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微塑料对污水处理工艺的影响及研究进展_刘宏.pdf

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1、第49卷 第 2 期2023 年 2 月Vol.49 No.2Feb.,2023水处理技术水处理技术TECHNOLOGY OF WATER TREATMENT微塑料对污水处理工艺的影响及研究进展微塑料对污水处理工艺的影响及研究进展刘宏,石林,陈猛,杨留留(苏州科技大学环境科学与工程学院,江苏 苏州 215009)摘摘 要要:首先介绍了微塑料对污水处理过程的影响以及如何影响废水生物处理的机理,随后总结了现有的微塑料处理技术,并对各项处理技术的去除效果和优缺点进行了探讨,最后提出了微塑料处理技术目前面临的问题及未来发展方向,以期为微塑料处理技术的研究提供借鉴。关键词关键词:微塑料;污水处理;生物机

2、理;处理技术开放科学开放科学(资源服务资源服务)标识码标识码(OSID):中图分类号中图分类号:X703 文献标识码文献标识码:A 文章编号文章编号:10003770(2023)02-0011-007塑料是一种以单体为原料,通过加聚或者缩聚反应聚合而成的高分子化合物,由于其较好的力学性能、优异的耐腐蚀性、低成本以及较长的使用寿命饱受各个行业的关注,自诞生以来,塑料的全球产量已经从1950年的170万吨增长到2019年的3.61亿吨1。与普通污染物不同,塑料在生物降解过程中会形成越来越小的颗粒,粒径小于5 mm的塑料被定义为微塑料(MPs)2,微塑料按照其产生方式可以分为初生微塑料和次生微塑料。

3、由于体积较小,MPs易被生物误食,对许多鸟类、爬行动物和鱼类造成损害,并最终通过食物链进入人类体内,危害人类的健康3-4。MPs现已广泛地存在于空气、土壤、海洋、淡水中,甚至在北极海冰、南极、偏远山脉和深海海沟等原始地方发现MPs的痕迹。本文从MPs对废水的处理影响以及MPs处理技术两个方向进行总结分析并对未来的研究方向提出展望,为后续MPs的去除研究提供参考。1 MPs MPs对污水处理的影响对污水处理的影响1.1MPs对一级处理的影响对一级处理的影响一级处理主要通过格栅筛分、曝气池、沉淀法等物理方法去除废水中的悬浮物。在气浮阶段,MPs的表面性质使其容易吸附污染物并结块,新形成的集料粒度和

4、密度与原气浮池设计参数不同,就导致设计的气泡不会将污染物带到水面。由于微塑料密度小和疏水性,就会导致微塑料在水中呈垂直分布,不会因为重力沉淀到底部。此时,微塑料会随污水进行水平迁移,沉淀法受限严重5。此外,MPs还能吸附有毒物质,影响污染物的初步去除。1.2MPs对二级处理的影响对二级处理的影响污水的二级处理是在一级处理的基础上,再通过生化作用对污水进行进一步处理,如膜生物反应器(MBR)、活性污泥法(CAS)等。在该阶段MPs会影响无机氮的生物转化效率。在处理MPs特别是纳米塑料,NH4+-N的转化效率降低,说明MPs的存在可能会抑制反硝化过程,导致水体中铵态氮的积累6。MPs与磷去除呈弱负

5、相关,与氮生物转化呈正相关,这可能是由于与脱氮相关的细菌比磷积累生物更敏感7。因此,MPs对脱氮的不利影响通常大于除磷。MPs的存在显著提高了总溶解磷(TDP)和可溶性有机磷(DOP)水平,但对长期试验的除磷效果没有显著影响8。现有研究表明,生化需氧量(BOD)、(溶解氧)DO、总氮(TN)、总磷(TP)与MPs浓度呈正相关9,与天然 MPs相比,风化微塑料的BOD值显著增加10。DOI:10.16796/ki.10003770.2023.02.003收稿日期:2022-01-15基金项目:国家自然科学基金青年基金项目(51708381);江苏省自然科学基金项目面上项目(BK20181466)

6、;江苏省苏州市民生科技项目(SS2019028)作者简介:刘宏(1982),女,博士,副教授,研究方向为水与废水处理新技术;电子邮件:11第 49 卷 第 2 期水处理技术水处理技术1.3MPs对三级处理的影响对三级处理的影响在混凝处理过程中,表面带负电荷的MPs与铝盐、铁盐等絮凝剂的相互作用降低了絮凝剂的效果。为了达到与非MPs系统相同的效果,需要额外的化学药品,这增加了处理成本。另外,MPs由于其巨大的表面积和疏水性,可以吸附药剂。为了达到与非MPs系统相同的处理效果,需要增加试剂的用量。由于 MPs的形状不规则,在超滤、反渗透和微滤过程中,膜易被不规则MPs磨损,反渗透膜由于高压的原因,

7、现象可能更加明显。目前,大多数污水处理厂使用聚合物膜,MPs很可能磨损这种膜,降低过滤性能。此外,由于MPs的表面特性,膜污染也可能由堵塞或形成滤饼引起污染,导致跨膜压力增加,需要更长的过滤时间,导致更大的能耗11。1.4MPs影响废水生物处理的机理影响废水生物处理的机理作为膜结合酶,硝化和反硝化的关键酶嵌入细胞膜或位于细胞质中。虽然胞外多糖(EPS)具有保护作用,但MPs吸附在细胞表面生物分子上,增加了MPs与关键酶的接触机会,可能导致酶活性降低和失活,从而影响废水的反硝化性能12。事实上,细胞相关毒性通常是由蛋白质和磷脂的损伤引起的。当MPs达到纳米级时,由于其体积小,容易进入生物聚合物链

8、之间的缝隙,因此添加了MPs与蛋白质和磷脂的接触机会。纳米塑料以内源呼吸的形式对活性污泥进行急性抑制,浓度越高,急性抑制作用越强。活性污泥是衡量活性污泥活性的重要指标,与污水处理效率密切相关13。MPs对活性污泥的急性抑制作用可能受其表面电荷的影响,也许是由于聚乙烯颗粒表面带有正电荷,聚乙烯微塑料对16个带负电荷的活性污泥具有较高的亲和力14。MPs的浸出液也会影响硝化作用,如聚氯乙烯微塑料可释放双酚A,抑制异养菌和硝化菌的活性15。2 MPs MPs处理工艺处理工艺近年来,随着对 MPs研究的深入,许多处理技术已被应用于降解或去除水中的MPs,下面将从物理处理技术、生物处理技术和化学处理技术

9、方面介绍MPs处理方法。2.1物理处理技术物理处理技术2.1.1吸附吸附生物炭(BC)和活性炭(AC)常作为吸附剂用来去除雨水中的MPs16,而影响其去除MPs效率的因素主要为表面积和孔隙率17。SIIPOLA等17发现,在800 下被蒸气活化后的BC对MPs的去除效率最高,同时发现虽然相较于松树树皮BC(556603 m2/g),云杉树皮BC表面积(187 m2/g)相对较小,但是得益于其更广的孔径分布,因此对10 m以下的球形MPs的去除率更高;WANG18等人对BC和AC去除MPs的原理进行研究后发现,当MPs颗粒大于多孔介质的孔隙时,会被直接截留在孔隙外,而当MPs颗粒体积略大于孔隙时

10、会进入孔隙,且当其流速较低时会被截留在孔隙中,同时BC中存在具有胶体性质的片状颗粒,它与MPs颗粒之间会产生范德华力,会将MPs颗粒包裹并附着在过滤床上。由于BC和AC作为低成本、高效率的吸附剂,同时也是一种可再生资源,因此使用装填有BC和AC的过滤柱对MPs进行去除是一种经济有效的方法。2.1.2膜处理膜处理膜处理技术可以提高 MPs和纳米塑料的去除率,而将膜技术与生物工艺(即MBR)结合,可以将污水处理厂的一级出水中 MPs 去除率提高至99.9%19。膜处理技术一般分为超滤膜(UF)、反渗透膜(RO)和动态膜(DM)。UF是一种在低工作压力下启动的膜工艺,可以从进水中分离出分子量在几千道

11、尔顿以上的溶解大分子和微小悬浮颗粒。SUN等20研究指出,聚乙烯(PE)是MPs中最常见的聚合物类型,由于其粒径较大,因此 PE颗粒可以通过 UF完全去除,但是由于MPs 的形状不规则,会导致 UF 的磨损,降低过滤性能。RO是较为常见的废水处理工艺,一般在高压下对污水进行处理,虽然处理效率因此得到提升,但是MPs可能会在高压下被分解成更小的纳米塑料颗粒21。ZIAJAHROMI等22对澳大利亚悉尼污水处理厂利用RO工艺去除MPs的性能进行研究,发现废水在经过 UF 后,MPs 浓度从 2.2 个/L 减少到了0.28个/L,最终经RO处理后达到了0.21个/L。因此RO工艺对MPs的去除效率

12、并不是特别高,但是与UF联用可以提高MPs的去除率。DM也被称为次生膜,是废水中的颗粒和其他污染物在支撑膜表面形成的,可以提高对废水中小分子污染物的截留能力。LI等人23在90 m的支撑膜上形成了DM,发现过滤后废水中的MPs含量减少了90%,在过滤废水20 min后,出水浊度降至1 NTU以下。12刘宏等,微塑料对污水处理工艺的影响及研究进展总体来说,膜处理技术并非专门设计用于MPs的去除,但该工艺在去除Mps方面却有良好的表现,但是膜污染和水通量的降低是亟待解决的问题,如果将其与生物工艺和化学工艺相结合应该会有较大的研究价值。2.1.3颗粒介质过滤颗粒介质过滤过滤是污水处理厂中去除污染物的

13、常见工艺,其常见的形式有颗粒活性炭(GAC)过滤、快速砂率(RSF)和盘式过滤(DF)。其中,GAC在污水处理厂中常与混凝工艺结合去除MPs24,某饮用水处理厂在经过砂滤、沉淀、臭氧氧化和GAC过滤后,废水中MPs 的含量减少了 82.1%88.6%,但是 GAC 过滤去除的 MPs 占 56.8%60.9%,且多数 MPs 粒径较小24;ZHANG25认为GAC对1020 m MPs的去除率在82.0%91.8%之间,对106125 m的MPs去除率在 99.8%100%;WANG 等人24研究表明GAC对粒径在15 m的MPs的去除率为73.7%98.5%,同时发现 GAC 对纤维微塑料的

14、去除率在38%52.1%,对球状微塑料的去除率在 76.8%86.3%,对片状微塑料的去除率为60.3%69.1%。RSF主要是通过无烟煤颗粒、硅砂和砾石三层物理过滤层去除悬浮固体颗粒,在芬兰图库尔市污水处理厂的一次包含RSF的三级处理中试中发现,RSF工艺可以去除 97%的包含不同形状和大小的MPs19;LEE 等26研究发现,RSF 对水中的 MPs去除率为 73.8%,而在与混凝工艺相结合后,RSF 对MPs的去除率可达 98.9%,因此将 RSF工艺与混凝工艺相结合可以提高水中 MPs 的去除率。但是ENFRIN等人21发现MPs会与RSF中的硅砂层产生亲水相互作用,从而粘附在硅砂的表

15、面,造成堵塞,且MPs在风化后会产生羟基,常规的反冲洗难以进行清洁,降低了RSF工艺的性能。DF在许多国家的污水处理厂中常设置于污水处理的最后阶段,用以对废水进行微筛过滤。LEE等26对具备 DF 工艺的污水处理厂进行研究后发现,在水厂最终的出水中,MPs 的去除率达到了99.1%,而 在 DF 阶 段,MPs 的 去 除 率 为 79.4%;TALVITIE等人27在研究后发现 DF对各类 MPs的去除率为40%98.5%,当DF孔径为10 m时,MPs浓度从 0.5 个/L 降至 0.3 个/L,当 DF 孔径为 20 m时,MPs 浓度从 2.0 m/L 降至 0.03 m/L。综上来看

16、,DF对MPs的去除效率较低,且频繁的高压反冲洗会对DF造成破坏,难以对MPs产生截留效果。2.1.4物理处理技术对比物理处理技术对比物理处理技术可以用于去除水中大量的MPs,不同物理方法对MPs的去除效果对比见表1。UF、RO 和 DM 工艺与 MBR 工艺结合后,可以提高对MPs的去除率,但是UF工艺仅对PE材质的MPs有去除效果,而DM工艺是一种经济高效的MPs处理技术,但仍不足以去除废水中的大量MPs。另一方面,基于过滤器去除MPs工艺的效率明显优于其他方法,其中RSF工艺可以对MPs进行快速有效的去除。考虑到各物理处理技术对MPs的去除率和优缺点,排序为:颗粒介质过滤吸附膜处理。2.

17、2生物处理技术生物处理技术2.2.1活性污泥法活性污泥法在活性污泥法中,微生物在分泌胞外聚合物吸收污染物时,也会将MPs摄入体内,随后将不能降解的MPs与降解为无害物质的MPs凝聚成絮团排出体外。研究表明,活性污泥法及其改良工艺如A2O工艺、序批式反应器工艺和氧化沟工艺等,对水中MPs的去除率为36%42.9%28-29。有研究也指出活性污泥法对不同形状和大小的MPs去除率并不相同,例如 LIU 等人30发现活性污泥法去除的MPs 颗粒尺寸多数少于 300 m,但是 LASERS 等人31却发现活性污泥法对 15 m的 MPs去除率最高。不过活性污泥法并不能完全降解MPs,污泥中未降解的MPs

18、会再次回到环境中,因此如何对其表1各物理处理技术去除效果及优劣对比Tab.1Comparison of removal efficiency based on various physical treatment technologies物理处理技术AC或BC吸附UFRODMGACRSFDF去除效果100%41.7%25%90%99.9%0.1%97.2%98.5%优点足够的表面积和适当的孔隙率可以有效地保留大尺寸MPs可以完全过滤PE材质的MPs可以有效去除25 m以上的MPs能耗低,跨膜压力小,过滤压力小可以去除具有生物活性的小体积MPs运营和维护成本低形成污泥饼,可以去除悬浮MPs缺点对

19、10 m的球形微塑料去除效率较低易被污染易被污染污染堆积和膜污染,不适用于大规模水处理易被堵塞堵塞会降低性能,需定期反冲洗,MPs会被分解成更小的粒子易被污染,需高压反冲洗13第 49 卷 第 2 期水处理技术水处理技术进行进一步处理还有待深入研究。2.2.2膜生物反应器膜生物反应器膜生物反应器即MBR工艺,因其出水水质好、占地面积小和可拓展性而受到广泛认可。SUN等31发现,在经过常规废水处理后,废水中的MPs浓度从 10044个/L降低到450个/L。尽管在经过常规废水处理工艺后,废水中的大多数MPs已经被去除,但仍需要通过深度处理以减少最终出水中的MPs 数量32。LARES 等人31观

20、察发现在经 MBR技术处理后,废水中的MPs浓度从57 600个/m3降低至400个/m3,去除率达到了99.4%。BLAIR等33发现使用MBR技术的污水处理厂可以有效去除尺寸在 602 800 m 的 MPs;TALVITIE 等27研究结果表明MBR对含有20100 m的MPs的废水去除率达到70%,而对含有20300 m MPs的废水的去除率大于95%。在所有形状的MPs中,纤维状MPs是污水处理厂排放的主要形状,RUAN等34在进水中发现纤维状MPs占比55%71%。与其他处理技术相比,MBR 对 MPs的去除率似乎并不受 MPs的形状、大小和组成的影响,因此MBR是解决MPs问题的

21、最有前途的处理技术。2.2.3人工湿地人工湿地人工湿地是一种常见的天然废水处理技术,和其他的生物处理方法相比,成本相对较低。最近的研究对人工湿地处理废水中MPs的可行性进行了讨论35,HELCOSKI等人36认为植被湿地是分离、储存、转化和释放MPs颗粒的主要场所,且MPs的分布密度与植物覆盖率和茎密度呈负相关;WANG等人37则认为大型无脊椎动物摄入了大量的MPs,对MPs的去除起到了重要作用,而人工湿地对MPs的去除率可达88%。因此,人工湿地是一种高效、环保、低成本的MPs处理工艺,可显著降低废水中的MPs。此外可以通过整合表面流人工湿地、垂直潜流式人工湿地和水平潜流式人工湿地的特性来提

22、高对MPs的去除率。2.2.4生物处理技术对比生物处理技术对比生物处理技术可以在不同的环境条件下去除废水中的MPs,而MBR工艺和人工湿地对MPs的去除率较高,活性污泥法在某些限定条件下也可以达到类似的去除率。表2总结了生物处理技术的优缺点和去除率,而生物处理技术按去除MPs的能力从大到小依次为:MBR人工湿地活性污泥法。2.3化学处理技术化学处理技术2.3.1高级氧化高级氧化高级氧化是通过生产高活性的氧化物质(如羟基自由基)来矿化聚合物质,并将它们转化为CO2、水和其他矿物质。现今有部分研究将高级氧化应用于MPs的处理中,其中臭氧氧化法、光芬顿法、电芬顿法、光催化氧化法是应用最广泛、最有效的

23、方法。2.3.1.1臭氧氧化法臭氧氧化法臭氧是一种强氧化剂,它可以与各种聚合物、不饱和键和芳环发生反应31,而臭氧氧化法可以通过增加聚合物的表面张力和黏附性能、降低疏水性和特性浓度以及改变机械性能来促进聚合物的降解。有研究表明,暴露在臭氧中聚乙烯、聚丙烯和聚酯聚合物都发生了变化,因此臭氧氧化法可以用来直接降解MPs,也可以通过促进生物降解来提高常规生物处理方法对 MPs的去除率。HIDAYATURRAHAM和LEE26则用臭氧氧化法去除了89.9%颗粒大小在15 m的 MPs;TIAN等38发现若将 GAC法与臭氧氧化法相结合,MPs 的去除率则提升了 2%22.2%。因此臭氧氧化法可以加入污

24、水处理厂的三级处理,以提高水厂对MPs的去除率,不过臭氧氧化法本身的高成本和环境污染问题急需解决。2.3.1.2芬顿法及其改良方法芬顿法及其改良方法芬顿法是污水处理厂应用较为广泛的废水处理技术之一,芬顿试剂中的过氧化氢(H2O2)和Fe2+会生成具有强氧化性的羟基自由基,从而将污染物氧化成CO2、水和矿物质,由于其本身没有毒性且易于制得,因此在废水处理中十分常见。TAGG39使用芬顿法对聚乙烯、聚丙烯和聚氯乙烯进行去除,发现在3种浓度的芬顿试剂中,所有的MPs浓度并没有显著变化,而在实验进行24 h后,也仅去除了25.49%的MPs,同时在pH为7.95时,向溶液中投加焦磷酸钠作为螯合剂,MP

25、s的去除率也仅提升了 1.69%3.89%。因此,芬顿法去除MPs的效果并不理想。表2各生物处理技术去除效果及优劣对比Tab.2Comparison of removal efficiency based on various biological treatment technologies生物处理技术活性污泥法MBR人工湿地去除效果98.3%99.9%88%优点成本低,可以进行大规模MPs处理流程灵活稳健去除效率最高,不受MPs的尺寸、形状和组成影响,能有效去除小尺寸的MPs去除高效,成本较低缺点占地面积大,去除过程和污泥处置需要大量能量昂贵且能源成本较高易被污染14刘宏等,微塑料对污水处

26、理工艺的影响及研究进展由于芬顿法在处理废水的过程过会产生大量的污泥且难以控制,因此开发出了电芬顿法和光芬顿法两种改良方法。MIAO等40在100 下使用电芬顿法降解聚氯乙烯微塑料,发现去除率可达75%,因此推测电芬顿法对2,4-二氯苯酚、聚氯乙烯、聚丙烯和 聚 乙 烯 材 质 的 MPs 也 有 较 好 的 去 除 效 果;HUANG等41则在光芬顿法中使用了磁铁矿和乙二胺二琥珀酸在去离子水中降解双酚A,在pH 6.3的条件下光照11 h后,双酚A的去除效率达到了70%,因为以磁铁矿催化的光芬顿反应产生的羟基自由基浓度有所提升,提高了对MPs的去除率。2.3.2混混 凝凝MPs本身颗粒体积较小

27、,因此可以在过滤工艺之前进行絮凝或混凝的预处理来提高过滤效率。在所有用于混凝MPs的混凝剂中,使用最多的是铁基混凝剂和铝基混凝剂,MA等42研究发现铝基混凝剂在去除 MPs 的性能方面要优于铁基混凝剂,当PAM 与铁基混凝剂和铝基混凝剂一起使用时,对MPs 的 去 除 率 分 别 达 到 了 85%90%和 50%60%;MA等人42还发现在单独使用FeCl3混凝剂去除MPs时,去除率会随混凝剂浓度的提升而变大。因此混凝剂的种类及其浓度将对MPs的去除率产生影响。2.3.3电絮凝法电絮凝法电絮凝的反应原理是以铝、铁等金属为阳极,在直流电的作用下,阳极被溶蚀,产生Al、Fe等离子,在经一系列水解

28、、聚合及亚铁的氧化过程,发展成为各种羟基络合物、多核羟基络合物以至氢氧化物,使废水中MPs凝聚沉淀而分离,具体反应过程如下:MMn+ne-,(1)2H2O4H+O2+4e-,(2)2H2O+2e-H2+2OH-,(3)Mn+nOH-M(OH)N。(4)研究发现,电絮凝法在pH 310都可以对MPs进行有效去除,且去除效率并不会受电流密度影响,可以一直保持在 90%以上43。PADERVAND等44在pH为7.50,浓度为0.2 g/L的NaCl溶液中,使用电絮凝法去除了99.4%微珠MPs。虽然电絮凝法去除MPs的性能高效,但是该方法需要连续更换阳极并且阴极也容易出现钝化,同时较高电源成本也是

29、推广的阻力之一。2.3.4化学处理技术对比化学处理技术对比化学处理技术各自的去除效率和优缺点对比如表3。总体而言,化学处理技术与其他物理及生物处理技术联用时可以显著提高污水处理厂去除废水中 MPs 的效率,但是在单独使用的情况下,其对MPs的去除率较低,且副产物及二次污泥也是需要解决的问题。3 结语与展望结语与展望由于微塑料的比表面积大、疏水性、难降解性、形状不规则以及生物抑制性等特性,使得微塑料对污水处理的一级处理、二级处理和三级处理(深度处理)等不同阶段均有较大的影响。同时,微塑料吸附在细胞表面生物分子上降低其表面酶的活性,从而影响废水反硝化功能。或者微塑料在破碎后形成更小的纳米塑料,通过

30、进入生物内部进而毒害生物或抑制活性污泥,进一步降低废水处理效果。面临这些问题,本文通过对现有处理技术进行综述并对去除微塑料的不同方法的性能、优点和局限性进行了讨论。现有研究表明,过滤方法被认为是最有效的物理处理技术,但是其在大规模微塑料处理中的效果还需进一步研究;人工湿地和MBR则是生物处理技术中去除微塑料效果最好的;在化学处理技术中,臭氧氧化法和电絮凝法在去除微塑料方面展示出了良好的效果。未来关于解决微塑料污染问题的研究可从以下几个方面入手:1)利用淀粉复合材料、聚乳酸(PLA)、聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯(PBAT)和聚丁二酸丁二醇酯(PBS)等生物可降解塑料代替传统塑料的使用,即从根源上

31、解决微塑料污染问题;表3各化学处理技术去除效果及优劣对比Tab.3Comparison of removal efficiency based on various chemical treatment technologies化学处理技术臭氧氧化芬顿法电芬顿法光芬顿法混凝电絮凝去除效果89.9%25.49%75%70%50%90%优点去除效率较高芬顿试剂易获取,成本效益高环保高效,试剂存储及运输风险小,污泥产量少去除效率高,无需过多的催化剂和试剂过程简单,适合去除小粒径MPs有效减少污泥产量,适合去除小粒径MPs,无二次污染缺点臭氧储存运输困难,运营成本高,易产生环境问题去除效率低,仅使用与

32、特定类型的MPs成本高,对不同类型MPs的去除效果有待验证对pH要求高,实际应用还需更多验证对大粒径MPs去除效果不佳阳极需要反复更换,阴极会产生钝化,用电成本高15第 49 卷 第 2 期水处理技术水处理技术2)对于现在已经存在的微塑料污染问题,可以通过优化传统去除微塑料工艺。如在膜处理方法中,解决膜在去除微塑料的过程中出现的结垢问题,同时应考虑如何减少微塑料对膜的磨损以提高膜处理技术对微塑料的去除效率;应尝试将动态膜技术应用到MBR技术中,提高其对微塑料的去除能力,同时MBR中微塑料的降解和转化机理也需要进一步研究;开发并合成更加耐用及高效的阳极材料,用以提高电絮凝法对微塑料的去除效率,降

33、低电絮凝法的成本等。参考文献:1AUTA H S,EMENIKE C U,FAUZIAH S H.Distribution and importance of microplastics in the marine environment:A review of the sources,fate,effects,and potential solutionsJ.Environ Int,2017,102:165-176.2THOMPSON R C,MOORE C J,VOM S F,et al.Plastics,the environment and human health:current c

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50、sJ.Water Res,2016,91:174-182.30 LIU F F,LIU G Z,ZHU Z L,et al.Interactions between microplastics and phthalate esters as affected by microplastics characteristics and solution chemistryJ.Chemosphere,2019,214:688-694.31 LARES M,NCIBI M C,SILLANPAA M,et al.Occurrence,identification and removal of micr

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