纳米二氧化硅在混凝土中的应用研究进展.pdf

2 0 1 4 年 第1 0期 (总 第3 0 0 期 ) Nu mb e r 1 0 i n 2 0 1 4 ( To t a 1 No 3 0 0) 混 凝 土 Co n c r e t e 原材料及辅助物料 M ATERI AL AND ADM I NI CLE 纳米二氧化硅在混凝土中的应用研究进展 刘刚 。徐安 ，曾力 ( 武汉大学 水资源与水电工程科学国家重点实验室 ，湖北 武汉 4 3 0 0 7 2 ) 摘要 ： 纳米材料在诸多领域得到了成功运用 ， 为改善混凝土的性能提供了新思路。 纳米 S i O ： 因其极强的火山灰活性 、 晶核作用 和微集料填充效应可以显著改善混凝土性能，成为 目前纳米材料在水泥混凝土领域的关注热点。 综述了掺纳米 S i O ： 混凝土的应用 研究现状， 概述了纳米 S i O 对混凝土力学性能、 工作性以及耐久性能的影响， 并就其作用机理进行了分析 ， 还对 目前纳米 S i O ： 在实 际应用中存在的问题和研究方向提出了合理建议。 关键词 ： 纳米二氧化硅；混凝土；力学性能 ；工作性；耐久性能 中图分类号 ： T U 5 2 8 0 4 1 文献标志码： A 文章编号 ： 1 0 0 2 3 5 5 0 ( 2 0 1 4 ) 1 0 0 0 6 6 0 4 Re s e a r c h p r og r e s s o f a pp l i c a t i o n o f n a n o - S i O2 i n c o n c r e t e L UGa n g， XUAn， ZENG Li ( S t a t eKe yL a b o r a t o r yo f Wa t e r Re s o u r c e s a n dHy d r o p o we r E n g i n e e r i n g S c i e n c e ， Wu h a nUn i v e r s i t y ， Wu h a n4 3 0 0 7 2， C h i n a ) Abs t r a c t ： Th e s uc c e s s f ul a p p l i c a t i o n o f n a n o - -ma t e r i a l s t o v a r i o u s fie l d s g i ve s a a l t e r n a t i v e wa y o f i mp r o v i ng t h e pe r f o r ma n c e o f c o n - c r e t e Nan o - S i 02 h a s be e n a f o c us o ft h e c o nc r e t e fie l d， b e c a u s e i t c a n i mp r o v e t he pe r f o rm anc e o fc o n c r e t e f o r i t s s tro ng p o z z o l a n i c a c t i vi t y， e f f e c t o f c r y s t a l s e e d a n d mi c r o a g gr e g a t e fil l i n g e f f e c t The r e s e a r c h pr o g r e s s o f a pp l i c a t i o n o f c o nc r e t e wi t h n a n o - Si O2 we r e r e vi e we d， t h e e ffe c t o f a d d i n g n a n o S i O2 o n me c h a n i c a l p r o p e r t i e s ， wo r k a b i l i ty and d u r a b i l i ty o f c o n c r e t e wa s i n t r o d u c e d ， a n d t h e a c t i o n me c h a n i s m o f na no - S i O2 wa s an a l y z e d At l a s t ， s o me r e a s o n a b l e a d vi c e for t h e fur t h e r r e s e arc hs a n d s o l v i n g p r o b l e ms i n p r a c t i c a l a p p l i c a t i o n o f n a n o- Si 02 wa s a l s o pr e s e n t e d Ke y wo r d s ： n ano - S i O2 ； c o n c r e t e ； me c h a n i c a l p r o p e r t i y； wo r k a b i l i t y ； d u r a b i l i ty 0 引言 1 纳米 S i O： 对混凝土力学性能的影响 1 9 9 0 年 7 月 国际上第一届纳米科学技术学术会议在 美国召开 ， 正式确立纳米材料科学成 为材料科学的一个新 的分 支 1 。 近些年来 ， 各国的科研 学者大多从 材料种类 、 掺 量和养护制度等方面来 提高混凝土性能 ， 但是在混凝土 中 掺加纳米材料 的研究非常少 ， 而纳米材料具有的尺寸效应 、 量子效应 、 表面效应和界面效应使它具有传统材料所不具 有的特殊性质， 使其吸引了大量学者对进行研究。 2 0 世纪 9 0 年代开始 了纳 米材料在水泥混 凝土 中的 应用研究 ， 研究表 明 ， 在混凝土 中掺加纳米颗粒后可 以 更加密实 ， 早期强度提高 ， 韧性增强 ， 还可以显著地提高混 凝土 的耐久性 。 目前在水泥混凝 土中得到应用 的纳米材料 主要有纳米 S i O 、 纳米 C a C O 及低温稻壳灰等 ， 其中纳米 S i O ( N a n o S i O 2 ， N S ) 是一种粒径仅为 2 0 D n 左右 的无定形 物质 ， 由于其 具有极 强的火 山灰 活性 、 晶核作用和微集料 填充效应 ， 可以显著增加混凝土的强度 、 工作性和耐久性 ， 因此得到了广泛关注。 收稿 日期 ：2 0 1 4 - o 4 _ 2 8 基金项目：国家大坝安全工程研究中心基金( 2 0 1 1 N DS 0 2 5 ) 6 6 由于纳米 S i O 具有优 良的火 山灰活性 ， 掺入 适量纳 米 S i O 能使混凝 土的各 龄期强度均有所 提高 - 6 ， 且表现 出对早期强度 的提升作用 明显 ， 对后期强度影响较弱的特 点。 从优化混凝土力学性能的角度看 ， 纳米 S i O ： 的掺量存 在一个适宜范 围 ， 如果超过这个范围后 ， 掺入纳米 S i O 反 而会 导致 混凝 土各项 强度 的下降7 1 。 由于测试标 准的不统 一 ，目前对纳米 S i O 最佳掺量的研究结论呈现了一定程度 的不一致 5 - 1 3 。 叶青圈 、 郭保林 )等人通过对掺纳米 S i O 混凝土 性能的试验研究 ， 认为从抗压强度提升的角度 ， 纳米S i O 最 佳掺量为 3 左右 ； 李 固华圈 通过研究纳米 C a C O ( N C ) 和纳 米 S i O ( Ns ) 以及与硅灰( S F ) 复合后的混凝土的性能， 得 出0 5 1 0 是提高混凝土强度的纳米 S i O 适宜掺量 ； 侯 学彪等 进行了掺纳米 S i O 混凝土力学性能试验 ， 结果表 明 ， 从提升混凝土力学性能的角度 ， 纳米 S i O ： 的适宜掺量 范围是 1 5 2 0 ； 王宝 民 系统地研究了纳米 S i O 对 高 性能混凝土性 能的影响 ， 认 为从提高混凝土抗压强度 的方 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 面考虑， 3 5 是适宜的掺量； 李朋飞等1 1_对掺纳米S i O 水 泥混凝土的路用性能进行了试验研究， 认为掺纳米 S i O 水 泥混凝 土的抗 压强度相对 普通水 泥混凝 土改善 效果不 显 著， 但其抗弯拉强度有较大提高， 断裂韧性也明显提高， 综 合考虑得 出纳米 S i O 的适宜掺量为 0 7 5 。 刘丹等【 进行 了掺纳米 S i O 。 混凝 土力学 性能试验 ， 试 验 试 件 包 括 普 通 混 凝 土 和 S i O ： 掺 量 分 别 为 0 2 、 0 5 、 1 、 1 5 的五组。 养护龄期为 7 、 2 8 d 。 试验结果见 图 1 3 室 魁 醴 辖 l O 0 5 1 0 1 5 纳米材料的掺量 图 1 混凝土立方体抗折强度 纳米材 料 的掺量 ， 图 2 混凝土的抗压强度 纳米 材料 的掺量 ， 图 3 混凝土的劈拉强度 从图 1 3 看 出， 随着纳米 S i O 的掺入 ： 混凝 土的立 方体抗折强度逐渐提高，在掺量在 0 5 到 1 0 内效果较 好 ， 然后逐 步下 降 ； 混凝 土的抗压强度 快速提高 ， 掺量 0 5 左右时达到最高， 之后逐步下降； 混凝土的劈裂抗 拉 强度逐渐提高 ， 7 d龄期 的混凝土试件在掺量为 O 5 左 右 时达到最高 ， 2 8 d龄期 的试 件在掺量 为左右 1 0 达到 最高， 之后逐步下降。 结果显示 ， 随着纳米 S i O 掺量的增 加 ， 混凝土的力学性能增加越显著， 但是当掺量超过水泥 用量的 1 时 ， 力学性能反而下降 ， 所以适宜掺量应控制在 0 5 到 1 0 之间。 2 纳米 S i O 对混凝土工作性能的影响 混凝土在使用过程中要求有良好的工作性： 流动性较 好 以利于输送和浇筑 ， 填充性 良好 以便填充模板角落和密 布 的钢筋间隙 ， 黏聚性 良好以达到不分离 、 不泌水。 随着纳 米 S i O 的掺入 ， 混凝 土拌 和物 的稠度逐渐变大 ， 混凝土 的 凝结时间逐渐变短 ， 初凝与终凝时间差也逐渐减 J h 1 O ， 1 4 。 掺 人纳米 S i O 使得混凝土 的流动性变差 ， 坍落度降低 ， 并加 快了早期水化速率 。 但张茂花 研究 表明当纳米材料掺量 极少 ( 0 0 1 左右) 时 ， 纳米材料能够填充微小空隙， 起到润 滑作用， 使得水泥进一步分散， 提高混凝土的流动性， 起到 减水剂的效果 。 李 固华 阎 对 比了掺纳米 S i O 混凝土 和掺纳米 C a C O 混凝土 的性能 ， 发现掺入纳米 S i O ： 后 ， 混凝 土拌和物变得 黏稠 ， 流动性迅速下降。 郭保林 等 采用坍落度和扩展度来 表征混凝土的工作性 ， 同时采用改变塑化剂掺量的方法来 保证混凝土工作性要求，结果表明，随着纳米 S i O 的掺 入 ，要达到相同的坍 落度 和扩展度需掺入更多 的超 塑化 剂 ， 即掺纳米 S i O 会 降低混凝土 的流动性 。 侯学彪 等9 1 采 用坍落度来表征混凝土的工作性能 ， 通过在混凝土 中以纳 米 S i O ： 取代等量水泥的方式来测试纳米 S i O ： 掺量对混凝 土工作性能的影响， 研究结果显示， 掺入纳米 S i O 后， 混凝 土拌 和物 的坍落度 明显下 降 ， 且掺量越大 ， 混凝 土拌和物 坍落度下降越多， 其黏稠度增 大。 河 海大 学 9 采 用坍 落度 ( 1 、 2 h ) 来表 征混凝 土 的工 作性 ， 在普通 混凝土配合 比的基础上采用 等量取代 水泥 的方 式掺入 0 5 、 1 O 、 2 0 和 3 0 的纳米 S i O2 ， 以此 来 测试 纳米 S i O ： 掺量 对混 凝 土工作 性 的影 响 。 结 果 见 图4 。 纳 米 S i O 掺 量 图4 纳米 S iO 含量对混凝土坍落度的影响 从 图 4中可 以看 出 ： 掺 人纳 米 S i O 后 ， 混凝 土拌 和 物的坍落度显著下降， 并且混凝土拌和物坍落度的下降 程度随着掺量的增加而增大 ， 说明其黏聚性得到提高 ， 这主要 是 由于纳米 S i O 颗粒 极大 的 比表 面积使 得混凝 土拌 和物 的需水量 急剧增加 。 所 以从工作性 的角度考虑 ， 纳米 S i O ： 的掺量不宜 过多 ， 其适宜掺量应结 合工程实 际 确 定 。 3 纳米 S i O 对混凝土耐久性能的影响 3 1 抗 冻性能 混凝 土在工程应 用 中需要适 应不 同工作环 境 ， 其抗 冻性 能是指 混凝土在极度潮 湿的环境 中 ， 经多 次冻融循 环后仍保持其使用性能的能力。 由于混凝土抗冻性是影 响混凝土服务质量与使用寿命的一个重要因素， 同时混凝 67 日 鲁 骥 B d 暖鞭辖 瓠 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 土的冻害发生范围极其广泛 ， 所以混凝土的抗冻性引起 了国内外众多学者的兴趣 ， 王宝 民和张茂花 1 5 分别 进行 了掺纳米 S i O 混凝土的冻融试验， 结果表明， 掺纳米 S i O ： 高强高性 能混凝土在冻融 循环破 坏时 ， 仅有 少部分 表层 浆体剥落 ， 相对于不掺纳米 S i O 的混凝土质量损失非常 小 ( 最大不超过 0 5 ) ， 同时最大冻融次数前各循 环时 间 点掺人纳米 S i O 的混凝 土抗冻性系数均 比不掺纳米 S i O ： 的有所提高 。 这说 明掺入 纳米 S i O ： 有助 于混 凝土抗冻性 能的提升 。 3 2 抗渗性 能 抗渗性是混凝土的一项重要性质， 抗渗性的优劣决定 对混凝土耐久性影响极大 。 若是混凝土 的抗渗性 良好 ， 水 分和侵蚀性离子就不易到达混凝土 内部 。 抗氯离子渗透是 评价混凝土耐久性的一种有效方法和指标 ， 氯离子在混凝 土内部 的扩散路径 主要有 三种 ： 骨料 中的连通 孔隙 、 水 泥 浆中的连通孔隙 、 水泥浆与骨料间界面 内的连通孔隙。 由于 纳米混凝土是在普通混凝 土配合 比基础上用纳米 S i O ： 等 量取代水 泥 ， 骨料 中的连 通孔隙没有发 生变化 ， 所以掺加 纳米 S i O ： 对混凝土抗渗性的改善主要在于减少水泥浆 中 连通孔隙和水泥浆与骨料间界面 内连通孔隙 。 目前 不同的 研究对纳米 S i O 最佳掺量 的结论也不完全一致 ，但相差 不大 。 王 宝 民【 m 的对混凝 土抗 渗性进 行 了试 验 ， 水 胶 比为 0 2 5 、 0 2 9 、 0 3 4时 ， 掺 3 纳米 S i O 2 混凝 土 6 0 d龄期 电 通量 分别较基准 混凝 土降低 2 6 6 、 2 4 0 、 4 4 ； 掺 5 纳米 S i O 混凝 土 6 0 d龄期 电通量分 别较基准 昆 凝土 降 低 2 8 8 、 3 8 3 、 3 0 0 ， 电通量随着纳 米 S i O ， 掺量 的增 加而显著减少 。 李 固华 1 6 的研究 则显示 ， 在各 龄期 ， 混 凝 土的氯离子渗透性 随着 纳米 S i O 掺量 的提高而 降低 ； 掺 量 3 时效果最好 ， 龄期为 2 8 、 9 0 、 1 8 0 d氯离子渗透性分 别为 同龄期普 通混 凝土 的 6 2 、 7 8 、 6 9 ， 这 说 明纳 米 S i O 能显著提 高混凝 土抗氯 离子渗透 性 。 两者 的试 验结 果表 明掺纳米 s i o 2 能够有效 地提 高高性 能混 凝土 的抗 渗性能 。 3 3自收缩性能 2 0 世纪 9 0年代 日本 自收缩委员会对 自收缩给出如 下定义 ： 胶凝材料初凝后发生 的宏观体积 的缩小 ， 其 中不 包括因与外界环境发生物质交换 、 温度变化 和施加外部荷 载或约束而产生的收缩 。 安 明拮等通过对混凝 土的各种 收缩进行研究 ， 认 为引起高强混凝土初期裂缝 的主要原因 可能是白收缩与温度收缩。 由于没有设定统一的测试仪器 和标准 ， 自收缩测定 的初始 点和测试试件 尺寸也不统一 ， 所 以不同学者得出的结论并不一致 。 目前常用的 自收缩测 试方法主要有 ： 清华大学安 明拮法 、 日本广岛大学 T a z a w a 方法、 同济大学龙广成法 、 R a d o c e a 法、 哈尔滨工业大学巴 恒静法 等。 J e n s e n t l 等认为 自收缩测试方法不一致 是造成 结果不一致 的主要原 因。 掺入纳米 S i O 后 ， 混凝土 的 自收缩呈现 了以下规律 ： 混凝 土早期 自收缩应变的增长速率 随着纳米 S i O 的掺 68 量的增大而加快 ； 水胶 比的不 同会导致纳米 S i O 对 自收 缩影响 的差异 ： 水 胶 比较小 时， 掺纳米 S i O 混凝土的 自收 缩在所有龄期 内都 比普通混凝土的 自收缩大( 尤其在初凝 后数小时内) ； 水胶 比较大时， 掺纳米 S i O 混凝土在早期 自 收缩比普通混凝土大， 但是后期 自收缩增长速率要小于普 通混凝土。 这可能是因为纳米 S i O 的掺入使水化加快 ， 导 致混凝土 内的相对湿度很快降低到水化 所需 的最 低临界 值； 在 3 0 7 2 h 期间， 不同配合 比的混凝土 自收缩增长缓 慢， 甚至可能出现膨胀， 安明酷 、 A i t c i n t 2 0 1 等的试验中出 现过 这种现 象。 原因可能是 由于这一阶段水泥水化剧烈 ， 促使 混凝土受热膨胀抵消了部分 自收缩 ， 3 d龄期后 自收 缩又会逐步增加 。 郭保林等采用安 明酷等人提 出的测试方法对 以纳米 S i O ， 和硅灰为代表的超细活性粒子对混凝土 自生 收缩 的 影响进行研究。 试验结果表明， 掺纳米 S i O ： 会提高混凝土 的 自收缩变形 ， 这在初凝 至 1 d 龄期之间尤为明显 ， 水胶 比 越低 ， 混凝 土的 自收缩越 大 ， 另外引气剂能够 明显降低混 凝土的 自收缩变形 。 4 纳米 S i O 对混凝土的作用机理分析及存在 问题 纳米 S i O ： 对混凝土 的作用机理 ： 水泥浆体在 7 d龄 期 内生成 了大量 的 C a ( O H) ， 纳米 S i O ： 颗粒具有 良好 的火 山灰活性 ， 在 7 d 龄期 内与 C a ( O H) ： 反应迅速 ， 有效 细化 了C a ( O H) ： 晶粒， 有助于水泥浆和骨料的界面强度的提高， 从而提升 了混凝土早期的力学性能 10 , 19 ； 纳米 S i O ： 与 C a ( O H) 反应放 出热量促进 了水泥水化反应的进行 ， 从而提 高了混凝土的早期强度 ； 纳米 S i O ： 与 C a ( O H) 反应 ， 生 成胶结力强、 比表面积大 的水化硅酸钙 ( c S H) 凝胶 ， 提 高 了水泥强度 ， 降低了骨料表面 C a ( O H) 含量， 使水泥浆体 与骨料过渡区的结构得到改善 ， 从而使混凝土 的早期强度 得到提高； 混凝土内凝胶空隙、 毛细管空隙和水化硅酸 钙层结 晶空隙的范围为 1 1 0 0 r i m， 纳米 S i O 可以物理填充 以上空隙 ， 从而提高混凝土的密实度 ， 进而提高了相应的 强度 ； 纳米 S i O 的 比表 面积极大 ， 拌和后吸附了大量表 层水 ， 减少 了参与水化 的水量 ， 从 而使得水 泥的水化 程度 降低。 纳米 S i O 能够 对混凝土 的力学 性能造成很大 影响 。 在水泥水化早期， 上段所述机理中前四种作用占据主要地 位 ， 提 高了混凝土的早期强度 ， 到水化后期 ， 第 五种作用更 为 显著 ， 所 以掺加 纳米 S i O 对混凝 土后 期强度 的提升作 用不 明显 ， 如果 掺量超过一定范 围， 还会导致 昆 凝土强度 下降 。 纳米 S i O 在掺量极少时能够提升混凝土的工作性 ， 这是由于纳米 S i O 。 颗粒极小， 能够填充水泥颗粒的间隙， 从 而起 到润滑作用 ， 但在实际应用 中， 由于其颗粒极 大的 比表面积使得水 泥浆体 的需 水量急剧增加 ， 从而使混凝土 拌和物坍落下降的越大， 黏稠度增加。 总体上来说， 纳米 S i O 的加入会 降低混凝土工作性 。 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 混凝土孔结构的改善或劣化决定了混凝土抗渗性 的提高或降低 ， 掺人纳米材料后 ， 混凝土的孔结构得到 细化和改善， 抗渗性提高 ； 混凝土内部结构变得更加致 密， 提高了其强度和抗侵蚀能力， 同时掺纳米 S i O 混凝 土 内部 的相 对湿度始 终处于一个 非常低 的水平上 ， 所 以 混 凝土 的抗 冻融能力 也有明显 提高 ； 但是 随着纳米 S i O ： 的掺人 ， 加快 了混 凝土 内部水 化 ， 增 大 了混凝 土 的 自收 缩 变形 。 经大量研 究表 明 ， 纳米 S i O 可 以有效地提 高混 凝土 的各项 主要性 能 ， 但是在 实际工程应 用 中仍 旧存在着 很 多 问题 。 如 纳米 S i O 水化 时 的需 水量 较大 ， 会加 快水 泥 早期水化的放热速率 ， 缩短水泥的凝结时间， 而且价格 较高， 并且纳米 S i O 的掺入会提高混凝土的自收缩应变 值 ， 自收缩 的加 大对混凝土 的体积稳定 性有一定 的不利 影响 ， 纳米 S i O 掺量过多时容易产生团聚 ， 与水反应形 成 的凝胶 也会包裹水泥颗粒 ， 同时也封 闭一些孔 隙， 阻碍 水 化反应 ， 造成强 度下降 ， 因而纳 米 S i O 掺量越 多 ， 强度 下 降越明显 ， 这些 问题 一定程度上制 约 了纳米 S i O ： 在工 程 中的应用 。 5 结论与建议 纳米 S i O 粒径极小 ， 并且具 有极强 的火 山灰活性 、 微 集料填充效应和晶核作用， 掺入适量纳米 S i O ： 后会使混凝 土 内部结构更加致密 ， 可 以有效地增加混凝土的强度和耐 久性 ， 满足混凝土工程 的要求 。 但是纳米 S i O 同时存在着 水化需水量大 ， 会增加水 化热 并缩短 凝结 时间 ， 增加 自收 缩等问题 ， 所以在实 际工程 中可以考虑 同时掺人高效减水 剂 、 缓凝剂 和膨胀剂等外加剂来 克服 以上 缺点。 从 混凝土 拌和物工作性的角度来看 ， 纳米 S i O 的掺量应该有所限制 ； 从纳米 S i O ： 颗粒不易分散等原因方面考虑，其掺量也不 宜过 高。 另外 ， 纳米 S i O 价 格较高 ， 合适 的掺量也有 助于 混凝土成本 的控制 。 在纳米材料混凝 土的研 究中 ， 对 力学 性能的相关研究取得 了大量有意义 的成果 ， 但相对而言纳 米混凝土耐久性能的研究 尚处于初步阶段 ， 需要进一步深 入研究 参考文献： 【 1 张立德， 牟季美 纳米材料和纳米结构【 M E 京 ： 科学出版社， 2 0 01 2 张志混 ， 崔作林 纳 米技术与纳米材料 MJ E 京 ： 国防工业出版 社 ， 2 0 0 0 【 3 】邵厌辉 纳米材料合成与制备进展研究【 J 】 兵器材料科学与工 程 ， 2 0 0 2 ( 4 ) ： 5 9 6 3 4 王景贤 ， 王立久 纳米材料在混凝土中的应用研究进展 J 1 混凝 土 ， 2 0 0 4 ( 1 1 ) ： 1 8 2 1 5 叶青， 张泽南， 孔德玉， 等 掺纳 S i O 和掺硅灰高强混凝土性能 的比较f J 建筑材料学报 ， 2 0 0 3 ， 6 ( 4 ) ： 3 8 1 3 8 5 6 】王立久， 王宝 民 内 米 S i O ： 对硅酸盐水泥性能影响试验研究 大连理工学报， 2 0 0 3 ， 4 3 ( 5 ) ： 6 6 5 6 6 9 f 7 郭保林 掺纳米二氧化硅高性能混凝土性能试验研究【 D 大连 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