昆明市臭氧污染特征及气象条件影响分析.pdf

昆明市臭氧污染特征及气象条件影响分析杨芳园1，潘娅婷1，杨韬2*，李晓鹏1，段燕楠1，王占良1，刘彬1(1.昆明市气象局，云南昆明650034；2.玉溪市气象局，云南玉溪653100)摘要：利用 20142019 年昆明市臭氧（O3）监测数据及气象资料，分析昆明市 O3污染特征及气象条件对其的影响，归纳总结了昆明地区出现 O3污染的天气形势、污染物的水平和垂直外源输送情况.结果表明：O3浓度逐年增加，污染主要发生于春、夏季，O3与温度、风速呈显著正相关，与相对湿度呈负相关；昆明地区出现 O3污染时主要有 5 种天气类型，其中以低槽东移型、两高辐合型、东风波型出现的频次较多；在天气系统的作用下，利于将上游区域的高浓度 O3向昆明上空水平输送，HYSPLIT（HybridSingleParticleLagrangianIntegratedTrajectory）后向轨迹也进一步验证，气团的移动路径与污染物浓度及天气系统配合较好；垂直方向上，污染过程发生前 12d，平流层下层高浓度 O3向对流层及近地层垂直输送明显.在有利的气象条件下，加之 O3的水平和垂直外源输送，利于污染物的积累和生成，最终造成昆明地区 O3质量浓度超标.关键词：臭氧；气象条件；天气分型；外源输送；昆明中图分类号：X16文献标志码：A文章编号：02587971(2024)02029910目前，随着传统的二氧化硫（SO2）、颗粒物（PM10及 PM2.5）等污染得到改善，中国多地出现了臭氧（O3）取代传统污染物成为首要或超标污染物的情况.近年来中国城市空气质量监测显示，大气首要污染物为 O3和颗粒物，O3污染问题日益凸显，已成为城市环境空气污染的主要问题之一1-2.因此，O3污染特征及气象成因已成为环境气象领域的研究热点.研究表明，大气环流、地面气象要素、局地光化学反应、污染物区域传输等因素，与区域 O3浓度变化密切相关3-6，高温、干燥、无雨及弱风的气象条件更利于 O3污染物的生成和积累7-8，O3与其前体物挥发性有机物（VolatileOrganicCom-pounds,VOCS）和 NO排放存在复杂的非线性响应关系9.利用天气环流形势来探究大气污染成因机制，已成为研究大气污染传输的重要工作.许建明等10给出了 4 种秋冬季上海利于出现 PM2.5污染的主要天气形势，及与污染对应的气象条件，结果表明冷锋、高压后部弱气压场、高压前部弱气压场是影响上海环境质量最显著的天气形势.周宁芳等11研究表明，我国 2006 年冬半年霾主要发生在纬向型、南支槽和中阻塞 3 种形势下.王莹等12研究长江中游地区大气污染环流类型时，总结出 4 种主要的环流类型，并指出大气污染物区域传输是导致长江中游地区 PM2.5重污染天气频发的关键因素.污染物区域传输、平流层入侵对近地层 O3均具有明显的输送影响.Sudo 等13的模拟结果表明，19902100 年间，平流层 O3的输入将导致对流层O3升高近 80%.赵恺辉等14利用化学模式对 O3输送进行了模拟研究，结果表明，平流层入侵将高浓度 O3向对流层中低层输送，致使香港附近低层O3浓度明显上升.李莉等15研究长三角典型城市大气污染特征时指出，在 O3最大浓度出现时段内，污染输送对地面 O3的贡献最大，且对于城区 O3来说，水平传输是近地层 O3上升的主要贡献过程.这些研究工作对了解大气污染的成因机理具有重要意义.近年来，昆明市颗粒物污染防治取得了良好成收稿日期：2023-06-08；接受日期：2023-10-07；网络出版日期：2023-11-24基金项目：中国气象局复盘总结专项（FPZJ2023-122）；中国气象局农业农村部开放基金（KYZX2022-09）；云南省气象局青年科技创新团队项目（2022QN04）.作者简介：杨芳园（1987），女，云南人，硕士，高级工程师，主要研究天气预报及气候效应.E-mail：yfy_.*通信作者：杨韬（1965），男，云南人，高级工程师，主要研究气象科技服务.E-mail：.云南大学学报（自然科学版），2024,46（2）:299308JournalofYunnanUniversity:NaturalSciencesEditionDOI:10.7540/j.ynu.20230228效，空气质量达标率一直在 97%以上，位居全国前列，但仍存在空气污染日，且从以前较为单一的颗粒物污染转变以颗粒物和 O3为主的复合型污染，20142019 年，O3已超越 PM2.5、PM10成为昆明市的首要污染物.目前，昆明市 O3污染的相关研究主要集中在 O3浓度的时空分布特征、污染物与气象条件相关性研究，及单次污染过程分析等方面16-17，对昆明市 O3污染过程的天气环流形势研究尚少，尤其缺乏对 O3污染物传输特征分析.本研究挑选20142019 年昆明市 O3污染过程，研究 O3浓度与气象要素间的关系，并进行污染天气分型，深入分析昆明地区 O3污染的气象条件及外源输送特征，以期为昆明市 O3污染发生的区域传输机制提供重要支撑，为大气污染防治工作提供科学依据.1资料与方法1.1资料20142019 年昆明市空气质量监测数据来源于 7 个国控站点（图 1），包含 O3小时均值和 O3-8h浓度数据，全市平均值为 6 个国控站点（西山森林公园站为清洁对照背景站，不参与全市平均）的 O3-8h浓度平均值.气象资料来源于昆明市国家基准气象站（简称昆明站，图 1），主要包括逐小时温度、湿度、风向风速等要素.高空 O3数据及风场资料为欧洲中期天气预报中心第 5 代 ECMWF(European Centre for Medium-Range Weather Fore-casting)再分析产品 ERA5 数据，空间分辨率为0.250.25，垂直分辨率为 37 层(10001hPa).1.2方法根据环境空气质量相关标准及规范（GB30952012、HJ6632013），将 O3-8h分为 4个等级：一级（优）O3-8h100gm3、二级（良）100gm3O3-8h160gm3、三级（轻度污染）160gm3215gm3，O3月、年平均值采用 O3-8h平均第 90 百分位数.根据划分标准，O3-8h质量浓度超过 160gm3即为 1 次污染过程，经统计分析20142019 年昆明市空气质量污染日状况如表 1所示.2014 年全市无 O3污染过程，其他时段共有15 次污染过程，首要污染物均为 O3，时间分布上污染主要出现在春、夏季，因此本文仅研究春、夏季昆明市 O3的污染情况.表120142019 年昆明市空气质量污染日状况统计表Tab.1Statistics of daily air quality pollution in Kunmingfrom2014to2019污染发生时段空气质量指数（AQI）（污染物）/(gm3)PM10PM2.5O3-8h2015年7月8日11680421772015年7月1113日12795501892015年7月26日107101531672015年8月22日10675331662016年6月8日101461611882017年5月27日11078361712018年3月21日10295561622018年3月25日109108611702018年6月6日11785401792018年8月27日10277461622019年4月2226日13886532012019年5月20日11595531762019年8月11日12557291872019年8月16日12288481842019年8月2526日1169052177后向轨迹模型采用美国国家海洋和大气管理局（NationalOceanicAtmosphericAdminstration,NOAA）开发的 HYSPLIT（HybridSingleParticleLa-grangianIntegratedTrajectoryModel）模式，该模式被广泛用于跟踪气流携带的粒子或气体的移动方向、分析污染物的来源、传输和扩散路径.本文选取昆明市（25N，102.7E）为代表点，对昆明市 500、250m 和 100m 高度的气团在典型 O3污染日过去96h 经过的路径进行模拟，以此来追踪污染物跨区域的输送路径.2结果与讨论2.1O3质量浓度变化特征2014 年昆明市 O3-8h年平均质量浓度为 103.3gm3，20152019 年依审图号：GS（2019）1783 号.图1昆明市空气质量和气象监测点位示意图Fig.1The sketch map of air quality and meteorologicalmonitoringstationsinKunming300云南大学学报（自然科学版）http:/第46卷次为 107.5、109.3、110.8、118.8、123.8gm3，表明昆明市 O3污染有逐年加重的趋势.从 20142019 年昆明市 O3月均浓度变化看 图 2（a），O3月均浓度呈单峰型分布，13 月急剧上升，45 月达到峰值，最大值出现在 4 月为 139gm3，而后呈现波动式下降，最小值为 12 月的 75gm3，全年平均值为 105.8gm3.昆明市 O3具有明显的季节差异 图 2（b），浓度最高出现在春季，其次是夏季，秋季和冬季相对较低，季节上也呈逐年上升趋势，且春夏季的上升幅度明显高于秋冬季.特别是 2019 年春、夏季 O3浓度增加最明显.造成 O3季节差异的原因可能是春、夏季温度较高，日照时间长，在适宜的气象条件下，加剧了光化学反应，造成区域性 O3浓度升高，5 月底昆明开始进入雨季，降水逐渐偏多，对大气污染物具有一定的清除作用，利于 O3产生的光化学反应条件较春季有所降低，但温度仍然偏高，也利于 O3浓度升高.秋、冬季温度明显下降，O3光化学反应降低，因此秋、冬季污染天数较少.2.2气象条件对 O3的影响近地面 O3浓度的变化与气象条件密切相关，表 2 是 20142019 年昆明市春、夏季 O3日均浓度与气象要素的皮尔逊相关系数，为排除降水误差，选取的污染时段不包含发生降水的日期，所以不进行降水与 O3的相关分析.结果显示春、夏季期间，O3与温度、风速呈显著正相关，与相对湿度呈显著负相关，且均通过了99%的相关性检验.因此，温度、相对湿度、风速是影响 O3污染物浓度的主要气象参数.2.2.1 O3与温度图 3 是春、夏季 O3浓度与温度关系图，温度与 O3呈“高浓度高温度”分布特征.春季 图 3（a）O3出现轻度污染（160gm3）时，温度为 2128；夏季 图 3（b）O3出现轻度污染时，温度为 2329，温度越高出现污染频次越多.O3浓度受温度影响较大的可能原因是，当温度较高时，太阳辐射增强，利于大气中的 O3前体物进行二次光化学反应生成 O318，温度是影响光化学反应的重要因素，夏季午后温度更高，O3与温度的相关性也略高于春季.2.2.2 O3与相对湿度图 4 为 O3浓度与相对湿度关系图，O3与相对湿度呈“高浓度低湿度”分布特征.春、夏季 O3出现轻度污染时，相对湿度均在60%以下.O3浓度随湿度增加呈下降趋势的原因可能是，高湿度是形成 O3湿清除的重要指标，湿度过高时，水汽中的自由基通过化学反应将 O3分解为氧分子，利于大气中 O3浓度降低19-20.2.2.3 O3与风场近地面风场对污染物浓度的影响具有复杂性，一方面风加强了大气流动性，利于污染物的稀释、扩散与传输，有效地降低了大气表220142019 年昆明市 O3与气象要素的皮尔逊相关系数Tab.2PearsoncorrelationcoefficientbetweenO3andmeteorologicalelementsinKunmingfrom2014to2019O3指标春季夏季温度相对湿度风速温度相对湿度风速相关系数0.88*0.83*0.56*0.89*0.92*0.49*表示在0.01水平（双侧）上显著相关.图220142019 年昆明市 O3月、季节浓度变化Fig.2MonthlyandseasonalaverageconcentrationofO3inKunmingfrom2014to2019第46卷杨芳园等：昆明市臭氧污染特征及气象条件影响分析301污染物浓度；另一方面当风速较小时，不利于污染物扩散，致使大气中污染物浓度增加.风向决定了大气污染物的输送来源，风速大小决定了大气对污染物扩散稀释作用的强弱21.图 5 为 O3污染日不同风向风速下 O3浓度分布.昆明春季 图 5（a）O3污染日风向以偏南、西南风、偏西风出现的频率较高，风速为 25ms1时浓度较高，O3质量浓度为 172192gm3，春季 O3污染物的输送主要来自于偏南及偏西方向.夏季 图 5（b）O3风向以东北风、东南风、西南风出现的频率较高，风速为 23ms1时 O3浓度较高，O3质量浓度为 166206gm3，夏季 O3污染物的输送主要来自于东北及偏南方向.2.3天气分型对 15 个 O3浓度超标个例进行统计，分析 O3污染日地面和高空 500hPa、700hPa 天气形势发现，80%以上的 O3污染日，700hPa 昆明附近基本处于风向或风速辐合区，地面主要以均压场为主.因此，本文仅基于 500hPa 天气形势将影响昆明地区 O3污染的天气分为 5 大类型，分别为低槽东移型（46.7%）、两高辐合型（20%）、东风波型（20%）、南支槽型（6.7%）、槽后脊区型（6.7%）.文中选取出现频率较高的低槽东移、两高辐合、东风波（仅出现在夏季）3 种天气类型，结合后向轨迹模式追踪污染气团的输送来源.2.3.1 低槽东移型低槽东移型在春、夏季均存在.500hPa 上 图 6（a），中国环流经向度较大，内蒙北部存在高压脊，低压位于华北至黄淮一带，云南省处于槽后西北或偏北气流控制，昆明位于槽底附近，在偏北气流的引导下，利于将北方 33102gm3以上的高浓度 O3向云南上空输送 图 6（b）.通过垂直速度剖面分析（图略），500hPa 中低纬至昆明附近存在明显的下沉气流，在下沉气流夹卷的作用下，利于将该区域高浓度 O3输送到云南中部近地层，导致昆明附近 O3浓度进一步堆积，随着低图320142019 年昆明市 O3污染日小时浓度与温度的关系Fig.3ScatterplotbetweenhourlyO3concentrationandtemperatureonpollutiondaysinKunmingfrom2014to2019图420142019 年昆明市 O3污染日小时浓度与相对湿度的关系Fig.4ScatterplotbetweenhourlyO3concentrationandrelativehumidityonpollutiondaysinKunmingfrom2014to2019302云南大学学报（自然科学版）http:/第46卷压槽逐渐东移，对云南的影响减弱，昆明 O3浓度逐渐恢复正常.后向轨迹模拟显示 图 6（c），绿色高度气团 96h 前在 2500m 左右，从西藏向东移动，随后 3 个高度的气团在四川、贵州一带汇合，以东圆圈自内向外的数值（2、4、6）代表风的平均速度（单位：ms1）.图520142019 年昆明市 O3污染日不同风向风速下 O3浓度的分布Fig.5ThedistributionofO3concentrationscorrespondingwithwinddirectionandspeedduringpollutiondaysinKunmingfrom2014to2019图6低槽东移型天气模型，500hPa 高度上 O3浓度和风场分布及后向轨迹模拟Fig.6Weathermodeloflowtroughmovingeastward,ozoneconcentrationandwinddistributionat500hPa,andthebackwardtrajectorysimulation第46卷杨芳园等：昆明市臭氧污染特征及气象条件影响分析303北路径向昆明上空输送，后向轨迹的移动路径与图 6（b）中的 O3大值区相对应，最终导致昆明地区出现 O3污染天气.2.3.2 两高辐合型两高辐合型在春、夏季均存在.500hPa 上 图 7（a），大陆高压位于青藏高原上空，西太平洋副热带高压位于华南至华东一带，云南位于 2 个高压辐合区内，大陆高压外围的偏北气流将携带青藏高原东侧及东南侧的高浓度 O3向云南上空输送、堆积，在副高的阻挡作用下，造成云南中部辐合区一带 O3质量浓度处于 33102gm3的高值区 图 7（b）.辐合区附近也存在明显的下沉运动（图略），利于将高层高浓度 O3向近地面输送，加之地面高温、强辐射，近地层静稳条件利于地面 O3生成和维持，因此造成昆明 O3超标.随着辐合区的减弱消失，O3浓度也逐渐恢复正常.后向轨迹模拟显示 图 7（c），3 个高度的气团前期均来自于中纬度四川、贵州一带，移动路径与辐合区及图 7（b）中 O3大值区相对应，以东北路径向南输送，进入云南后出现转折，沿西北路径向昆明上空输送，在天气系统的配合下，最终导致昆明地区出现 O3污染天气.2.3.3 东风波型东风波型仅出现在夏季.500hPa上 图 8（a），北部有低槽东移，将中高纬度高浓度O3向东输送，副高呈带状分布，位于华东一带，华南沿海有台风生成，在副高的阻挡下，台风以西移为主，云南处于副高南侧和台风外围的偏东气流控制之下，利于将中高纬及云南以东的高浓度 O3沿偏东路径向云南中东部输送 图 8（b）；同时，配合下沉运动（图略），使得中高层高浓度 O3向近地层输送.后向轨迹模拟显示 图 8（c），3 个高度的气团前期主要来自于四川盆地一带，沿西北路径输送，到贵州至广西北部一带出现转折，沿偏东路径向昆图7两高辐合型天气模型，500hPa 高度上 O3浓度和风场分布及后向轨迹模拟Fig.7Weathermodelofthetwohighconvergencezone,zoneconcentrationandwinddistributionat500hPa,andthebackwardtrajectorysimulation304云南大学学报（自然科学版）http:/第46卷明上空输送，移动路径与图 8（b）中的 O3大值区相对应，最终导致 O3在滇中近地面积聚，昆明市也出现 O3超标现象.2.4平流层低层 O3垂直输送1962 年，Junge 在Chapman 提出的平流层 O3生成与清除的光化学机制基础上，提出了一套平流层输入 O3的理论.Junge 认为平流层产生的 O3下传到对流层成为对流层 O3的源，而 O3在地面沉降，则成为对流层 O3的汇，从而保持了对流层 O3的平衡22.在我们研究的 O3污染个例中，除 2015 年 8 月 22 日，平流层低层向对流层及近地面 O3的输送不明显外，其余均存在明显的垂直输送，以春、夏季一次污染过程为例，沿 2427N 和 102104E 求区域平均，分析平流层低层 O3垂直输送情况.春季选取的污染过程为 2018 年 3 月 25 日 图 9（a），夏季为 2015 年 7 月 26 日 图 9（b）.在污染过程发生前 12d，平流层 O3穿越对流层顶（200hPa 附近）开始向下输送，随着时间的推移，低层 O3增加明显，污染当日在 500600hPa 附近出现 O3质量浓度 28102gm3及其以上的大值中心.从垂直风场分析可知（填色区，正值为下沉，负值为上升），污染发生前 12d 起，昆明上空从 200hPa 以下有明显的下沉气流，存在 3.0102Pas1左右的最强下沉中心，与低层 O3的增加相吻合；随后垂直下沉运动减弱，低层 O3又开始减弱，平流层下层向对流层的 O3输送也明显减弱.污染过程发生前，平流层将富含 O3的空气垂直输送到对流层，导致对流层低层及地面 O3浓度明显上升，这一途径是平流层 O3入侵的主要机制之一14,23-24.综上所述，造成昆明市 O3污染的过程均存在明显的水平和垂直外源输送.水平方向上，在天气系统的作用下，利于将上游区域的高浓度 O3向昆图8东风波型天气模型，500hPa 高度上 O3浓度和风场分布及后向轨迹模拟Fig.8Weathermodelofeasterlywave,ozoneconcentrationandwinddistributionat500hPa,andthebackwardtrajectorysimulation第46卷杨芳园等：昆明市臭氧污染特征及气象条件影响分析305明上空水平输送，后向轨迹模拟的移动路径也进一步的验证了 O3污染过程中外源的水平输送，其移动路径与天气系统、O3高值区相匹配.气团在移动过程中携带了上游区域的污染物，受地形影响，靠近云南附近的气团移动缓慢，不利于污染物的扩散，沿途各类污染物又相互作用生成大量的二次污染物.垂直方向上，平流层下层 O3向对流层上层存在垂直入侵，引起对流层低层及地面 O3浓度上升.在个别个例中，当同时出现多条 O3外源向昆明区域输送时，O3污染出现时段较长，最大可达 8h 左右；当出现一个 O3输送外源时，O3污染时段维持在45h 之间.污染当日，昆明地区近地层大部分均处于静稳状态，或存在逆温层，不利于污染物的扩散和清除，地面气温较高，相对湿度偏低，较强的太阳辐射均有利于光化学反应生成 O3.因此，在有利的气象条件下，昆明市近地层处于静稳天气，制约了污染物的扩散，利于污染物的积累和生成，促使昆明地区 O3浓度超标.3结论与讨论（1）昆明地区 O3浓度呈逐年增加趋势，具有明显的季节差异，春、夏季含量较高，秋、冬季较低.温度与 O3的分布呈“高浓度高温度”的显著正相关特征，相对湿度与 O3的分布呈“高浓度低湿度”的显著负相关，风速与 O3呈显著正相关.O3污染过程中，春季温度为 2128，夏季为 2329；春、夏季相对湿度均在 60%以下；春季污染物的输送主要来自于偏南及偏西方向；夏季主要来自于东北及偏南方向.天气晴朗，光照强，风速小，大气层结稳定，气温高、湿度低等气象条件，均是促成昆明地区 O3浓度累积、超标的有利条件.（2）O3污染过程中存在水平外源输送，污染日主要有 5 种天气类型，其中低槽东移型、两高辐合型、东风波型出现的频次偏多.低槽东移型利于将中高纬高浓度 O3沿槽后偏北气流向昆明输送；两高辐合型利于将青藏高原东侧及东南侧的高浓度O3沿辐合区向昆明输送；东风波型利于将中高纬及云南以东的高浓度 O3沿偏东路径向云南中东部输送.不同的天气系统，O3输送来源不一致，气团的移动路径与污染物浓度及天气系统关系密切，后向轨迹模拟也验证了污染气团的输送来源.（3）O3污染过程中存在垂直外源输送，污染过程发生前 12d，昆明上空存在平流层下层 O3穿越对流层顶向近地层输送的情况.下沉运动利于将平流层下层高浓度 O3向对流层及近地层垂直输送，导致昆明附近低层 O3浓度明显升高.昆明 O3污染与气象要素密切相关，且污染气团的远距离输送和积累对昆明区域空气质量有重要影响.因此，今后在昆明区域 O3浓度是否将出现超标的预报预测中，需关注 O3的外源输送及近地层污染物气象扩散条件的预报，重点分析二者是否有叠加增强或消减的作用.关于气象条件、平流层入侵、污染物区域传输对昆明 O3浓度变化的具体贡献，有待于今后进一步开展相关研究和探索工作.参考文献：孙晓艳,赵敏,申恒青,等.济南市城区夏季臭氧污染过程及来源分析J.环境科学,2022,43(2):686-695.DOI:10.13227/j.hjkx.202106068.SunXY,ZhaoM,ShenHQ,etal.OzoneformationandkeyVOCsofacontinuoussummertimeO3pollu-tion event in JinanJ.Environmental Science,2022,43(2):686-695.1图9昆明上空春季和夏季 O3（黑色实线，单位：102gm3）和垂直速度（填色区，单位：102Pas1）的时间演变Fig.9Timeevolutionofozone(blacksolidline,unit:102gm3)andverticalvelocity(colorshadings,unit:102Pas1inspringandsummerofKunming306云南大学学报（自然科学版）http:/第46卷窦艳,王健,向峰,等.2015 年云南省城市臭氧污染变化特征分析J.云南大学学报(自然科学版),2017,39(3):440-446.DOI:10.7540/j.ynu.20160397.DouY,WangJ,XiangF,etal.OncharacteristicsofthechangeofurbanozonepollutioninYunnanProvincein2015J.Journal of Yunnan University(Natural Sci-encesEdition),2017,39(3):440-446.2杨帆,王体健,束蕾,等.青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析J.环境科学学报,2019,39(11):3565-3580.DOI:10.13671/j.hjkxxb.2019.0196.Yang F,Wang T J,Su 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