热及增压设备。闪蒸分离回收有效气体后的富碳甲醇和富硫甲醇首先送至二氧化碳产品塔（C06）进行减压闪蒸，塔顶得到的CO2产品气经过换热后，经二氧化碳压缩机（K02）压缩后作为产品送出，二氧化碳产品塔上部和底部的富碳甲醇和富硫甲醇经泵加压后，分别送至硫化氢浓缩塔顶部和中上部继续进行减压闪蒸。其他流程同原低温甲醇洗工艺 流程。第 3 期王照成等：煤制氢装置二氧化碳捕集流程模拟与对比1512设计基础及模拟方法2.1原料参数对于尾气低温分离流程，其原料为低温甲醇洗排放的尾气，温度为 25.5 C，压力为 0.005 MPa，组成如表 1 所示。表 1低温甲醇洗尾气组成Table 1Compositions of rectisol wash tail gas组分H2N2COArCH4CO2CH3OH H2O物质的量分数/%0.183 10.773 0.033 0.002 0.005 87.5980.0071.399对于改造原低温甲醇洗流程，其原料为闪蒸分离回收有效气体后的富碳甲醇和富硫甲醇，温度为-35.0 C，压力为 1.030 MPa，其组成如表 2 所示。表 2富碳甲醇和富硫甲醇组成Table 2Composition of CO2 rich methanol and H2S rich methanol组分H2N2COH2SCH4CO2CH3OH H2O物质的量分数（富碳甲醇中）/%0.051 0.024 0.010 0.000 0.001 23.826 75.708 0.380物质的量分数（富硫甲醇中）/%0.050 0.024 0.009 0.110 0.001 24.708 74.719 0.3792.2产品要求本研究捕集的CO2产品用于地质利用或封存，CO2物质的量分数需达到 90%以上6。同时为了便于进行捕集成本比较，两种流程的CO2产品均加压至10.0 MPa后，采用管道进行输送。2.3模拟方法采用Aspen Plus V10.0 软件对两种流程进行建模及计算，研究了不同操作参数对CO2回收率、产品中CO2物质的量分数及运行成本的影响。同时以年捕集CO2能力 100 104 t规模为基准，对两种流程的捕集成本进行了比较。物性方法选择PENG-ROB状态方程。对于尾气低温分离流程，主要的操作单元为压缩机、分离器、换热器和泵。对于改造后低温甲醇洗流程，仅针对改造部分进行建模计算，其主要的操作单元为塔器、压缩机、换热器和泵。主要操作单元模型设置如表 3 所示。表 3主要操作单元模型设置Table 3Model settings for main operating units操作单元塔器压缩机分离器泵模型RadfracMComprFlash2Pump2.4CO2回收率及捕集成本计算CO2回收率为产品中CO2的质量流量和原料中CO2的质量流量的比值。CO2捕集成本为捕集 1 t CO2的成本，由运行成本和投资成本组成。运行成本主要是指压缩机和泵等设备消耗的电和循环水费用。运行成本计算公式为：(1)式中，OC为运行成本，CNY/t；Wi为不同设备的年耗电量，kWh/a；Pe为电价，取 0.4 CNY/(kWh)；Qcw,i为不同设备的年循环水消耗量，t/a；Pcw为循环水价格，取 0.2 CNY/t；QCO2为CO2年产量，t/a。投资成本主要指装置投资的折旧费、修理费及其他制造费用等。投资成本计算公式为：(2)式中，CC为投资成本，CNY/t；It为总投资，CNY；为净残值率，取 3%；n为折旧年限，取 15 a；为修理费率，取3%；MCo为其他制造费用，取50 104 CNY/a；QCO2为CO2年产量，t/a。3模拟计算结果与分析3.1尾气低温分离流程计算分析尾气低温分离流程的主要操作参数为尾气压缩机出口压力及冷凝温度。对于液化CO2而言，压力应低于 7.385 MPa，温度应介于-51.631.0 C。本研究采用氨作为制冷剂，其沸点为-33.5 C。因此，在尾气压缩机出口，压力选择为 2.56.0 MPa，冷凝温度选择为-20-30 C，分别考察了尾气压缩机出口压力和冷凝温度对CO2回收率、产品中CO2物质的量分数及运行成本的影响。尾气压缩机出口压力对CO2回收率的影响如图 5 所示。在同一尾气压缩机出口压力下，随着冷凝温度的降低，CO2回收率逐渐升高；当冷凝温度相同时，随着尾气压缩机出口压力的升高，CO2回收率逐渐升高，但当尾气压缩机出口压力增加到一定程度，特别是冷凝温度较低时，尾气压缩机出口压力的增加对CO2回收率的影响不明显。尾气压缩机出口压力对CO2物质的量分数的影响如图6所示。CO2物质的量分数和尾气压缩机出口压力及冷凝温度均成反比关系。这是因为压力越高、温度越低，溶解在液相CO2中的杂质（H2、N2等）越多。2023 年第 48 卷低碳化学与化工152图 5不同冷凝温度下尾气压缩机出口压力对CO2回收率的影响Fig.5Effect of tail gas compressor outlet pressure on CO2 recovery rate under different condensation temperatures在尾气压缩机出口压力为 4.0 MPa时，降低冷凝温度可以进一步提高回收率，但是冷凝温度太低会造成二氧化碳液化器的换热温差变小，增大设备投资，同时降低冷凝温度会降低CO2浓度。因此，根据工程经验选取-24 C作为冷凝温度。2.02.53.03.54.04.55.05.56.06.52030405060708090100CO/%2?/MPa?-20?-22?-24?-26?-28?-30 2.02.53.03.54.04.55.05.56.06.593949596979899100CO2?/%?/MPa?-20?-22?-24?-26?-28?-30 图 6不同冷凝温度下尾气压缩机出口压力对CO2物质的量分数的影响Fig.6Effect of tail gas compressor outlet pressure on CO2 molar fraction under different condensation temperatures运行成本是指捕集1 t CO2所需要的能耗费用，对于尾气低温分离流程，其能耗主要是尾气压缩机和氨冰机的电耗及水耗。尾气压缩机出口压力对运行成本的影响如图 7 所示。在操作压力范围内，运行成本为 80.51162.78 CNY/t。在同一尾气压缩机出口压力下，随着冷凝温度的降低，运行成本逐渐降低；当冷凝温度相同时，随着尾气压缩机出口压力的升高，运行成本逐渐降低，但当尾气压缩机出口压力增加到一定程度，特别是冷凝温度较低时，尾气压缩机出口压力的增加对运行成本的影响不明显。当尾气压缩机出口压力增加到 4.0 MPa以上时，运行成本的下降幅度变化很小。同时对于大规模碳捕集，应尽量考虑较高的回收率，以尽可能回收CO2。因此，本研究选取压缩机出口压力为 4.0 MPa。2.02.53.03.54.04.55.05.56.06.58090100160?/(CNYt)-1?/MPa?-20?-22?-24?-26?-28?-30 150110120130140图 7不同冷凝温度下尾气压缩机出口压力对运行成本的影响Fig.7 Effect of tail gas compressor outlet pressure on operating cost under different condensation temperatures3.2改造原低温甲醇洗流程计算分析改造原低温甲醇洗流程的主要操作参数为二氧化碳产品塔操作压力。低压有利于解吸，提高CO2回收率，但同时会增加二氧化碳压缩机的能耗。在选择二氧化碳产品塔操作压力下限时，需考虑二氧化碳产品塔至二氧化碳压缩机之间的设备及管道阻力降。因此二氧化碳产品塔操作压力选择为0.030.10 MPa，考察了二氧化碳产品塔操作压力对CO2回收率、产品中CO2物质的量分数及运行成本的影响，结果如图 8 所示。由图 8(a)和图 8(b)可见，随着二氧化碳产品塔操作压力的增加，CO2回收率和CO2物质的量分数逐渐降低。当二氧化碳产品塔操作压力为0.03 MPa时，回收率为 74.24%，当二氧化碳产品塔操作压力为0.10 MPa时，回收率降为 58.60%。在整个操作压力范围内，均可得到较高物质的量分数（99.2%）的CO2产品。由图 8(c)可见，随着二氧化碳产品塔操作压力的增加，运行成本逐渐降低，在操作压力范围内，运行成本为 41.9848.29 CNY/t，远低于低温分离流程的运行成本。对于改造原低温甲醇洗流程而言，应考虑获得更好的回收率，从而尽可能多地回收CO2。因此，二氧化碳产品塔操作压力选择0.03 MPa。第 3 期王照成等：煤制氢装置二氧化碳捕集流程模拟与对比153图 8二氧化碳产品塔操作压力对CO2回收率(a)、CO2物质的量分数(b)和运行成本(c)的影响Fig.8Effect of CO2 product column operating pressure on CO2 recovery rate(a),CO2 molar fraction(b)and operating cost(c)3.3两种流程产品及成本比较假定年捕集CO2能力为 100 104 t，对两种流程进行了比较，产品参数及成本如表 4 所示。由表 4 可知，尾气低温分离流程的CO2产品为液态，改造后低温甲醇洗流程的CO2产品为超临界态，两种相态均可通过管道进行输送22。两种流程CO2物质的量分数均超过了 95%，满足地质利用或封存的要求。在CO2回收率方面，尾气低温分离流程优于改造原低温甲醇洗流程，比改造原低温甲醇洗流程高 19.18%。由于改造原低温甲醇洗流程运行成本较低，且装置投资少，因此其捕集成本仅为尾气低温分离流程的 54.31%。表 4两种流程产品参数及成本Table 4Product parameters and cost of two processes项目尾气低温分离改造原低温甲醇洗产品相态液态超临界态产品压力/MPa10.010.0产品温度/C-19.060.0CO2物质的量分数/%96.9499.42回收率/%88.4874.24运行成本/(CNYt-1)81.5048.29投资成本/(CNYt-1)22.278.07捕集成本/(CNYt-1)103.7756.36注：尾气低温分离流程投资为 23000 104 CNY；改造原低温甲醇洗流程投资为 8000 104 CNY。4结论通过Aspen Plus软件对煤制氢装置两种二氧化碳捕集流程进行了模拟计算和分析，探究了主要操作参数对CO2回收率、产品中CO2物质的量分数及运行成本的影响，并基于年捕集CO2能力为 100 104 t规模，对两种流程进行了对比，得到如下结论。（1）尾气低温分离流程中，尾气压缩机出口压力选择 4.0 MPa，冷凝温度选择-24 C；改造原低温甲醇洗流程中，二氧化碳产品塔操作压力宜为 0.03 MPa。（2）尾气低温分离流程的CO2回收率，比改造原低温甲醇洗流程高 19.18%，从而可以回收更多的CO2。但是改造原低温甲醇洗流程的捕集成本较低，仅为尾气低温分离流程的 54.31%，因此在经济性上更有优势。参考文献1 SZULEJKO J E,KUMAR P,DEEP A,et al.Global warming projections to 2100 using simple CO2 greenhouse gas modeling and comments on CO2 climate sensitivity factor J.Atmos Pollut Res,2017,8(1):136-140.2 GIZER S G,POLAT O,RAM M K,et al.Recent developments in CO2 capture,utilization,related materials,and challenges J.Int J Energy Res,2022,46(12):16241-16263.3 王照成,晏双华.碳捕集技术在燃气电厂中的应用J.现代化工,2018,38(9):195-197.4 梁锋.碳中和目标下碳捕集、利用与封存（CCUS）技术的发展J.能源化工,2021,42(5):19-26.5 鲁博文,张立麒,徐勇庆,等.碳捕集、利用与封存（CCUS）技术助力碳中和实现J.工业安全与环保,2021,47(S1):30-34.6 熊波,陈健,李克兵,等.工业排放气二氧化碳捕集与利用技术进展J.低碳化学与化工,2023,48(1):9-18.7674727068666462605856CO2?/%0.020.030.040.050.060.070.080.090.100.11?/MPa(a)99.20CO2?/%0.020.030.040.050.060.070.080.090.100.11?/MPa(b)99.2599.3099.3599.4099.4599.50400.020.030.040.050.060.070.080.090.100.11?/MPa(c)41504243444546474849?/(CNYt)-1（下转第 164 页）2023 年第 48 卷低碳化学与化工16427 刘正波.气体水合物的晶格动力学模拟研究D.青岛:中国海洋大学,2008.28 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