磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究.pdf

化学工程师Sum335No.8ChemicalEngineerDOI:10.16247/ki.23-1171/tq.20230853环境工程2023年第8 期磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究寇建国1,刘慧强,杨声远3（1.酒泉钢铁公司宏晟电热公司，甘肃嘉峪关7 3510 0;2.中国科学院大连化学物理研究所，辽宁大连116 0 2 3；3.济宁波塞顿环保技术有限公司，山东济宁2 7 2 40 0）摘要：本文主要研究了磁加载石灰混凝在中水预处理中的可行性与效能。研究结果表明,聚合氯化铝（PA C）、阴离子聚丙烯酰胺（PAM）、石灰和磁种的最佳投加量分别为2 50、37 5、0.7 5和37 5mgL-1时，可以实现水中悬浮物10 0%去除，溶解性有机物的去除率高达2 6.7%，显著降低了水的硬度。进一步研究了磁种的投加顺序对絮体形态的影响，讨论了磁加载石灰混凝的机理。研究发现，磁种先于混凝剂投加，可以有效改善絮体结构，在增强絮体沉降性能的同时实现污泥减量。该技术可以强化溶解性污染物的去除效果，同时实现在线控制与装备集成，在中水回用中具有广阔的应用前景。关键词：中水回用；磁加载石灰；混凝机理；絮体结构中图分类号：X522study on municipal water pretreatment by magnetic loading lime coagulation(1.Jiuquan Iron and Steel Company Hongsheng Electric Heating Company,Jiayuguan 735100,Chinai2.Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Chinai3.Jining Poseidon Environmental Protection Technology Co.,Ltd.,Jining 272400,China)Abstract:This paper mainly studies the feasibility and efficiency of magnetically loaded lime coagulation inreclaimed water pretreatment,The results showed that when the optimal dosage of PAC,PAM,lime,and magneticseed were 250,375,0.75,and 375mgL-,respectively,100%of suspended solids in water colud be removed,andthe removal rate of dissolved organic matters was up to 26.7%,significantly reducted the water hardness.The effectof the sequence of magnetic seed addition on the floc morphology was further studied,and the mechanism ofmagnetically loaded lime coagulation was discussed.It was found that magnetic seed was added before coagulant,which could effectively improve the floc structure and achieve sludge reduction while enhancing the floc settlingperformance.This technology can enhance the removal effect of soluble pollutants and realize the integration ofonline control and equipment,which has broad application prospects in reusing reclaimed water.Key words:reclaimed water reuse;magnetically loaded lime coagulation mechanism,floc structure“十三五”以来，我国污水处理率和污水处理与回用要求不断提高，中水回用水质与评价的相关标准逐步发布与实施,中水已成为城市的第二水源11)。特别是对于干旱地区及电力、钢铁、纺织、石油石化等高耗水行业，中水回用已成为解决水资源短缺、缓解水环境污染和水生态破坏的重要手段。中水中仍存在一定的悬浮物、有机物、氨氮、磷酸盐、硝酸盐、硅类、微生物等污染物,这导致中水在收稿日期：2 0 2 2-10-2 8作者简介：寇建国（19 6 8-），男，高级工程师，19 9 1年毕业于东北电力学院应用化学专业，大学本科，现从事电力行业相关工作。通信作者：刘慧强（19 9 1-）,男，化学工程专业，博士研究生在读，研究方向：膜制备及膜过程。文献标识码：AKOU Jian-guo,LIU Hui-qiang,YANG Sheng-yuans工业回用过程中引起显著的结垢和腐蚀问题2 1。双膜法因其处理效率高、操作简单，已成为中水深度处理的最常用技术,在电力、石油化工、煤化工等行业被广泛的推广应用。但中水中污染物的存在导致反渗透膜(Reverse Osmosis,RO)存在运行维护复杂、运行成本高、稳定性差和寿命低等问题【3。因此,对中水预处理可以保障膜法过程稳定运行。其中，悬浮物、有机物和硬度去除是中水预处理的重点,是减轻后续深度处理工艺负荷的重要环节。混凝是双膜法中水深度处理的最常用的预处理工艺。为了进一步降低RO过程的结垢,石灰法常与混凝结合，同步实现除硬与悬浮物、胶体的去除!4。但存在絮体粒径低、固液分离速率慢、分离效率低等54问题,且对溶解性污染物去除效果有限15.6 1。磁加载混凝工艺是将混凝与磁分离相结合，显著提升固液分离效率并降低污泥量的一种工艺，可有效应用于水中色度、浊度、有机物、悬浮颗粒、重金属、磷等的去除,是一种非常有效的混凝过程升级工艺(7 1。该技术在中水深度处理领域尚未得到关注，其在低浓度中水中的应用是否具有适应性仍未得到解答，磁加载混凝预处理中水的处理效能与机制也需要进一步研究。本研究将磁加载混凝技术应用到中水预处理中,考察混凝剂、助凝剂、石灰及磁种的投加量对混凝过程的影响，优化了磁混凝条件。同时,研究了磁种投加对絮体形貌的影响，探讨了磁加载石灰混凝机制。通过本研究，拟解答磁混凝在中水预处理中的适用性，为中水深度处理提供支撑。1实验部分1.1主要试剂与仪器实验所用中水取自于甘肃某电厂，其水质参数见表1。表1中水水质参数Tab.1Waterquality of reclaimed water指标数值pH值7.6 0.1色度/度45 10浊度(NTU)2.3 1.5电导/scm-1199432COD/mgL-127.9 5.1TOC/mgL-19.9 1,2碱度/mgL-1658 20Na/mg L-1237.7 11.4Mg/mg L-142.3 1.2K/mg L-127.9 1.3聚合氯化铝(PAC）、阴离子聚丙烯酰胺（PAM),均为工业级,郑州亿升化工有限公司;Ca（O H)（A R国药集团化学试剂有限公司）；磁种（粒径为40 0 目工业级BLINK中国有限公司）。MY3000-6N型六联搅拌器（武汉市梅宇仪器有限公司）。1.2石磁加载混凝实验聚合氯化铝作为混凝剂、阴离子聚丙烯酰胺作为絮凝剂。混凝程序设定：（1)投加磁种,实现中水或磁种的混合，搅拌速度为2 50 rmin,搅拌时间为1min；(2)投加混凝剂，搅拌速度为2 50 rmin-1,搅拌时间寇建国等：磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究1.3分析方法采用哈希COD预制管及DR2800型分光光度计测定化学需氧量(COD）;采用紫外-可见分光光度计（Spectrum Lab 752sp,Lengquang Tech.,China)测定有机物去除效果，以UV254指标作为指示参数；采用电导率仪（HI4321,Hanna，I t a l y）测定实验中水的电导率；采用便携式浊度计（Turb550,WTW,Ger-many)测定浊度指标,用于考察混凝效果及悬浮物沉降性。采用光学显微镜（XSP-11CA，上海光学一厂)观察絮体形貌。2结果与讨论2.1PAC投加量的影响在未投加PAM、石灰和磁种，沉淀时间为30 min的条件下，考察PAC投加量对混凝效果的影响,结果见图1。研究发现，仅投加PAC组絮体呈白色松散状，沉降性能差，特别是在投加量较低的条件下。主要原因是中水经过污水厂处理后，悬浮物和胶体类物质指标数值Ca/mgL-1139.7 4.7CI-/mgL-1334.8 2.8So/mgL-1249.5 3.8TP/mgL-14.3 0.4POP/mgL-11.7 0.3TN/mgL-119.1 3.4NO;-N/mgL-114.4 1.1NO,-N/mgL-10.01 0.01NH,-N/mgL-12.7 0.12023年第8 期为1min，实现混凝剂的快速混合；（3)投加絮凝剂，搅拌速度为8 0 rmin=1,搅拌时间为10 min（4)絮体分离。浓度低，即促进形成絮体的晶核较少，不利于絮体的形成和生长。随着PAC投加量增加,絮体尺寸逐渐增大,沉降性能略提升。如图1(c)所示,浊度随PAC的投加先减小后增加，最佳投加量为2 50 mgL,处理后浊度为0.0 1NTU。其主要原因是水中的胶体大部分呈负电，随着PAC投加量的增加，混凝剂的水解作用随之增强，从而压缩双电层使胶体脱稳,形成粒径较大的絮体,沉降性能增强,浊度降低。但随着PAC投加量的提高,电导率(图1(b）)逐渐升高。尤其是当投加量高于2 50 mgL-1时，溶液中反离子的浓度大幅增加使得溶液发生再稳，导致悬浮物去除效果恶化,浊度升高18 1。同时由于PAC水解消耗碱度,溶液pH值(图1a)随PAC的增加而降低,影响混凝剂的水解过程，进而也对混凝效果造成影响19)。但是，图1(d)中水样的UV254值随着PAC投加量的增加而一直逐渐降低，在本实验浓度范围内未出现UV254值升高的情况，这表明PAC可以去除某些特定有机物，且其去除机理主要是PAC水解产物的吸附作用 10 1。2023年第8 期10(a)98765432102500(b)2000uo.su/率甲者15001000500010(c)8nLN/64200.18(d)0.160.140.120.100.080.060.040.020.00图1PAC投加量对中水混凝效果的影响Fig.1Effect of PAC dosageon coagulation performance of reclaimed water2.2石灰投加量的影响在PAC投加量为2 50 mgL-1、未投加PAM和磁寇建国等：磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究(a)108值642PAC投加量/mgL-12500(b)20001500-1000-500PAC投加量/mgL-118(c）161412nLN/108642PAC投加量/mgL-100.16(d)0.140.12A0.100.080.060.040.20PAC投加量/mgL-10.00图2 石灰投加量对中水混凝效果的影响Fig.2Effectof Ca(OH)zdosageon coagulation performance of reclaimed water55种、沉降时间为30 min的实验条件下，考察石灰投加量对混凝效果的影响,结果见图2。12Ca(OH),投加量/mgL-1Ca(OH),投加量/mgL-1Ca(OH),投加量/mgL-iCa(OH),投加量/mgL-156由图2(a)可见，pH值随着熟石灰投加量的增加先显著增加，当投加量大于350 mgL-1时，进一步增加投加量，pH值并没有发生显著变化，而当投加量高于50 0 mgL-1时，pH值又显著上升。图（2 b)中电导率的变化趋势基本与图2(a)中pH值的变化趋势相反，唯一不同的是当投加量高于50 0 mgL-1时，电导率也开始显著增加。导致这一现象的原因和石灰在溶液中的反应进程有关111,反应式(1)（4)中，当开始投加石灰时,其先与碳酸氢盐发生反应(反应式(1)（3),导致电导率下降和pH值升高;当进一步增加石灰投加量时，石灰全部参与镁永久硬度的反应（反应式4),镁硬度转化为钙硬度,因此,pH值和电导率不发生显著变化；当石灰投加过量时，水中可消耗的钙镁硬度都被反应完全，从而导致pH值和电导率都增加。因此,从去除水硬度的角度分析，通过pH值和电导率数值的变化可以有效判断中水硬度的去除进程和效果，可结合自控策略实现石灰投加量的自动化控制。CO2+Ca(OH),=CaCO/+H,OCa+2HCO;+Ca(OH),=2CaCO +2H,OMg2+2HCO;+2Ca(OH),=2CaCO,+Mg(OH)2 +2H20Mg*+Ca(OH)=Ca2*+Mg(OH)2 同时，石灰也被证明是一种有效的水处理助凝剂(12 1,由图2(d)可见,石灰在一定程度上能够提高有机物的去除，但投加量低于37 5mgL-1时，UV254值随着投加量增加而下降，可能是因为有机物与Ca2+发生络合反应，促进其被絮体捕集的效果1131。但石灰会恶化浊度去除效果，造成浊度去除效果的不稳定，可能是因为形成了粒径较小的结晶颗粒。整体而言，综合有机物和硬度的去除，最佳的石灰投加量为375mgL。2.3PAM投加量的影响为提升悬浮物的沉降性能,进一步优化PAM投加量，确定传统石灰混凝对中水的处理效能。在PAC和石灰投加量为2 50 和37 5mgL-1时，未投加磁种，沉淀时间为10 min的条件下，考察PAM投加量对中水混凝效果的影响，结果见图3。寇建国等：磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究(a)108620180016001400120010008006004002000(1)(2)(3)(4)2023年第8 期120.6250.75PAM投加量/mgL-ib0.2516（）1412nLN/10864200.175(d)0.1500.1250.1000.0750.050-0.0250.000图3PAM投加量对中水混凝效果的影响Fig.3Effect of PAM dosageon coagulation performance of reclaimed water由图3a)和3(b)可见,PAM投加量对中水的0.6250.75PAM投加量/mgL-10.625PAM投加量/mgL-10.250.625PAM投加量/mgL-10.752023年第8 期pH值和电导率没有影响，其主要原因是PAM是大分子，其水解对整体水体的离子环境影响较小。但PAM的投加可显著提升絮体尺寸，强化固液分离效果，在沉淀时间缩短为1/3的条件下，可实现浊度（图3（c）)近乎10 0%的去除；当投加过量PAM时，高分子链之间出现相互交联阻碍颗粒碰撞，悬浮物去除率下降，所以PAM投加量大于1.2 5mgL时浊度逐渐升高(141。同时,研究发现,投加量低时,PAM对UV254值(图3(d)也无明显影响，表明PAM投加未促进溶解性有机物的去除。但当PAM投加量高于3mgL-1时,UV254值显著增加,这可能是由于过量的PAM残留导致。因此,可以推断PAM的主要作用是大分子水解产物对水中的颗粒和胶体,特别是PAC投加形成的小絮体进行吸附架桥和网捕卷扫，有效提升固液分离性能，而对溶解性有机物无影响10)。整体而言，从混凝效能来看，PAM最佳投加量为0.75mgL-1，此时悬浮物和溶解性有机物去除率为100%和 2 6.7%。2.4磁种加载的影响为验证磁种加载在中水预处理中的可行性,考察磁种投加量对传统混凝的影响。固定PAC、石灰、PAM投加量为2 50、37 5和0.7 5mgL-1，随着磁种的投加，絮体沉降性能显著增加，故沉淀时间降为5min,相比常规混凝缩短1/2。此条件下,磁种投加量对中水混凝效果的影响见图4。12(a)108三64201800b16001400120010008006004002000寇建国等：磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究(c)8ALN/64200.175(d)0.1500.1250.0750.050-0.025-0.000图4磁种投加量对中水混凝效果的影响Fig.4Effect of magnetic seeddosageon coagulation performance of reclaimed water由图4可见，随着磁种投加量增大，浊度显著下降（图4（c）,在磁种投加量为37 5 10 0 0 mgL-1的范围内，悬浮物都能实现10 0%的去除，表明在此投加量范围内,磁种与絮体可以有效结合,增强絮体的比重，实现絮体压缩。当磁种投加量高于12 50 mgL-1时，进一步提高磁种含量则引起浊度增加，主要原因是过量磁种的投加在搅拌阶段的机械作用力下形成较强的剪切,造成絮体的破碎,未与磁种有效结合的小絮体沉降性能较差，因此造成浊度升高。同时,磁种投加对pH值(图4(a)和电导率(图 4(b)基本无影响，但当磁种过量投加时（高于7 50 mgL-)，2500UV254值(图4(d)随磁种投加而增加,其原因可能磁种投加量/mgL-1是(1)磁种的机械作用降低有机物与絮体的结合效率；（2)磁种颗粒表面有一定的杂质,可能来源于其制备过程，这些杂质溶入水中而导致UV254值增加。从上述分析可知,磁加载混凝过程中，磁种与絮体的结合是关键，两者有效的结合可显著提升絮体沉降效率,相反，无效的结合会造成絮体的破碎，使固液分离效果恶化,甚至影响污染物的去除效率。因此，在絮体形成、成长、稳定的不同阶段进行磁种的投加对其结合过程具有重要影响，磁种的投加次序500亦被证明对磁加载混凝具有显著的影响。因此，本研磁种投加量/mgL-1571010080浊度去除率/%浊度60浊度去除率4020Z0250磁种投加量/mgL-1磁种投加量/mgL-158究进一步考察了磁种投加顺序对中水混凝效果的影响,结果见图 5。109187nLN/6543210未加快搅前石灰PACPAM磁种投加投加后投加后投加后图5磁种投加顺序对中水混凝效果的影响Fig.5Effect of sequence for addition of magnetic seedonperformanceof reclaimedwater由图5可见，磁种在快搅前和石灰加入后的快搅阶段加人都有利于悬浮物去除，其主要原因是磁种先于混凝剂及助凝剂投加，在絮体形成阶段可有效与絮体结合。同时,投加的磁种颗粒增加了中水的悬浮物含量，可以作为初始絮体形成的晶核促进絮寇建国等：磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究0.140.120.10紫外U0.08F0.060.040.020.002023年第8 期体形成,因此,可以有效促进固液分离。PAC投加后再加磁种则存在有些小絮体在磁种投加前已形成，因此,与磁种接触效率较低，导致沉降性能略下降。但由于其先于PAM投加,PAM的架桥和捕集作用可有效的实现颗粒态的小絮体及未结合的磁种的絮凝,因此,出水浊度也低于1NTU。当磁种于PAM投加之后再投加，磁种分离效果最差，主要原因是絮体形成后，磁种无法有效被PAM捕集，未发挥其作为絮体核心的作用；同时,未捕集的磁种在搅拌作用下还会造成絮体剪切破碎。整体而言，磁种投加次序对溶解性有机物去除效率影响较小，基本与常规混凝过程一致，主要原因是有机物去除的主要过程是PAC 的作用。2.5磁加载混凝对絮体形貌的影响前文研究发现，磁种投加的关键作用在于提升絮体沉降性能,进而促进悬浮物去除效率，显著缩短固液分离时间。为进一步讨论磁加载混凝机制，明确磁种投加对絮体的影响,研究了絮体的形貌,见图6。(a)PACFig.6 Morphology of flocs in coagulation process of reclaimed water由图6 可见，仅投加PAC时形成的絮体较小，且经30 min沉淀后上清液中仍残留较多的白色小絮体,因此,浊度较高(图6(a)。投加PAM后,絮体粒径显著增加，呈乳白色，絮体量增加，显微镜下可以明显看到絮体的团聚现象（图6（b）。但絮体结构较松散,在水流扰动下易破碎。磁种加载后(图 6（c)（e）,絮体颜色显著加深,表明磁种可以有效被絮体包覆形成稳定结构,因此,其整体比重显著增加,沉降效率增高。通过光学显微镜观察发现，磁种加载后形成的絮体颗粒之间的结合增强，可能原因是磁种(b)PAC+PAM(c)PAC+PAM(d)PAC+PAM(e)PAC+PAM125mgL-1磁种37 5mgL-1磁种2 0 0 0 mgL-磁种图6 中水不同混凝过程的絮体形貌的微磁场的作用17,151。因此，虽然磁种投加后絮体粒径未显著增加,但其结构更密实,可以推断具有较高的强度，可有效的应用于絮体的磁盘分离及后期磁絮体中磁种的回收。同时,研究可以发现,PAM投加后絮体量显著增加，这也是常规混凝的一个重要缺陷，即化学污泥产生量大且含水率高，影响后续处理。而磁种加载后,显著降低化学污泥量,污泥量可减少50%左右。此外,随着磁种投加量的增加,絮体粒径增加且颜色加深，主要原因是絮体包覆的磁种增多，絮体之间的结合力增加。但当磁种投加量为2023年第8 期2000mgL-1时，在慢搅阶段絮体基本已经完全沉降，但沉淀后上清液中存在部分小絮体且污泥量也显著增加,其可能原因是PAC和PAM形成的絮体有限，过量磁种的投加会导致部分磁种得不到有效包覆，因此，在搅拌过程中会引起絮体的直接剪切破碎，引起悬浮物去除率下降。综上，本研究发现磁加载石灰混凝，可有效提升絮体结构与强度,进而显著提升絮体沉降性能,沉降时间缩短1/2，污泥减量50%。通过浊度的研究发现，磁石灰混凝过程中石灰、磁种、混凝剂等的投加量都可以简单的实现在线智能化控制，可有效实现装置化。随着一些特异性吸附型磁种的利用,还可进一步强化溶解性污染物包括有机物、重金属等的去除。同时，磁分离技术几年来发展迅速，磁种回收率达99%，可有效的实现工业化的推广应用。3结论本文对磁加载石灰混凝中水处理技术进行了系统研究，优化了混凝剂、石灰、助凝剂、磁种投加量及磁种投加次序，并讨论了混凝机制及磁种加载的主要影响。研究发现,PAC、石灰、PAM和磁种投加量分别为2 50、37 5、0.7 5和37 5mg?L-，且磁种在PAC投加前加载具有最佳的包覆效果，在此条件下可有效实现悬浮物、有机物和硬度的去除,悬浮物和溶解性有机物去除效果可达10 0%和2 6.7%。投加磁种的关键作用是显著促进絮体密实化，改善絮体结构和强度，促进悬浮物去除和污泥减量，降低固液分离时间。因此,磁加载混凝是未来一种有效的中水处理技术，具有广阔的应用前景。寇建国等：磁加载石灰混凝预处理市政中水的研究12(2):52735.【9周玲玲，张永吉，孙丽华，等.铁盐和铝盐混凝对水中天然有机物的去除特性研究J.环境科学，2 0 0 8,（5)：118 7-91.【10 王少康,程方，郭兴芳，等.磁粉在磁加载混凝深度除磷中的作用机理分析J.环境工程学报，2 0 19,13（2：30 2-9.11月戚二兵，黄亚继，袁琦，等.石灰混凝浸没蒸发协同处理垃圾渗滤液纳滤膜浓缩液J.环境工程，2 0 2 0，38（12)：54-8+7 7.12梁胜文，邵青，高伟，石灰混凝法深度处理城市二级出水实验研究J.中国农村水利水电，2 0 10，（11)：47-51.13 许丽华，戚丽，刘恩华，等.石灰混凝纳滤法深度处理垃圾渗沥液J.环境卫生工程,2 0 11,19（5)：44-6+8.14 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