浙江省燃煤火电厂周边典型森林土壤汞污染研究_曾台楠.pdf

江西农业学报 2023，35（01）：158165ActaAgriculturaeJiangxiDOI:10.19386/ki.jxnyxb.2023.01.025浙江省燃煤火电厂周边典型森林土壤汞污染研究曾台楠1，许 萍2，胡勰克1，宋星竹1，吴胜春1，梁 鹏1*（1.浙江农林大学 环境与资源学院，浙江 杭州 311300；2.中国水稻研究所，浙江 杭州 311401）摘 要:在浙江省选取53个位于燃煤电厂15 km范围内的森林点位和附近无燃煤电厂的39个对照点位，在采样点采集土壤表层土样（020 cm），探明燃煤火电厂对周围森林土壤汞浓度的影响。同时，分析不同类型森林对土壤汞积累特征的影响。研究结果表明：燃煤火电厂周边15 km范围内土壤平均汞浓度为0.21 mg/kg，是无火电厂区域土壤汞平均浓度的1.75倍；燃煤火电厂周边5 km范围内森林土壤汞浓度显著高于此火电厂周边5 km以外的森林土壤汞浓度；浙江省燃煤火电厂周边阔叶林、竹林、针叶林和混交林土壤中汞浓度的平均值分别为0.21、0.26、0.14和0.10 mg/kg，阔叶林、竹叶林、针叶林和混交林汞的地累积指数的变化范围分别为-1.224.33、-0.923.31、-2.202.41、-1.851.40；阔叶林、竹叶林和针叶林中均受中强度污染，而混交林受到了中度污染；土壤汞浓度与土壤的可溶性有机碳浓度、pH值、土壤含水率均呈显著正相关，而与土壤容重呈显著负相关；在对单个燃煤火电厂周围森林土壤进行等距离采样发现，总体上随着距离的增大，森林土壤汞浓度呈先上升后下降趋势。关键词:燃煤火电厂；森林土壤；汞污染；风险评价 中图分类号：X53 文献标志码：A 文章编号：1001-8581（2023）01-0158-08 Research on Mercury Pollution of Typical Forest Soils around Coal-fired Thermal Power Plants in Zhejiang ProvinceZENGTai-nan1,XUPing2,HUXie-ke1,SONGXing-zhu1,WUSheng-chun1,LIANGPeng1*（1.SchoolofEnvironmentalandResourceSciences,ZhejiangA&FUniversity,Hangzhou311300,China;2.ChinaNationalRiceResearchInstitute,Hangzhou311401,China）Abstract:Thesurfacesoil(020cm)samplesfrom53forestsiteslocatedwithin15kmofcoal-firedpowerplantsinZhejiangProvincewerecollected,while39siteswithoutcoal-firedpowerplantswereusedascontrol.Theeffectsofcoal-firedthermalpowerplantsonforestsoilmercurycontentwereexplored.Meanwhiletheeffectsofforesttypesonsoilmercuryaccumulationcharacteristicswerealsoanalyzed.Theresultsshowedthattheaveragesoilmercuryconcentrationinthe15kmrangearoundthethermalpowerplantwas0.21mg/kg,whichwas1.75timesofthesoilmercuryconcentrationintheareawithoutthermalpowerplants.Themercuryconcentrationinforestsoilwithin5kmofthecoal-firedthermalpowerplantwassignificantlyhigherthanthatinforestsoiloutside5kmofthethermalpowerplant.Theaveragevaluesofmercuryinbroad-leaved,bamboo,coniferousandmixedforestsaroundcoal-firedthermalpowerplantsinZhejiangProvincewere0.21,0.26,0.14and0.10mg/kg.Therangeofmercuryaccumulationindexinbroadleafforest,bambooforest,coniferousforestandmixedforestinthestudyareawas-1.224.33,-0.923.31,-2.202.41and-1.851.40.Inconclusion,broadleaf,bambooandtaigaweremoderatelypolluted,whilemixedforestsweremoderatelypolluted.SoilmercuryconcentrationwassignificantlypositivelycorrelatedwithsoilsolubleorganiccarbonconcentrationpHandsoilmoisturecontent,andsignificantlynegativelycorrelatedwithsoilbulkdensity.Equidistantsamplingofforestsoilsaroundindividualcoal-firedpowerplantsshowedthatmercuryconcentrationsinforestsoilsincreasedfirstandthendecreasedasthedistanceincreased.Key words:Coal-firedthermalpowerplant;Forestsoil;Mercurycontamination;Riskassessment0 引言汞是一种具有强毒性的重金属元素，广泛存在于水、土和大气等环境介质中1-2。汞在环境中具有多种存在形式，具体可分为零价态汞、离子态汞收稿日期：2022-10-24基金项目：浙江省自然科学基金（LY21D030001）。作者简介：曾台楠（1998），男，浙江绍兴人，硕士研究生，主要从事于森林土壤汞的研究。*通信作者：梁鹏。1 期159曾台楠等：浙江省燃煤火电厂周边典型森林土壤汞污染研究和有机汞3。自然界中的无机汞可在微生物的作用下转化为有机汞，并通过食物链的富集作用进入人体，从而危害人体健康4。在20世纪50年代日本发生的水俣病事件和20世纪70年代伊拉克全国性食物中毒事件之后，汞成为了全球广泛关注的重金属污染物之一5。有研究表明，全球人为汞的排放量为13002400t/a6-7，其中燃煤火电厂是主要的人为汞排放源之一，很大程度上影响了其周围土壤的汞含量8。由表1可知，我国原煤中汞含量的平均值为0.20mg/kg9，明显高于澳大利亚和波兰，与南非和美国大致持平。2020年我国用于煤炭发电的煤炭总量约为20.8亿t，同年我国燃煤火电厂烟气中的汞排放量约为54.8t10。浙江省的原煤基本来自进口，原煤的汞含量符合 商品煤质量管理暂行办法 的规定。燃煤电厂排放的烟气中的汞主要以3种形态存在：颗粒态汞（HgP）、气态二价汞（Hg2+）、气态单质汞（Hg0）。一般气态汞在汞沉积之前可以在大气中停留2年11，然而烟气中的活性气体或者飞灰会与气态单质汞发生均相反应和异相反应，从而生成Hg2+和HgP12。飞灰可以吸收原本扩散到大气中的颗粒态汞13，汞与飞灰结合后会加速沉积，经干湿沉降进入土壤和水体，并对周边区域造成一定程度的汞污染14。司徒高华15研究表明，国内外燃煤电厂周围土壤中的汞浓度含量高于当地土壤汞的背景值。其中浙江省杭嘉湖地区某燃煤电厂周围土壤的总汞浓度为0.0173.314mg/kg，均值为0.186mg/kg，超过杭嘉湖平原土壤汞的背景值（0.13mg/kg）16，以及浙江省土壤汞的背景值（0.069mg/kg）17。表1 中国以及部分国家原煤中的含汞量对比国家汞含量/(mg/kg)平均值/(mg/kg)样本量参考文献中国0.00310.5000.200141318中国045.0000.190145819中国045.0000.20017939美国010.0000.17076499波兰0.0200.0700.05031220澳大利亚0.0100.1400.060/9南非0.1400.3000.2001721森林是汞在陆地生态系统中重要的源与汇，也是全球生物地球化学循环最为活跃的地区之一22。人为排放的汞经过长距离迁移并沉降到森林土壤中造成土壤汞的污染，从而影响土壤中微生物群落结构的多样性以及森林植物根和茎的正常生长。植物吸收汞的途径有2条：一是根部吸收，付学吾等23研究表明，植物根部从土壤中吸收的汞会受到根部和其他组织间的迁移限制，很难迁移到植物的其他部分；二是从植物叶片的气孔吸收，叶片通过气孔的呼吸作用从大气中吸收或吸附二价汞、活性二价汞和颗粒态汞，有研究表明：植物叶片也会从大气降水中吸收汞，并通过植物的新陈代谢以凋落物的形式最终进入森林土壤，对大气中汞的传输和转化过程具有重要作用24。在厌氧条件下，土壤中的无机汞会转化成有机汞从而被植物的根部吸收，而在生态系统中有机汞的毒性远大于无机汞。植物叶片长时间暴露于含汞的环境中，光合作用的色素粒和叶绿素含量会下降，并影响光合作用中电子的传递，从而抑制植物的光合作用23。此外，汞与植物体内的蛋白质结合会增加某些DNA片段的密度，最终改变植物DNA的结构，从而影响植物的正常生长23。因此，汞污染对于森林生态系统具有潜在的威胁。目前，国内外涉及燃煤火电厂对周边森林土壤汞污染影响的报道较少，关于浙江省森林土壤汞的本底调查更为缺乏。本文以浙江省燃煤电厂周围的典型森林为研究区域，初步调查了浙江省燃煤火电厂周边森林土壤中汞的分布；分析燃煤火电厂对周围不同种类森林土壤汞积累特征的影响；探究土壤理化性质与森林土壤汞含量的相关关系，以期为浙江省土壤汞污染风险管控和修复治理提供参考依据。1 材料与方法1.1 研究区域概况浙江省（118 01 123 10 E，27 06 31 11 N）地处于中国东南沿海，陆地面积10.55万km2，年平均气温1518，属于亚热带季风气候。浙江省的森林资源丰富，截至2019年底，全省的森林覆盖率达到61.15%（按浙江省以往同比计算口径），森林蓄积量为3.61亿m3，乔木林的单位面积蓄积量为83.51m3/hm2，天然乔木林面积为432.15万hm2。森林类型主要有常绿阔叶林、针叶林和针阔混交林25。1.2 样品采集为了评估浙江省燃煤电厂周围典型森林土壤中汞的分布情况，于2021年4月2022年1月在全省森林进行布点采样，92个土壤样品样点分布如图1所示。采样地点的森林种类被划分为阔叶林、江 西 农 业 学 报35 卷160针叶林、竹林和混交林，将4种森林土壤表层的凋落物进行分类采集。Martin等26研究表明，火电厂周边15km范围内可检测到土壤汞的富集。基于此，选取的53个土壤采样点分布于火电厂附近15km内，其他39个对照土壤采样点位附近15km内无火电厂及其他污染因素。此外，以燃煤火电厂作为重点研究对象，以火电厂为中心构建10个同心圆（119km）进行集中等距离布点采样，每个采样点至少从土壤表层20cm处采集5个样品，采集样品符合以下标准：（1）根据土壤发育程度、土壤厚度及不同土层分布特征确定采样深度，表层有机质和风积层已去除取样；（2）样品的采集应避免经济林施肥等造成的影响，采样时间避开雨季；（3）为避免多个因素的干扰，53个土壤采样地点确保单一燃煤火电厂的影响因素，39个对照采样点周边确保无污染源；（4）样品采集遵循多点组合的原则，在采样点处以GIS定位点为中心，采样点排列成“X”形向周围辐射10m，确定5个子样本点，等量采集后充分混合，对采集土壤、凋落物的样品封存，做遮光、冷藏处理后立即送往实验室进行检测。在采样过程中进行的其他测量还包括：采样前去除土壤表层杂质后，在土壤顶部20cm处打入金属环刀（100cm3），将提取到的土壤样品单独保存运送至实验室并测定土壤容重及土壤含水率。火电厂采样点针叶林竹林阔叶林城镇农田水体03060120180240km图1 采样分布图1.3 样品分析将土壤风干后过0.25mm筛子后，储存于4冰箱备用。称取5g土壤于离心管中，加入20mL超纯水振荡离心后测定土壤上清液的pH值。称取5g土壤置于离心管中，然后加入20mL0.5mol/LK2SO4，放入振荡器振荡离心后取出。抽滤定容后用TOC分析仪（MultiN/C3100，由德国耶拿分析仪器股份公司生产）测定土壤中的可溶性有机碳(DOC)。土壤中总汞的测定采用冷原子吸收法（直接测汞仪DMA-80，最低检出限0.0005ng）。称取0.2g土壤于样品舟内，通过自动进样器导入仪器的热分解炉，受热后释放样品中的汞。分解后的产物进入催化管中经催化后，汞被还原成汞原子进而被金汞齐收集，随后迅速高温加热产生汞蒸气并使其释放，最后在253.7nm处用冷原子吸收光谱测定汞的含量。每份土样测定3次后计算平均值，同时对分析方法进行空白和重复评价。凋落叶片中的汞浓度测定也采用上述方法。1.4 分析与评价1.4.1 统计分析 采用SPSS23.0软件进行数据相关性分析，采用Pearson相关系数分析不同种类之间土壤汞浓度的差异显著性，以及土壤理化性质与土壤汞的相关性，应用ArcGIS10.6软件进行采样点布设，利用Excel软件绘制研究区采样点的土壤汞浓度分布图。1.4.2 汞通量分析 采集的87个凋落物叶片样品冷藏后进行研磨过筛，通过测汞仪DMA-80直接测定并计算凋落物的叶片汞浓度。森林土壤的汞通量的计算公式为：Y=Cm （1）式(1)中：Y为凋落物叶片进入森林土壤的通量mg/(hm2a)；C为不同种类森林凋落物中叶片汞的平均含量(mg/kg)；m为不同种类森林凋落物中叶片的总量 t/(hm2a)，其中竹林的凋落物中叶片的总量为6.99t/(hm2a)27，阔叶林的凋落物中叶片的总量为5.30t/(hm2a)28，针叶林的凋落物中叶片的总量为2.18t/(hm2a)29。1.4.3 地累积指数 地累积指数法主要用于研究环境中重金属污染程度的定量指标30，计算公式为：Igeo=log2(Ci/KBi)（2）式(2)中，Igeo为地累积指数；Ci为各种重金属元素在土壤中的含量；Bi为土壤中该元素的地球化学背景值，K为成岩作用引起的背景值变动系数（一般K值为1.5）。地累积指数与污染程度的对应关系为：当Igeo0时，无污染；0Igeo1时，无中度污染；1Igeo2时，中度污染；2Igeo3时，中强 度 污 染；3Igeo4时，强 度 污 染；4Igeo5时，强极强污染；Igeo5时，极强污染。1 期161曾台楠等：浙江省燃煤火电厂周边典型森林土壤汞污染研究2 结果与分析2.1 土壤汞含量分析与描述性统计分析土壤汞含量的空间分布图如图2所示。土壤汞含量最高值为0.0301.960mg/kg。燃煤火电厂周边森林土壤汞的平均浓度为0.210mg/kg，高于周边无火电厂的对照样点（0.1200.050mg/kg），高于浙江省土壤汞背景值（0.069mg/kg）17。针叶林竹林阔叶林城镇农田水体03060120180240km图2 采样点土壤汞浓度分布为进一步研究火电厂对周边森林土壤汞浓度的影响，对某火电厂周围的森林（竹林）土壤进行等距离采样分析。该火电厂位于浙江省的北部地区，基于燃煤火电厂排放对土壤汞浓度的距离做出假设，以该燃煤火电厂为中心构建了10个同心圆（119km），覆盖火电厂周边的森林土壤。由图3可知，燃煤火电厂周边13km内的土壤汞含量呈现上升趋势，在3km外的土壤汞含量呈现下降趋势，并且在3km处的土壤汞含量达到最高值，为0.40mg/kg；燃煤火电厂周边5km范围内土壤汞浓度为0.240.40mg/kg；当距离燃煤火电厂59km时，燃煤火电厂周边森林土壤汞浓度为0.180.24mg/kg，受到燃煤火电厂的影响较小；当距离燃煤火电厂大于11km时，火电厂周边的森林土壤汞浓度逐渐降低并接近浙江省土壤背景值。因此，该燃煤火电厂周边5km范围内森林土壤汞浓度显著高于5km以外森林土壤的汞浓度（P0.05）。此外，在距离火电厂3km范围内，火电厂周边土壤汞浓度呈上升趋势，而在319km范围内总体呈下降趋势，总体呈现先上升后下降的变化趋势，这与Martin等26的研究结果相一致。造成该现象的原因可能在燃煤火电厂的建造初期，为方便污染物的扩散，燃煤电厂的烟囱高度一般在200m以上，而燃煤火电厂周边土壤汞的浓度则与当地的风速、风向、烟囱高度、下垫面气温等多种因素相关31-32。相关高斯大气扩散模型的研究显示，浙江省北部地区的大气扩散能力强于浙江省南部地区，沿海地区强于内陆地区33。随着与燃煤电厂距离继续增大，扩散面积也随之增大，对气态污染物具有一定的稀释作用，因而通过干湿沉降落到地面上的Hg总量也有所下降31-32。究其原因，宝鸡位于陕西省，陕西省原煤中Hg的平均含量为0.232mg/kg，略高于我国原煤中汞的平均含量（0.20mg/kg）10。图3 某火电厂周边土壤汞含量2.2 不同森林种类的土壤汞浓度分析为进一步分析森林类型受燃煤火电厂的影响程度，对不同森林中土壤汞含量进行分析。由表2可知，阔叶林、竹林、针叶林和混交林中土壤汞 浓 度 分 别 为0.051.96、0.060.97、0.050.52、0.030.27mg/kg，均值分别为0.21、0.26、0.16、0.10mg/kg；周边无火电厂的阔叶林、竹林、针叶林和混交林中土壤汞浓度分别为0.080.25、0.050.23、0.040.29、0.080.15mg/kg，均 值 分 别 为0.12、0.14、0.13和0.10mg/kg，普遍低于火电厂周边森林的土壤汞浓度。燃煤电厂周围森林土壤汞含量的变异系数大小为：阔叶林竹林针叶林混交林，其中阔叶林中汞含量的变异系数表现为强变异性。竹林、针叶林、混交林中的汞含量表现为中变异性。相比于竹林和针叶林，阔叶林冠幅面积较大，林下土壤受到较少的紫外线辐射，从而减少了阔叶林土壤中汞的光致还原和挥发35。通过分析不同种类森林中的凋落物叶片进入土壤的汞通量，得出阔叶林、竹林和针叶林中凋落物叶片进入土壤的汞通量分别为451、615和187mg/(hm2a)。此外，大气中的单质汞可通过气孔被植物叶片吸收或者通过植物体表面粗糙不平的组织结构（叶表面的绒毛）吸收颗粒态汞36。竹林中江 西 农 业 学 报35 卷162的凋落物中叶片的总量高于阔叶林和针叶林。阔叶林叶片的气孔导度和比叶面积大于其他种类森林的，气孔对大气中的零价态汞具有潜在的吸收作用，其吸收速率随着风向而变化，阔叶的沉降及分解会显著提高了土壤表层的汞浓度35,37。表2 燃煤火电厂周边不同森林类型的土壤汞含量周边情况森林种类最小值/(mg/kg)最大值/(mg/kg)均值/(mg/kg)变异系数/%标准差有火电厂阔叶林0.051.960.21172.380.36竹林0.060.970.2698.010.26针叶林0.050.520.1686.430.14混交林0.030.270.1074.780.07无火电厂阔叶林0.080.250.1245.420.05竹林0.050.230.1445.430.06针叶林0.040.290.1371.230.09混交林0.080.150.1062.390.062.3 土壤中汞的地累积指数分析由图4可知，阔叶林、竹叶林、针叶林和混交林汞的地累积指数的变化范围分别为-1.224.33、-0.923.31、-2.202.41、-1.851.40。在4种森林类型中，阔叶林、竹叶林和针叶林中都受中强度污染，混交林受到中度污染。其中，阔叶林中汞的地累积指数最高，为4.33。这说明森林种类对燃煤火电厂周围的土壤汞浓度存在一定的影响。4种森林类型中有少部分林地的地累积指数值小于零，这表明4种典型森林中少数样地的土壤汞浓度接近我国土壤环境背景值且受燃煤火电厂的影响较小。图4 地累积指数与森林种类、冠幅分析2.4 土壤理化性质与土壤汞含量的相关性分析对土壤表层汞浓度与土壤可溶性有机碳、pH值、土壤含水率和土壤容重进行相关性分析，结果分别如图5图8所示。应用Pearson相关性分析得出土壤汞浓度与土壤理化性质之间的相关性，4种森林土壤的理化性质不存在显著性差异。研究调查发现，土壤汞浓度与土壤中的可溶性有机碳呈显著正相关（r=0.2345，P0.05）。这与Blackwell等38研究发现汞浓度与所有森林种类中的可溶性有机碳存在显著正相关的结论相一致。由于汞化合物在氧化条件下容易与有机质中的有机硫醇基团络合39-40，研究调查发现土壤汞浓度与土壤pH值呈现显著正相关（r=0.2588，P0.05）。pH值的变化能够影响土壤颗粒物表面的吸附量41，土壤pH值的平均值为5.46，属于酸性土壤。在酸性或弱酸性条件下，土壤对汞的吸附随pH值增大而增大。汞在土壤表面最大吸附量出现在pH值4.55.5范围内，当pH值5.5时，pH值越大，土壤中吸附的汞含量越小42。此外，燃煤火电厂排放的飞灰的主要成分包括SiO2、Al2O3和CaO等43，前两者不溶于水，而CaO遇水则会反应生成Ca(OH)2，从而进一步提高了土壤的pH值。图5 土壤汞含量与土壤可溶性有机碳的关系通过土壤汞浓度与土壤含水率相关性分析发现，土壤汞浓度与含水率呈显著正相关（r=0.2881，P0.05），这与Obrist等40,44的研究发现相一致。1 期163曾台楠等：浙江省燃煤火电厂周边典型森林土壤汞污染研究降水过程在提高土壤含水率的同时，也以穿透雨的形式将叶片表面的颗粒态汞和气态氧化汞冲刷到表层土壤中，从而提高了土壤中汞的浓度35,45。土壤中汞也有相当一部分来源于凋落物的输入，而降水能够在一定程度上增加凋落物的沉积，在分解凋落物的同时提高微生物活性46。与此同时，研究发现土壤汞浓度与土壤容重存在显著负相关（r=-0.2168，P0.05），因为土壤中的有机质有利于促进土壤疏松及结构的形成，降低土壤容重，从而改善土壤的物理性质。而土壤有机质与土壤汞浓度呈现正相关，因此随着土壤汞浓度的提高，土壤容重会降低47。图6 土壤汞含量与pH值的关系含水率/%图7 土壤汞含量与土壤含水率的关系3 结论燃煤火电厂周边表层土壤汞具有独特的环境污染特征，燃煤火电厂周边的土壤重金属汞污染应受到重点关注。火电厂周边的森林土壤汞浓度与无火电厂周边的森林土壤汞浓度相比，火电厂周围森林土壤汞浓度高于无污染区域，极大值为1.96mg/kg。阔叶林、竹林、针叶林和混交林的土壤总汞浓度范围分别为0.051.96、0.060.97、0.050.52、0.030.27mg/kg，均值和变异系数的由大到小次序均为：阔叶林、竹林、针叶林、混交林；阔叶林受到的污染程度略高于其他3种典型森林。图8 土壤汞含量与土壤容重的关系在对某燃煤火电厂附近森林土壤进行等距离采样分析时发现，在火电厂附近5km以内土壤汞含量浓度较高，在319km范围随着距离的增大呈现下降趋势。当距离大于10km甚至15km时，森林土壤汞浓度逐渐恢复到背景值水平。土壤理化性质与土壤汞含量存在紧密的联系。土壤汞浓度与土壤的可溶性有机碳浓度、pH值、土壤含水率均呈显著正相关，而与土壤容重呈现显著负相关。参考文献：1 TauqeerA,NazirS,OvergardKI,etal.Hazardsofmercury-safetyperspectivesandmeasures J.ChemicalEngineeringTransactions,2015,43:2143-2148.2 吴飞,王训,罗辑,等.青藏高原林线森林汞的空间分布格局及对大气环境汞污染的指示 J.环境化学,2019,38(7):1619-1627.3 冯新斌,仇广乐,付学吾,等.环境汞污染 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