人工湿地微生物燃料电池构型对低温氨氮去除性能的影响_刘虹霞.pdf

第 37 卷第 1 期 高 校 化 学 工 程 学 报 No.1 Vol.37 2023 年 2 月 Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities Feb.2023 文章编号：1003-9015(2023)01-0153-06 人工湿地微生物燃料电池构型对低温氨氮去除性能的影响 刘虹霞1,段佳华1,马江鸿1,2,朱怡溶1,周震原1,石明娟1,李金页1(1.中国计量大学 质量与安全工程学院,浙江 杭州 310018;2.杭州臻世环境科技有限公司,浙江 杭州 310018)摘 要：针对人工湿地在冬季低温条件下氨氮去除率下降的问题，提出构建人工湿地-微生物燃料电池(CW-MFC)的方法来提高人工湿地低温条件下的氨氮去除性能，并考察了 CW-MFC 构型对低温下氨氮去除性能的影响。120 d 的室外连续运行结果表明，在平均气温 9.8 运行 60 d，CW-MFC 比传统湿地的氨氮去除率提高 9.9%。在 CW-MFC 中添加玻璃纤维作为分隔材料并采用双阳极结构，氨氮平均去除率可以达到 81.8%。在 CW-MFC 产电期间，CW-MFC 的容积脱氮效率与输出电压存在较好的相关关系。关键词：微生物燃料电池；人工湿地；电池构型；低温；氨氮去除 中图分类号：X522 文献标志码：A DOI：10.3969/j.issn.1003-9015.2023.01.019 The effect of the configurations of constructed wetland microbial fuel cells on ammonia nitrogen removal under low temperatures LIU Hong-xia1,DUAN Jia-hua1,MA Jiang-hong1,2,ZHU Yi-rong1,ZHOU Zhen-yuan1,SHI Ming-juan1,LI Jin-ye1(1.College of Quality and Safety Engineering,China Jiliang University,Hangzhou 310018,China;2.Hangzhou Zhenshi Environmental Technology Co.Ltd.,Hangzhou 310018,China)Abstract:CW-MFC(Constructed wetland-Microbial Fuel Cell)technology was proposed to improve the ammonia nitrogen removal efficiency of constructed wetland under low temperature conditions due to the performance attenuation of conventional CW in winter.The effect of CW-MFC configurations on ammonia nitrogen removal performances at low temperature was investigated.The 120-day outdoor continuous operation results showed that the ammonia removal efficiency in CW-MFC was 9.9%higher than that in traditional wetland during the operation period(60 d)at the average temperature of 9.8.The average removal efficiency of ammonia nitrogen could reach 81.8%using glass fiber as the separator materials in CW-MFC with the double anodes.During the power generation period of CW-MFC,a linear positive correlation between volumetric nitrogen removal rate of CW-MFC and the output voltage was observed.Key words:microbial fuel cell;constructed wetland;cell configuration;low temperature;ammonia nitrogen removal 1 引 言 人工湿地(constructed wetland，CW)作为环境友好型的水处理技术，在饮用水水源净化，污水处理 收稿日期：2021-12-06；修订日期：2022-04-25。基金项目：浙江省基础公益研究计划(LGF22E080032)。作者简介：刘虹霞(1996-)，女，青海西宁人，中国计量大学硕士生。通信联系人：李金页：Email： 引用本文：刘虹霞,段佳华,马江鸿,朱怡溶,周震原,石明娟,李金页.人工湿地微生物燃料电池构型对低温氨氮去除性能的影响 J.高校化学工程学报,2023,37(1):153-158.Citation：LIU Hong-xia,DUAN Jia-hua,MA Jiang-hong,ZHU Yi-rong,ZHOU Zhen-yuan,SHI Ming-juan,LI Jin-ye.The effect of the configurations of constructed wetland microbial fuel cells on ammonia nitrogen removal under low temperatures J.Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities,2023,37(1):153-158.154 高 校 化 学 工 程 学 报 2023年2月 厂的尾水处理等方面的应用越来越广泛，但是传统湿地的运行容易受气候条件和构型等因素的影响，运行的稳定性相对较低1-2。微生物燃料电池(microbial fuel cells，MFC)是近年来受关注的一项生物质能技术，其基本原理是利用某些微生物所具备的将电子传递到外来电子受体(电极)的能力，在污染物降解的同时输出部分电能3。人工湿地-微生物燃料电池系统(constructed wetland-microbial fuel cell，CW-MFC)是将人工湿地与微生物燃料电池技术耦合在一起的一种新的水处理工艺，近年来得到广泛的研究，不仅可以改善污染物的降解效率，还能实现部分能量的回收4-6。MFC 的运行一般需要好氧和厌氧 2 个区域来分别进行阴极和阳极反应7，人工湿地系统底部为厌氧区，适合做 MFC 的阳极，有机物质在底部被微生物氧化分解；人工湿地系统上层接触空气，适合做 MFC 的阴极，硝化作用能很好地进行。MFC 植入湿地，有助提升人工湿地在低温下对氨氮的去除效率8。CW-MFC 的氨氮去除性能受温度、分隔材料、电极间距和电极结构等因素的影响8-10。分隔材料可以阻隔阴阳两极区域间物质的转递，比如降低氨氮向阴极扩散，隔绝氧气向阳极扩散以及减少底物损失等，从而可以有效提高微生物燃料电池的运行效率11-13。常见的分隔材料有阳离子交换膜、阴离子交换膜和双极性膜和玻璃纤维等13，其中玻璃纤维因价格低廉、传质高效，性状稳定等特点在人工湿地中得到广泛应用14。此外，在 CW-MFC 系统中，电极间距会影响系统的产电性能以及底物中污染物的去除，间距减小有利于底物和生成物的流动传质15-16，但过小的电极间距可能会导致阴极氧气扩散到阳极，从而影响阳极区域微生物对污染物的降解17，因此需要根据实际情况不断优化。由于人工湿地中的氨氮去除主要途径是微生物转化，因此，提高系统中微生物的数量也是改善其运行性能的重要手段1。研究发现增加单阴极微生物燃料电池的阳极数量，可增加电极微生物附着量，使装置最大功率密度提高106%157%18。目前针对 CW-MFC 的产电及污水净化性能的研究已经广泛开展，但是对 CW-MFC 的构型以及低温条件下氨氮去除性能方面的研究还相对较少。本研究探究了 CW-MFC 构型对氨氮去除性能的影响。2 材料和方法 2.1 实验装置 本研究所用的人工湿地微生物燃料电池装置如图 1 所示。装置由圆柱形塑料筒制成，具体尺寸为 26 cm(上直径)22 cm(底部直径)35 cm(高度)，有效水深为 30 cm，自下往上依次填充玻璃珠(高度为 2 cm，粒径为 4050 mm)、砾石(高度为 10 cm，粒径为1014 mm)、大粒径陶粒(高度为 5 cm，粒径为 2030 mm)、中粒径陶粒(高度为 5 cm，粒径为 512 mm)和小粒径陶粒(高度为 5 cm，粒径为 36 mm)，装置内种植芦苇(取自钱塘江边)，在小陶粒层顶部、大陶粒层顶部以及砾石层分别铺设 3 个电极，分别命名为电极 1、电极 2 和电极 3，电极材料为石墨毡。其中，玻璃珠是为了防止进水口堵塞，砾石和陶粒起承托作用，同时也是微生物生长的载体。7组人工湿地微生物燃料电池装置中，填充的基质均为相同，其中1组为CW，作为对照(命名为CW)，不铺设电极且无分隔材料，其余 6 组为 CW-MFC，分别以 CM1CM6 命名，CM1CM6 除基质材料外，还铺设有石墨电极，外接 1 k 的电阻，其中 CM3 和 CM6 为双阳极构型。CM4、CM5 和 CM6 添加玻璃纤维作为分隔材料，具体构型见表 1。Input Electrode 2 图 1 CW-MFC 示意图 Fig.1 Schematic diagram of CW-MFC Resistance Electrode Electrode 1 Medium ceramsite Big ceramsite Small ceramsite Gravel Outlet Glass beads 第 37 卷第 1 期 刘虹霞等：人工湿地微生物燃料电池构型对低温氨氮去除性能的影响 155 2.2 运行方式 装置运行进水为模拟废水，废水配方如下：氨氮质量浓度为 1.5 mgL1，化学需氧量(chemical oxygen demand，COD)30 mgL1，总磷质量浓度为0.02 mgL1，微量元素质量浓度为：FeCl3 6H2O 10 mgL1，ZnCl2 5 mgL1，MnSO4 H2O 200 mgL1，H3BO3 3 mgL1，CoCl2 6H2O 2.4 mgL1，CuCl2 2H2O 1 mgL1，NiCl2 6H2O 2 mgL1，Na2MoO4 2H2O 0.4 mgL1 19-20，水力停留时间为 2 d，装置置于室外雨棚下连续运行。2.3 测试指标与方法 氨氮：水杨酸分光光度法；硝酸盐：紫外分光光度法；高锰酸盐指数：酸性法；电压采用数据采集卡(北京瑞博华控制技术有限公司，中国北京)采集并记录。3 结果与讨论 3.1 CW-MFC 的低温氨氮去除性能 CW-MFC装置从2018年10月开始运行，启动初期(030 d，平均气温为22.8)7 个 CW-MFC 的氨氮去除率为39.0%41.0%，不存在显著差异，如图2 所示。在正常运行的前期(31 60 d)，气温均在 15 以上，平均气温为19.4，尽管气温整体不断降低，但氨氮的去除率却缓慢提升至 55.2%以上。在低温运行期(61120 d)，平均气温为9.8，所有 CW-MFC 的氨氮去除率平均为 74.6%，比对照组高 9.9%，最高可提高 18.1%，达到显著差异水平，表明 MFC 的植入有助于人工湿地氨氮去除率的提高。CW-MFC 运行期间(0120 d)，分别在第 72 天和 96 天经历 2 次明显的降温过程，在第 1 次由 20 逐步降低至 4 的过程中，对照 CW 的氨氮去除率下降 10%，而 CW-MFC 的氨氮去除率下降 3%。第 2 次由 13.5 降至 2.5 的过程中，对照 CW 的氨氮去除率下降 8%，而 CW-MFC 的氨氮去除率几乎没有发生变化，保持在 81%左右。根据现有相关报道，当环境温度低于 10 时，人工湿地硝化和反硝化作用强度降低，从而导致氨氮去除率下降19-21，而本研究中的 CW-MFC 具有明显耐低温冲击的能力。从实验结果不难看出，CW-MFC 整体比 CW 表现出更好的氨氮去除性能，尤其在低温条件下，这种差距更为明显。根据现有研究，在温度较高时，植物和微生物生长代谢是人工湿地氨氮去除的主要途径，可达氨氮去除量的 83%以上21。而在低温条件下，微生物的活性和植物的生长速率都会有所降低22-24。当 CW-MFC 运行至 72 d 左右，芦苇的生长开始停滞，至 102 d 左右，芦苇已经全部枯黄。根据前期的实验结果，本研究所用的玻璃珠，陶粒，砾石和石墨电极等材料，对氨氮几乎没有吸附能力，因此，低温条件下的氨氮去除，可能主要依靠微生物的作用。有研究表明，在 MFC 的闭路系统中，电子转移可以提高微生物的活性25-27，进而有可能提高氨氮去除率，这可能是 CW-MFC 在低温条件下能够依然保持较高氨氮去除效率的原因之一。表 1 CW-MFC 装置构型 Table 1 Configurations of CW-MFC CW/CW-MFCs Cathode Anode Separator CW CM1 Electrode 1 Electrode 2 CM2 Electrode 1 Electrode 3 CM3 Electrode 1 Electrode 2 and 3 CM4 Electrode 1 Electrode 2 Glass-fiber CM5 Electrode 1 Electrode 3 Glass-fiber CM6 Electrode 1 Electrode 2 and 3 Glass-fiber Time/d 图 2 CW 和 CW-MFC 的氨氮去除性能 Fig.2 Ammonia nitrogen removal performance of CW and CW-MFC Ammonia-N removal efficiency/%0102030405060708090100 110 12020406080100 CW CW-MFCs temperature05101520253035 Temperature/156 高 校 化 学 工 程 学 报 2023年2月 3.2 分隔材料和电极间距对 CW-MFC 低温氨氮去除性能的影响 通过对比 CW-MFC 在有无分隔材料时的氨氮去除率可以发现，具有分隔材料的CW-MFC 优于无分隔材料的 CW-MFC(见图 3)。在启动初期，不同电极构型的 CW-MFC 之间，氨氮去除效率的差异并不显著，而进入正常运行前期，各 CW-MFC 的氨氮去除效率的差距逐渐增大，至低温运行期(58120 d)，电极间距为 5 cm 的 CM4 与 CM1 的氨氮去除率差异均达到极显著水平，采用分隔材料的 CM4 比未采用分隔材料的 CM1 的氨氮去除率提高9.7%，但是电极间距为 10 cm 的 CM5 和 CM2 的氨氮去除效率没有显著差异。根据现有研究，MFC 的运行性能主要取决于阴阳两极的电势差以及系统内阻，分隔材料物理隔离了阴阳极室内发生的还原反应和氧化反应28。在 CW-MFC 中，分隔材料可在一定程度上阻隔空气中的氧气向阳极扩散，为阳极微生物营造更有利的厌氧环境14,28，但是，分隔材料也会增加系统内阻，降低 MFC的产电性能29。除分隔材料外，MFC 的内阻大小还与电极间距有关，一般认为，MFC 系统的内阻会随着电极间距的减小而降低。进一步对比低温运行期 CW-MFC 的氨氮去除效率发现，无分隔材料的 CM1 和 CM2 的平均氨氮去除效率分别为 67.6%和 72.2%，较小电极间距的 CM1 并未比电极间距较大的 CM2 表现出更好的氨氮去除效率，可见电极间距的差异并没有对氨氮去除效率产生显著影响。而在有分隔材料的情况下，电极间距较小的 CM4 的平均氨氮去除率达到 77.3%，显著高于电极间距较大的 CM5。在本研究采用单电极的CW-MFC 中，低温期的平均氨氮去除效率从高到低依次为 CM4CM2CM5CM1。不少研究已经表明，CW-MFC 的脱氮性能和产电性能存在密切的联系27，因此从 CW-MFC 的产电性能分析，在电极间距较小的 CW-MFC 中，阳极更接近湿地表面，更容易受阴极氧气扩散的影响，此时分隔材料的使用能够有效隔绝氧气，而通过增加电极距离虽然可以降低阴阳两极的相互影响，但同时也会增加内阻，从而导致运行性能降低28,30。因此，分隔材料在电极间距较小的情况下，能够有效提升 CW-MFC 的氨氮去除效率。3.3 双阳极配置对 CW-MFC 低温氨氮去除性能的影响 对于 CW-MFC 来说，增加电极的面积有助于获得更高的除污产电性能，但是由于阴极面积容易受装置表面积限制，所以往往考虑采用多个阳极 来 增 加 其 性 能10,16。对 比 本 研 究CW-MFC 的氨氮去除效率可以发现，双阳极结构可有效提高低温运行期的氨氮去除效率(见图 4)。在本研究中采用双阳极和分隔材料的 CM6 在低温期的平均氨氮去除率达到81.8%，最高的氨氮去除率达到 90.3%，均为各 CW-MFC 中的最高值，说明双阳极结构确实能提高CW-MFC的脱氮性能。对 CW-MFC 来说，低温条件下的氨氮去除与微生物活性存在较大的关系15，双阳Time/d 图 3 分隔割材料对 CW-MFC 的氨氮去除性能的影响 Fig.3 Effect of separator on ammonia nitrogen removal of CW-MFC Ammonia-N removal efficiency/%Temperature/with separator without separator temperature0102030405060708090 100 110 120020406080100 05101520253035Time/d 图 4 阳极配置对 CW-MFC 的氨氮去除性能的影响 Fig.4 Effect of anode type on ammonia nitrogen removal of CW-MFC Ammonia-N removal efficiency/%0102030405060708090 100 110 120020406080100 double anodes single anode temperature05101520253035Temperature/第 37 卷第 1 期 刘虹霞等：人工湿地微生物燃料电池构型对低温氨氮去除性能的影响 157 极结构可能增加 CW-MFC 中微生物的数量，在提高产电性能的同时提高脱氮能力15,18。相关 MFC 的研究表明，三阳极单阴极 MFC 比单阳极单阴极 MFC 的总氮去除率提高 10%24%，但进一步增加至 5 阳极，MFC 的运行性能反而有所降低，可能的原因是同时增加了阳极和阴极的交互通道18。在本研究中，虽然CM3采用双阳极结构，但由于未采用分隔材料，其氨氮去除效率反而低于有分隔材料的单阳极CM4，因此，CW-MFC 的构型优化需要综合考虑各类因素的影响。3.4 CW-MFC 脱氮效率与产电性能的相关性分析 对不同 CW-MFC 的产电性能与容积脱氮率进行相关性分析，发现容积脱氮率与产电电压呈显著正相关(相关系数 R2为 0.974 7)(见图 5)。本研究运行的 CW-MFC，平均输出电压在 121158 mV，其中，CM6的容积脱氮率与平均输出电压最大，达到 158 mV，输出电压最高值达到 342 mV，这可能得益于多阳极结构和分隔材料的使用18，说明 CW-MFC 构型的优化在提高产电效率的同时，也会对其脱氮性能产生有利的影响。虽然低温条件下 CW-MFC 的研究还开展不多15，但类似的研究结论在MFC的研究中得到印证，在不同温度、pH 和水力停留时间(hydraulic retention，HRT)等条件下，MFC 的输出电压与容积脱氮率呈显著相关27-30，在 CW-MFC 中，产电过程与脱氮过程之间存在一定的联系，氨有可能是微生物用于产电的基质之一27，因此，从提升 CW-MFC 的产电性能的角度进行构型优化，往往也能带来氨氮去除效率的提高。4 结 论(1)在自然条件下运行(2.531.5，120 d)的 CW-MFC 比 CW 表现出更高的脱氮性能和耐温度冲击能力，低温运行期(平均气温 9.8，60 d)的平均氨氮去除效率最高可提高 18.1%。(2)采用双阳极结构和分隔材料的CW-MFC在低温运行期取得了最高的氨氮去除效率，最高值为90.3%。(3)CW-MFC 中的脱氮过程和产电过程之间可能存在紧密的联系。参考文献:1 YAN Y,XU J.Improving winter performance of constructed wetlands for wastewater treatment in northern China:A review J.Wetlands,2014,34(2):243-253.2 章光新,武瑶,吴燕锋,等.湿地生态水文学研究综述 J.水科学进展,2018,29(5):737-749.ZHANG G X,WU Y,WU Y F,et al.A review of research on wetland ecohydrology J.Advances in Water Science,2018,29(5):737-749.3 许丹,肖恩荣,徐栋,等.微生物燃料电池与人工湿地耦合系统研究进展 J.化工学报,2015,66(7):2370-2376.XU D,XIAO E R,XU D,et al.Embedding microbial fuel cell into constructed wetland systems for electricity production and wastewater treatment:State-of-the-art J.CIESC Journal,2015,66(7):2370-2376.4 DOHERTY L,ZHAO Y Q,ZHAO X H,et al.A review of a recently emerged technology:Constructed wetland-microbial fuel cells J.Water Research,2015,85(11):38-45.5 LIU S,SONG H,LI X,et al.Power generation enhancement by utilizing plant photosynthate in microbial fuel cell coupled constructed wetland system J.International Journal of Photoenergy,2013,2013(2):15158-15166.6 YADAV A K,DASH P,MOHANTY 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