4种防腐处理橡胶木及其炭化材的色差与耐腐性能研究.pdf

China Forest Products Industry林产工业，2023，60（08）：7-11+244 种防腐处理橡胶木及其炭化材的色差与耐腐性能研究刘人源1 曾珠亮1 李 权2*（1.凯里学院，贵州 凯里 556011；2.宿迁学院，江苏 宿迁 223800）摘 要：采伐后的橡胶木需及时防腐处理以防蓝变、发霉和腐朽，但不同防腐处理对橡胶木颜色及其耐腐性能的影响机制尚不明确。以橡胶木及其炭化试材为研究对象，对比分析了浸渍水玻璃和ACQ，涂饰桐油和醇酸清漆4种处理条件对试样表面颜色及耐腐性能的影响。结果表明：相同处理条件下，炭化橡胶木相比橡胶木的明度（L*）更低，腐朽后，4种处理橡胶木的表面L*值增加，且红绿轴色品指数（a*）、黄蓝轴色品指数（b*）和色度值（C）均显著增大。其中，浸渍ACQ的橡胶木在腐朽后a*、b*和C值均大幅增加，呈深青褐色。涂饰桐油的炭化橡胶木总色差（E）最大。相比于橡胶木，炭化橡胶木的耐腐性能更好。在这4种浸渍处理中，浸渍ACQ对橡胶木的保护效果最好，而涂饰醇酸清漆的保护作用有限。关键词：橡胶树；木材腐朽菌；颜色；耐腐；扫描电镜中图分类号：TS65 文献标识码：A 文章编号：1001-5299（2023）08-0007-06DOI:10.19531/j.issn1001-5299.202308002Study on Color Difference and Decay Resistance Performance of Four Kinds of Preservative Treated Rubberwood and Its Carbonized WoodLIU Ren-yuan1 ZENG Zhu-liang1 LI Quan2(1.Kaili University,Kaili 556011,Guizhou,P.R.China;2.Suqian University,Suqian 223800,Jiangsu,P.R.China)Abstract:Post-harvest rubberwood often requires preservative treatment to prevent blue stain,mildew and decay.However,the effecting mechanisms of different preservative treatments on the color and decay resistance of rubberwood are still unclear.In this study,rubberwood and its carbonized specimens were taken as the research object.The differences in the surface color and decay resistance of the samples under the four different conditions were compared and analyzed,including immersion in sodium silicate,ACQ,coated with tung oil or alkyd.The results showed that the lightness(L*)of the carbonized rubberwood was lower than that of the rubberwood under the same treatment conditions.The L*values of all treated rubberwood samples increased after decay,accompanied by the increase in the red-green axis color index(a*),the yellow-blue axis color index(b*),and the chromaticity value(C).Among them,the values of a*,b*,and C of rubberwood impregnated with ACQ showed the most significant increase,with the surface color of dark blue-brown.The total color difference(E)of the carbonized rubberwood coated with tung oil was the largest.Compared to untreated rubberwood,the decay resistance of carbonized rubberwood was better.Among those four treatments,ACQ had the best protective performance on rubberwood,while the protective effect of alkyd varnish was limited.Key words:Hevea brasiliensis;Wood rot fungi;Color;Decay resistance;SEM 橡胶树（Hevea brasiliensis）为大戟科（Euphorbiaceae）胶树属植物，原产巴西，现广泛栽种于亚洲热带地区。我国台湾、云南、福建、两广一带、海南均有栽培，其中以海南和云南种植较多1-2。橡胶树通常在割胶2030年后不再具有产胶价值，需及时采伐并加以利用3。由于橡胶树的特殊性，采伐后的橡胶木很快会变色、发霉和腐朽。海南和云南每年约有30 万m3的橡胶木需要防霉变色和防腐处理。然而，目前很多防腐剂和防霉剂对生基金项目：贵州省教育厅青年科技人才项目（黔教合KY字2022075号，黔教合KY字2020177号）；黔东南州科技计划项目（黔东南科合基础202217号）；贵州省科技厅“千”层次人才培养项目（黔千层人才2021201603）作者简介：刘人源，男，硕士，讲师，研究方向为土木工程E-mail:*通讯作者：李 权，男，博士，教授，研究方向为林业工程E-mail:liquan-收稿日期：2022-10-25林 产 工 业8第60卷物体具有不同程度的毒性，在使用过程中会造成水体污染，威胁人畜健康等4-5。鉴于此，本研究采用炭化、环保型防腐剂（水溶性环保型ACQ系列防腐剂、水玻璃）浸渍和表面涂饰（桐油、醇酸清漆）方法处理橡胶木6-7，对比分析了各处理方法对其颜色和耐腐性能的影响，以期为工业化应用提供参考依据。1 材料与方法1.1 试验材料橡胶木（Hevea brasiliensis），海南宝亨林产有限责任公司，橡胶树品种为PR107。将橡胶木和炭化橡胶木锯切成20 mm 20 mm 10 mm（横切面弦切面径切面）的试样。彩绒革盖菌（Coriolus versicolor）由黔东南民族医药研究发展中心提供。水溶性环保型ACQ（季铵盐）系列防腐剂ACQ-D，深圳市绿泰环保科技有限公司，其中季铵盐（以DDAC计）铜化物（以CuO 计）=4.8710.52，用蒸馏水将其稀释成浓度为1.5%（w/w）的溶液。水玻璃（Na2O nSiO2），SiO2为26.15%，20 时的波美度为45 B，Na2O为8.2%，常州梓丹建材科技有限公司。将5 kg水玻璃与10 kg水混合得到试验用防腐剂。桐油，碘值163173，皂化值190195，酸价7 mg/g（KOH），水分和挥发物0.20%，固始安山桐油销售有限公司。醇酸清漆，透明无机械杂质，不挥发物40%，黏度（涂-4黏度计）40 s，干燥时间15 h，福建东海漆业有限公司。1.2 试验设备木材热改性处理箱，自制，0.3 m3；生化培养箱（Herocell 180 型），上海润度生物科技有限公司；色差仪（NR10QC型），8/d（8照明漫反射度接收），深圳3nh科技有限公司；扫描电镜（SEM，MIRA4 型），捷克泰思肯（TESCAN）公司。1.3 炭化橡胶木制备采用木材热改性处理箱对橡胶木进行热处理。先缓慢升温至130，待橡胶木含水率降至5%以下快速升温至190 并保持3 h。温度升至130 时通入过热蒸汽作为保护气体，改性结束后停止加热，并适量通入冷却水降温，保持通入过热蒸汽直到温度降至130 以下，得到炭化橡胶木。1.4 浸渍和涂饰用水玻璃和ACQ分别对9块橡胶木和9块炭化橡胶木试样进行真空和加压浸渍处理（先抽真空-0.085 MPa处理30 min，再加压1.0 MPa，处理30 min）。采用桐油和醇酸清漆对9块橡胶木和9块炭化橡胶木试样表面进行涂饰，在涂饰前先将试样表面清理干净，然后进行手工涂刷，每个试样均匀涂刷1次，涂布量约为0.06 g/cm2。将浸渍和涂饰后的试样放置7 d后进行检测。1.5 色差检测使用色差仪测定橡胶木的相关色差指标8，每个检测试样做3 次生物学重复。以CIE（1976）L*a*b*颜色系统表征颜色，其中L*为明度，a*为红绿轴色品指数，b*为黄蓝轴色品指数，总色差值的计算公式如下：E*=(L*)2+(a*)2+(b*)21/2 （1）式中：L*=Lt*-L0*；a*=at*-a0*；b*=bt*-b0*。L0,a0,b0分别为浸渍或涂饰前试样的明度，红绿轴色品指数，黄蓝轴色品指数;Lt，at，bt分别代表浸渍或涂饰后试样的明度，红绿轴色品指数，黄蓝轴色品指数。色度值C的计算公式如下：C=(a*2+b*2)1/2 （2）1.6 耐腐测试根据GB/T 13942.12009 木材耐久性能 第1 部分:天然耐腐性实验室试验方法 要求对橡胶木和炭化橡胶木试样进行耐腐测试，每个三角瓶中放置3 块试样，做3个生物学重复需测试3个三角瓶中共9块试样。腐朽后试样的质量损失率按以下公式进行计算9：质量损失率=(m1 m2)/m1100%（3）式中：m1为腐朽前试样的绝干质量，g；m2为腐朽后试样的绝干质量，g。1.7 扫描电镜表征采用SEM观察各处理条件下的橡胶木试样，并进行拍照，观察前需将试样进行离子溅射镀金处理。2 结果与分析2.1 橡胶木表面颜色分析表1 为各组试样的表面颜色变化情况。由数据可知，橡胶木的明度值（L*）最高，水玻璃、ACQ、桐油、醇酸清漆处理的试样明度值均降低。腐朽的各组试样的L*增加，这主要是因为Coriolus versicolor作为一种白腐菌，对木质素的降解能力较强，降解后呈淡色的海绵状团块10-12。相比于橡胶木，炭化橡胶木经相同处理后，其L*值偏低，颜色偏暗。腐朽橡胶木试样的a*、b*和C值均有所增大，说明其颜色由浅黄色向橙黄色转变。由于铜离子的存刘人源，等：4 种防腐处理橡胶木及其炭化材的色差与耐腐性能研究9第8期在，浸渍ACQ的橡胶木试样a*为负值，呈绿色，b*值较小，呈浅绿黄色。腐朽后，浸渍ACQ的橡胶木a*、b*和C值均大幅增加，表面呈深青褐色，说明橡胶木中存在的大量碳-氧（C=O）、碳-碳（C=C）共轭双键结构、羟基（OH）和甲氧基（OCH3）等发色基团和助色基团在腐朽菌等作用下，发生化学反应13-14，进而导致橡胶木颜色变化。此外，橡胶木中的单宁、黄酮、木质素含量也会对其颜色产生一定影响15-17。涂饰桐油后，炭化橡胶木的色差值（E）最大，为28.71，这与桐油自身的颜色有关18。4 种防腐剂处理的橡胶木和炭化橡胶木均出现E变小的现象，这主要由腐朽菌降解木质素导致19。试样明度L*红绿轴色品指数a*黄蓝轴色品指数b*色度值C总色差E橡胶木69.930.5a6.410.22d17.780.49b18.900.54c橡胶木（水玻璃）47.223.07d9.540.44c22.551.45a24.481.17b23.472.76a橡胶木（ACQ）61.830.54b-5.710.19e3.300.81c6.600.41d20.560.7b橡胶木（桐油）46.650.61d13.940.2a23.170.61a27.040.62a25.050.75a橡胶木（醇酸清漆）56.721.92c10.940.26b22.600.49a25.110.35b14.81.59c腐朽橡胶木69.391.71a9.361.33a26.570.74a28.191.11a腐朽橡胶木（水玻璃）60.226.67b9.440.95a25.790.37ab27.470.25a9.086.67a腐朽橡胶木（ACQ）69.072.42a6.900.29b22.561.25c23.591.27c5.081.43ab腐朽橡胶木（桐油）69.892.21a7.180.54b23.730.61bc24.800.75bc4.050.9ab腐朽橡胶木（醇酸清漆）75.733.06a6.680.5b25.472.43ab26.332.43ab7.403.07a炭化橡胶木52.441.12b11.400.29a22.770.42a25.460.34a炭化橡胶木（水玻璃）30.472d3.640.93c6.732.46d7.662.61c28.33.18a炭化橡胶木（ACQ）55.482.46a-2.110.95d9.521.44c9.81.15c19.27b炭化橡胶木（桐油）29.730.62b6.540.38b5.900.39d8.810.54c28.710.3a炭化橡胶木（醇酸清漆）37.530.77c12.670.94a15.721.35b20.191.63b16.591.08b腐朽炭化橡胶木64.630.45a5.450.56b17.611.42b18.451.19b腐朽炭化橡胶木（水玻璃）52.171.92b10.601.55a23.551.43a25.841.94a14.772.45a腐朽后的炭化橡胶木（ACQ）53.642b11.420.72a25.760.54a28.180.79a14.961.67a腐朽炭化橡胶木（桐油）56.081.59b11.182.03a25.423.82a27.774.28a13.23.19a腐朽炭化橡胶木（醇酸清漆）55.233.7b10.322.26a22.833.59a25.064.2a11.875.5a表1 4 种防腐剂处理的橡胶木和炭化橡胶木腐朽前后色差Tab.1 The color difference before and after the decay of the rubber wood and carbonized rubber wood treated by four kinds of preservatives注：同列数据后不同字母表示处理间差异显著（P0.05）。2.2 耐腐性能分析由图1 可知，浸渍ACQ的橡胶木和浸渍水玻璃或ACQ的炭化橡胶木质量损失率均低于10%，耐腐等级均达到了级强耐腐水平。水玻璃、桐油和醇酸清漆处理的橡胶木与桐油和醇酸清漆处理的炭化橡胶木均达到级耐腐水平。橡胶木在腐朽12 周后的失重率最大，其次是炭化橡胶木。在相同处理条件下，炭化橡胶木的失重率小于普通橡胶木，说明炭化处理对腐朽菌的侵害具有一定的抑制作用20。炭化处理可导致木材中半纤维素，特别是多糖醛苷发生化学变化，同时还能让橡胶木中的纤维素分子链内羟基相互结合而形成氢键，从而减少了对水分的吸附，而较低的含水率则不利于腐朽菌的生长。处理橡胶木的耐腐性能表现为：浸渍ACQ涂饰桐油涂饰醇酸清漆浸渍水玻璃，而炭化橡胶木的耐腐性能表现为：浸渍ACQ浸渍水玻璃涂饰桐油涂饰醇酸清漆。可见，ACQ防腐处理后橡胶木的耐腐性能最好，ACQ中的季铵盐化合物不溶于水且能长期固定于橡胶木中不易流失，防护期较长。涂饰桐油具有一定的防腐效果，研究表明其中的脂肪酸甘油三酯混合物21对木材腐朽菌具有较强的毒性。涂饰清漆对试样也具有一定的保护作用，表面形成的漆膜可隔绝菌丝的侵入。试验中由于仅涂饰一次，且后期高温高压灭菌条件下可能导致涂膜有部分损坏，因此耐腐试验后质量损失较大。林 产 工 业10第60卷2.3 扫描电镜分析如图2 所示，在橡胶木细胞壁表面（图2c）和树胶道中（图2d）均有菌丝的生长和蔓延22。由图2c可见，菌丝穿透了细胞壁上的纹孔，向橡胶木内部蔓延。从图3a可看出，经ACQ处理的橡胶木，耐腐试验后其径切面未观察到菌丝，只在部分细胞腔中发现少量菌丝分布（图3b）。如图3c和图3d所示，炭化橡胶木经ACQ处理后，其耐腐性能得到明显改善，耐腐试验后试样的结构相对完整，表明炭化处理对抑制腐朽菌侵染也有一定作用23。如图4 所示，经桐油处理后，在橡胶木内部发现了球状的油脂状物质。耐腐试验后观察发现，菌丝在射线薄壁细胞中分布较少，而在导管中则有大量分布，这可能与桐油的浸渍深度有关，桐油尚未渗透到橡胶木内部的导管细胞中，导致菌丝在导管中大量生长24。如图5 所示，醇酸清漆涂饰对橡胶木的耐腐保护作用有限，仅起到了物理屏蔽的作用25-28，一旦菌丝图1 4 种防腐剂处理的橡胶木和炭化橡胶木耐腐 试验后的质量损失率Fig.1 The mass loss rate of rubber wood and carbonized rubber wood treated with four kinds of preservatives after decay resistance test图2 橡胶木（a.500,b.500）与彩绒革盖菌浸染橡胶木（c.1 000,d.1 000）试样扫描电镜 Fig.2 The SEM of control sample(a.500,b.500)and rubber wood after decayed with Coriolus versicolor (c.1 000,d.1 000)图3 ACQ处理的橡胶木（a.200,b.2 000）和炭化橡胶木（c.100,d.100）腐朽后试样扫描电镜 Fig.3 The SEM of decay samples of ACQ treated rubber wood(a.200,b.2 000)and ACQ treated carbonized rubber wood（c.100,d.100）图4 桐油处理的橡胶木（a.1 000,b.1 000）与炭化橡胶木（c.200,d.100）腐朽后试样扫描电镜 Fig.4 The SEM of decay samples of tung oil treated rubber wood(a.1 000,b.1 000)and tung oil treated carbonized rubber wood（c.200,d.100）刘人源，等：4 种防腐处理橡胶木及其炭化材的色差与耐腐性能研究11第8期突破了醇酸清漆的物理屏障，就会在橡胶木中大量生长和蔓延。虽然炭化橡胶木由于内部缺乏营养物质能够减缓菌丝的生长，但经过长时间的腐朽试验，从炭化橡胶木内部仍然可见大量菌丝的存在。水玻璃处理的橡胶木与炭化橡胶木腐朽后试样扫描电镜图与桐油处理的橡胶木与炭化橡胶木腐朽后试样扫描电镜图呈现的效果类似，因此文中不再加以展示。3 结论本文以橡胶木及其炭化试材为研究对象，对比分析了浸渍水玻璃和ACQ，涂饰桐油和醇酸清漆这4种处理条件对试样表面颜色及耐腐性能的影响，主要得出以下结论：1）腐朽后，橡胶木的颜色变化主要与Coriolus versicolor大量降解木质素有关。2）相比于普通橡胶木，炭化橡胶木的耐腐性较强，较弱的吸湿性和较少的营养成分抑制了腐朽菌的生长。3）4种处理方法中，浸渍ACQ对橡胶木耐腐性能的改善效果最好，而涂饰醇酸清漆的保护作用有限，仅起到了对菌丝的物理屏蔽作用。涂饰桐油和醇酸清漆对橡胶木的保护效果接近。4）4种处理方法对橡胶木试样表面颜色均有不同程度的影响，其中涂饰桐油对炭化橡胶木的颜色影响最大，这与桐油本身具有颜色相关。参考文献1 PURNAWAN E I,JEMI R,KASIM H,et al.Vegetation diversity of Hevea brasiliensis agroforest system in Tumbang Mantuhe Village,Gunung Mas Regency,Central Kalimantan,IndonesiaJ.IOP Conference Series:Earth and Environmental Science,2021,886(01):12013.2 刘少军,周广胜,房世波.中国橡胶树种植气候适宜性区划J.中国农业科学,2015,48(12):2335-2345.3 AMALI N,YUNUS N,WAN M N,et al.Mechanical properties of commercial particleboard from Rubberwood(Hevea brasiliensis)and recycle mix-tropical wood with different board densityJ.International 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