EH32钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究.pdf

装 备 环 境 工 程 第 21 卷 第 3 期 64 EQUIPMENT ENVIRONMENTAL ENGINEERING 2024 年 3 月 收稿日期：2024-01-15；修订日期：2024-02-26 Received：2024-01-15；Revised：2024-02-26 基金项目：国家自然科学基金（52001055）Fund：National Natural Science Foundation of China(52001055)引文格式：姜万珩,贾慧峰,舒伟,等.EH32 钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究J.装备环境工程,2024,21(3):64-072.JIANG Wanheng,JIA Huifeng,SHU Wei,et al.Flow Accelerated Corrosion Behavior of EH32 Steel in Artificial SeawaterJ.Equipment Envi-ronmental Engineering,2024,21(3):64-72.*通信作者（Corresponding author）EH32 钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究 姜万珩1，贾慧峰2，舒伟2，张健2，张奇亮1，杨宏启 1，徐云泽1*（1.大连理工大学 船舶工程学院，辽宁 大连 116024；2.海洋石油工程股份有限公司，天津 300451）摘要：目的目的 明晰流场、传质和锈层在 EH32 钢流动加速腐蚀过程中的协同作用机理。方法方法 利用射流喷射系统研究EH32钢的流动加速腐蚀行为，并基于CFD仿真模拟流场分布情况，最后通过微观形貌表征分析EH32钢的腐蚀形貌。结果结果 在射流喷射系统中，试样表面的流场分布不均匀，根据锈层的颜色可分为不同区域，喷嘴正对区域锈层最厚，但疏松多孔，形成凹坑，腐蚀最严重。远离喷嘴区域锈层逐渐减薄，但更致密，腐蚀形貌转变为“flow mark”和点蚀。结论结论 流场严重影响着腐蚀产物的分布，正应力高、剪切应力低的区域形成的锈层厚且疏松多孔，正应力低、剪切应力高的区域形成的锈层薄，但更致密。反应生成的阳极液随流体的转移过程导致了“flow mark”损伤形貌的形成，致密的锈层抑制了阳极液的转移，导致了点蚀坑的损伤形貌。锈层和阳极液的累积使得喷嘴中心区域表现为主要阳极区，腐蚀损伤最为严重，而远离中心区域由于致密的腐蚀产物抑制了传质过程，腐蚀速率较低。流场、锈层以及传质三者的协同作用决定了流动加速腐蚀行为。关键词：EH32 钢；人工海水；流动加速腐蚀；锈层；流场；传质；协同作用 中图分类号：TG172.5 文献标志码：A 文章编号：1672-9242(2024)03-0064-09 DOI：10.7643/issn.1672-9242.2024.03.009 Flow Accelerated Corrosion Behavior of EH32 Steel in Artificial Seawater JIANG Wanheng1,JIA Huifeng2,SHU Wei2,ZHANG Jian2,ZHANG Qiliang1,YANG Hongqi1,XU Yunze1*(1.School of Naval Architecture and Ocean Engineering,Dalian University of Technology,Liaoning Dalian 116024,China;2.Offshore Oil Engineering Co.,Ltd.,Tianjin 300451,China)ABSTRACT:The work aims to clarify the synergistic mechanism of flow field,mass transfer and rust layer in the flow acceler-ated corrosion process of EH32 steel.The flow accelerated corrosion behavior of EH32 steel was studied by the jet injection system,and the flow field distribution was simulated based on CFD simulation.Finally,the corrosion morphology of EH32 steel was analyzed by microscopic morphology characterization.The result showed that in the jet injection system,the flow field dis-tribution on the surface of the sample was uneven and could be divided into different areas according to the color of the rust layer.In the area facing the nozzle,the rust layer was the thickest but loose and porous,and the corrosion was the most serious and pits were formed.In the area away from the nozzle,the rust layer was gradually thinner but denser,and the corrosion mor-phology was transformed into flow mark and pitting.The conclusion is that the flow field seriously affects the distribution of 第 21 卷 第 3 期 姜万珩，等：EH32 钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究 65 corrosion products.The rust layer formed in the region with high normal stress and low shear stress is thick and loose,and the rust layer formed in the region with low normal stress and high shear stress is thinner but denser.The transfer process of the an-odic solution generated by the reaction with the fluid leads to the formation of the flow mark damage morphology,and the dense rust layer inhibits the transfer of the anodic solution,resulting in the damage morphology of pitting pits.The accumulation of the rust layer and anodic liquid makes the central area of the nozzle appear as the main anode area,and the corrosion damage is the most serious,while the area away from the center has a low corrosion rate because the dense corrosion products inhibit the mass transfer process.The synergistic action of flow field,rust layer and mass transfer determines the flow accelerated corrosion behavior.KEY WORDS:EH32 steel;artificial seawater;flow accelerated corrosion;rust layer;flow field;mass transfer;synergistic effect 金属材料在流动环境中的腐蚀速率明显高于在静止环境中的腐蚀速率，这种现象通常被称为流动加速腐蚀（Flow-Accelerated Corrosion，FAC）1-3。流动加速腐蚀广泛存在于海洋工业与管道系统当中，它会引起海洋装备损坏，以及输送管线减薄，甚至穿孔，造成这些部件提前失效、生产中断，进而导致经济损失、环境污染甚至人身伤害4-5。因此，研究流动加速腐蚀行为，对建立完善的腐蚀防护体系，提升海洋装备及输送管线的安全性具有重大意义。针对钢的流动加速腐蚀行为，已经进行了大量研究6-10。研究表明6-8，传质是影响流动加速腐蚀的关键因素之一，流动的环境会引起对流增强，进而加速传质过程，通常在高流速的区域，由于较高的传质速率，腐蚀速率会较高。除传质影响外，钢表面生成的锈层也会影响流动加速腐蚀行为11-13。Xu 等13研究表明，EH36 钢在流动海水中形成的腐蚀产物相比于静水中形成的腐蚀产物更为致密，致密腐蚀产物的保护性使得流动海水中钢的腐蚀速率更低。Heitz 等14在研究中指出，流体产生的剪切应力会清除腐蚀产物膜，导致氧扩散增强，进而加速腐蚀。Liu 等15也发现壁面剪切应力有助于锈层的清除，同时他们还发现流体产生的正压力反而有助于锈层的附着。Zhang 等16研究了流体剪切应力对锈层的影响，他们发现即使在高流速下，流体产生的壁面剪切应力也无法去除锈层。以上的研究表明，在不同流动环境下，锈层的生成和去除机制尚不明确。在实际工程中，如海底管道的弯管、三通和阀门等位置，因过流截面的变化，钢材表面的流场往往呈非均匀分布，这导致了局部的流速、正应力、切应力的非均匀性17-20。流场的非均匀分布会导致锈层的形成和去除机制更加复杂，考虑非均匀流场中锈层和传质共同作用下的流动加速腐蚀机理仍需要进一步研究。本文利用射流喷射系统研究了 EH32 钢的流动加速腐蚀行为，使用计算流体力学（CFD）数值计算模拟了流场分布情况，并通过微观形貌表征分析了 EH32 钢的腐蚀形貌，最后分析了流场、传质和锈层共同作用下 EH32 钢流动加速腐蚀机理。1 试验 1.1 试验装置与材料 为模拟非均匀流场，采用如图 1a 所示的射流喷射装置进行流动加速腐蚀试验。试验装置由离心泵、流量计、阀门、压力表和 20 L 容量的不锈钢试验电解槽构成。试验过程中，在泵的驱动下，溶液从水箱经过管路自喷嘴喷出，喷嘴内径为 10 mm。工作电极中心与喷嘴保持水平，如图 1b 所示，工作电极的表面与试样夹的表面齐平，喷嘴与试样的间距为 5 mm。本次试验流量设置为 0.4 L/s，对应喷嘴出口处的平均流速为 5 m/s。试验中采用的工作电极为 EH32 钢试样，试样的工作面尺寸为 25 mm 25 mm，将除工作面外其余各面用环氧封装。在试验开始前，电极的工作表面使用粒度为 400、600、800、1 000 的 SiC 沙砾进行逐级打磨，然后用无水乙醇和去离子水冲洗，吹干后待用。EH32 钢的化学元素成分（质量分数）为 C 0.12%，Si 0.3%，Mn 1.32%，Cr 0.03%，Ni 0.01%，Cu 0.02%，P 0.016%，S 0.003%，Fe 余量。EH32 钢的微观结构如图 1c 所示，可以看出，其组织成分主要由铁素体和珠光体组成。试验所用溶液为人工海水，主要成分为 Cl 17.09 g/L，Na+9.45 g/L，SO42 2.20 g/L，Mg2+1.06 g/L，Ca2+0.03 g/L，K+0.26 g/L，HCO3 0.13 g/L，Br 0.03 g/L。试验于空调房内进行，溶液温度为(182)。1.2 试验过程 试验中，将工作电极放置在电解槽中进行 30 h的流动加速腐蚀，共进行了 2 组完全相同的试验，2次试验结束后，腐蚀形貌基本一致。第 1 组试验结束后，对整块 EH32 钢试样的腐蚀形貌、腐蚀产物分布进行分析。首先使用 EOS 数码相机对 EH32 钢试样进行拍照，然后通过 EM-20AX Plus 扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscopy，SEM）对电极表面的锈层形貌进行观测。在完成锈层的表征后，利用ASTM G1-03中推荐的酸洗剂对试样表面进行除锈清洗，之后采用 OLS 5000 激光共聚焦显微镜对整体腐 66 装 备 环 境 工 程 2024 年 3 月 图 1 试验装置与工作电极 Fig.1 Test setup and working electrode:a)jet injector;b)electrochemical test cell;c)microstructure of EH32 steel 蚀的三维形貌进行观测。第 2 组试验结束后，对试样沿对角线进行切割，利用扫描电镜进行拍摄，获得流动加速腐蚀后试样的断面形貌。1.3 CFD 数值仿真 为分析非均匀流场对流动加速腐蚀的影响，采用ANSYS FLUENT 21.0 对电极表面附近的流场进行了CFD 仿真计算。数值计算所采用的几何模型和三维计算域分别如图 2a、2b 所示。选取喷嘴和试样夹之间的三维区域为计算域，其中 wall1 为夹板表面，wall2为喷嘴的内外壁，将喷嘴设置为流体入口，其余各面设置为流体的出口。通过 Space Claim 进行建模，利用 Ansys meshing 进行网格划分，网格模型如图 2c所示。采用结构六面体网格进行网格划分，在 wall1设置了边界层，试算后无量纲壁面距离 y+值小于 0.1，使用纳维斯托克斯方程（N-S 方程）和连续性方程求解流体运动，使用 k-剪切应力传输（Shear Stress Transport，SST）模型为湍流模型21。经过网格收敛性分析计算，综合考虑计算精度和计算效率等因素，最终选定网格尺寸为 0.02 mm，网格模型单元总数量为 746 100。网格划分完毕后，对网格质量进行检验，显示网格质量在 0.71 以上，整体满足计算要求。设置溶液密度为 1 025 kg/m3，入口流速为 5 m/s。Zheng 研究发现22，钢的阴极反应受溶解氧（Dissolved Oxygen，DO）在流动介质中的扩散过程控制。溶解氧从溶液本体扩散到试样表面的速率直接决定了腐蚀速率23。试样表面溶解氧通量（2sur OQ）的计算如式（1）所示24。2bulksurfacesur OQk bb(1)图 2 用于流场计算的 CFD 模型 Fig.2 CFD model for flow field calculation:a)geometric model;b)computation domain;c)mesh model 第 21 卷 第 3 期 姜万珩，等：EH32 钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究 67 式中：k 为传质系数；bbulk为远离试样表面溶液中氧的质量浓度，mg/L；bsurface为试样表面氧的质量浓度，mg/L。利用 YSI DO 探针测量得 bbulk为(6.6 0.1)mg/L。受浓差极化作用，试样表面的氧气基本被消耗，视模型中 bsurface的值为 07,25-26，因此传质速率完全受局部传质系数 k 控制。计算传质系数 k 时，要考虑溶液流动引起的对流传质效应，对流传质过程可以用对流扩散方程表示：22222O2OOOOconvection termdiffusion termbbNbmt U(2)式中：2Ob为溶解氧浓度；2ON为扩散系数；2Om为反应中生成的氧气。因为腐蚀反应过程只在界面处发生，溶液本体中氧气并不会凭空产生，因此2Om为 0。当流动达到稳态后，溶液中的氧气浓度保持不变，因此式（2）左边等于 0。该情况下便可以计算得到溶液中氧浓度的分布，依据氧浓度分布计算试样表面的氧气通量：222surO OOQNnb (3)式中：n 为钢表面的单位法向量；扩散系数2ON为 2.01109 m2/s7,24。计算域的入口和出口距离试样 表面均较远，可将入口和出口的溶解氧浓度视作bbulk，并在试验过程中利用 YSI DO 探针分别在计算域入口和出口对应附近位置进行实际测量，测量值均为(6.60.1)mg/L，因此将入口和出口的溶解氧质量浓度设置为 6.6 mg/L。试验假定试样表面溶解氧被完全消耗，Wall1 的 DO 质量浓度为 0。利用式（1）、（3）可计算出传质系数 k。2 结果与讨论 2.1 试验结果 EH32 钢试样进行 30 h 流动加速腐蚀试验后，除锈前后的试样表面形貌如图 3 所示。从图 3a 中可以看出，经过 30 h 的试验后，试样表面的腐蚀产物沿试样中心呈放射状分布，根据锈层颜色将试样表面分为 4 个区域，并用虚线作为不同区域分界线进行划分，从里至外依次为黄色锈区域 a、黑色锈区域 b、淡黄色锈区域 c 以及最外圈的橙黄色锈区域 d（以下各区域使用字母 a、b、c、d 表示），不同区域之间有明显的分界线。观察图 3a 发现，试样 b 区域内的腐蚀产物沿着流体运动方向呈现“彗星状”，尾迹延伸到c 区域内，这说明钢表面的腐蚀产物随流体运动发生了转移。图 3 试验后的电极试样形貌 Fig.3 Morphology of electrode after testing:a)before rust removal;b)after rust removal EH32 钢试样在经过 30 h 试验后，试样表面 a、b、c、d 区域的腐蚀产物电镜形貌和利用扫描电镜拍摄的断面形貌如图 4 所示。从图 4a 中局部 SEM 和断面图中可以看出，在 a 区域内的锈层最厚，外锈层存在明显裂隙，由球形颗粒状腐蚀产物构成，许多球形颗粒聚成一团，团与团之间又存在较大的间隙，使该区域内外锈层整体多孔且疏松。在图 4b 中，b 区域锈层依然由球形颗粒状腐蚀产物构成，但球形颗粒聚成的团与团之间的间隙减小，球形颗粒表面被絮状物覆盖。相比于 a 区域，该区域外锈层整体略薄，且更为致密。从图 4c 和图 4d 中可以发现，c 区域和最外圈的 d 区域内的外锈层逐渐减薄，且越来越致密，并且组成锈层的球形颗粒直径逐渐增加。通过观测流动加速腐蚀下不同区域内锈层的形貌可以发现，不同区域内锈层的结构是相似的，都由致密球形颗粒状腐蚀产物构成，仅在形态表现上略有不同。流动加速腐蚀试验后，试样表面除锈后的三维形貌如图 5 所示。可以看出，位于试样中心的 a 区域腐蚀最为严重，出现了凹坑，中心凹坑区域最大深度可达 188 m。在 b 区域内的腐蚀形貌呈现花瓣状的 68 装 备 环 境 工 程 2024 年 3 月 图 4 不同区域内的 EH32 钢试样的 SEM 及断面形貌 Fig.4 SEM and cross-sectional morphology of EH32 at different areas:a)yellow rust area;b)black rust area;c)pale yellow rust area;d)orange-yellow rust area 图 5 除锈后的电极形貌 Fig.5 Electrode morphology after rust removal:a)3D profile;b)transverse profile 第 21 卷 第 3 期 姜万珩，等：EH32 钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究 69 “flow mark”，并且延伸到 c 区域。在 c 区域和 d 区域内，腐蚀形貌开始由“flow mark”转变为点蚀坑，可以看出c区域和d区域的腐蚀损伤相比于中心区域较低。2.2 CFD 仿真结果 CFD 模拟的流场与溶解氧浓度分布结果如图 6所示，图中方形白色虚线代表试验所用的等比例大小钢试样，圆形白色虚线为图 3 中不同锈层颜色区域分界线。利用 N-S 方程计算并绘制 Wall1 表面的正应力（绝对压力）和壁面剪切力，如图 6b、6c 所示。可 以看出，以喷嘴正对区域为中心，流场在试片表面上呈放射状分布，位于喷嘴正对处的 a 区域存在静态区，该区域内流速和壁面剪切应力均为 0。随着与试样中心的距离增加，流速和壁面剪切应力均显著增大，并在试样边缘的 d 区域达到峰值，此时流速达到3.7 m/s，壁面剪切应力达到 68 Pa。从图 6b 可以看出，喷嘴正对处的 a 区域内正应力最高，为 119 979 Pa，越靠近试样外侧，正应力越小。CFD 仿真结果与其他文献15,27中的结果接近，证明 CFD 计算结果的准确性较高。图 6 流场分布 Fig.6 Distributions of flow field:a)flow velocity;b)normal stress induced by fluid impact;c)wall shear stress;d)DO concentration 局部溶解氧浓度分布如图 6d 和图 7a 所示。可以看出，试样中心 a 区域溶解氧的浓度最高，扩散边界层最薄，向外侧溶解氧浓度逐渐降低，扩散边界层逐渐变厚。图 7b 为利用公式（1）和公式（3）计算出的传质系数，计算得到的传质系数与 Poulson25和Chin 等28的试验结果接近。从图 7b 可以看到，传质系数的最大值在试样中心处，随着向试样边缘靠近，传质系数逐渐降低。这与流速分布恰恰相反，表明该试验条件下，传质系数并不由流速决定。由式（2）可知，传质过程同时受对流和扩散过程控制，试样中心处的传质系数高便是因该区域扩散过程强。CFD仿真结果说明，在射流喷射系统中，喷嘴下的流场分布并不均匀，在试样的中心位置存在明显的静态区，静态区内的流速和切应力较低，但传质系数和正应力较高。随着试片远离喷嘴中心对应位置，流速和剪切应力逐渐升高，传质系数和正应力逐渐降低。2.3 讨论 试验结果显示，EH32 钢在流动加速腐蚀试验后，试样表面锈层呈现非均匀分布。位于喷嘴正对的 a 区域形成的锈层最厚，且疏松多孔。CFD 结果显示，a区域为静态区，正应力最高，且剪切应力接近于 0，锈层在该区域无法转移，导致了锈层的积累。b 区域正应力逐渐降低，同时流速和剪切应力逐渐升高，流 70 装 备 环 境 工 程 2024 年 3 月 图 7 试样表面溶解氧浓度分布和沿着试样中线的溶解氧传质速率一维分布 Fig.7 DO concentration of on sample surface and one-dimensional distributions of DO along center line of sample:a)DO concentration;b)mass transfer coefficient of DO 体的运动会导致锈层的转移（如图 3 所示），b 区域的锈转移到 c 区域。在试样更外侧的 c、d 区域，正应力进一步降低，流速和剪切应力进一步升高，疏松的锈层被流体清除，留下的锈层更为致密，但相对较薄。因此，通过腐蚀产物分布结果可以发现，流场是影响腐蚀产物分布的关键因素。同时从试验结果中可以看出，位于喷嘴正对的 a区域腐蚀损伤最为严重。CFD 仿真结果显示，虽然喷嘴正对的 a 区域的氧浓度最高，但是该区域表现为主要的阳极区，表明氧浓差并不是影响阴阳极分布的主要原因。腐蚀产物的积累可能是导致 a 区域成为阳极的主要原因29。同时，a 区域阳极溶解生成的亚铁离子会进一步水解生成氢离子，包含亚铁离子与氢离子等物质的阳极液在该区域也无法随流体转移，进而导致该区域的 pH 降低和电位下降11,27，进而加速腐蚀。而在 b 区域内，流速的存在使得该区域内阳极液沿流体迹线方向向外侧转移，形成“flow mark”，并延伸至 c 区域。在 c 区域和 d 区域内，腐蚀形貌转变为点蚀坑，是因为这些区域表面致密的锈层会抑制阳极液的转移12-13。位于试样外侧的 c 区域和 d 区域的腐蚀损伤低于中心区域，是由于致密的锈层抑制了这些区域的传质过程，同时中心区域和周围区域之间形成的宏电池电流也对这些区域形成一定的保护，导致腐蚀速率较低，形成不同区域的腐蚀差异。综上所述，在流动加速腐蚀过程中，非均匀分布的流场将决定钢表面锈层的分布，流场、锈层以及传质三者的协同作用决定了流动加速腐蚀行为。3 结论 1）在射流喷射系统中，试样表面的流场呈现非均匀分布，中心静态区域内的流速和剪切应力较低，但传质系数和正应力较高。沿着喷嘴中心位置向外，流速和剪切应力逐渐升高，传质系数和正应力逐渐降低。2）流场是影响腐蚀产物分布的关键因素，静态区内由于正应力较高，剪切应力较低，导致形成较厚且疏松多孔的锈层。在远离喷嘴中心的位置，较高的剪切应力会去除表面浮锈，使得锈层变薄且更加致密。3）试样表面的生成物会随流体运动发生转移，静态区内较低的流速导致阳极液在该区域内的累积，静态区边缘区域由于流速的增加，导致阳极液开始向外侧转移，进而形成“flow mark”损伤形貌。远离中心区域由于致密的锈层抑制了阳极液的转移，形成点蚀坑损伤形貌。4）流场、锈层和传质三者协同作用决定了流动加速腐蚀行为。静态区内由于较厚的锈层和阳极液的积累使得该区域成为主要的阳极区，腐蚀损伤最为严重。远离喷嘴中心位置致密的腐蚀产物会抑制传质，使腐蚀速率较低。参考文献：1 陈盈盈,王学成,程俊杰,等.基于数值模拟的异径管流动加速腐蚀研究J.发电设备,2023,37(6):357-361.CHEN Y Y,WANG X C,CHENG J J,et al.Research on Flow Accelerated Corrosion in Reducer Based on Nu-merical SimulationJ.Power Equipment,2023,37(6):357-361.2 刘伟强,徐云泽,蔡伊扬,等.基于双环电阻传感器的X65 管道流动加速腐蚀监测J.腐蚀与防护,2022,43(3):23-28.LIU W Q,XU Y Z,CAI Y Y,et al.Flow Accelerated Corrosion Mornitoring of X65 Pipeline Based on Ring Pair Electrical Resistance SensorJ.Corrosion&Protec-tion,2022,43(3):23-28.3 潘代龙,司晓东,吕金洪.流速对碳钢弯管段流动加速腐蚀速率的影响J.中国腐蚀与防护学报,2023,43(5):第 21 卷 第 3 期 姜万珩，等：EH32 钢在人工海水中的流动加速腐蚀行为研究 71 1064-1070.PAN D L,SI X D,LYU J H.Effect of Flow Velocity on Flow Accelerated Corrosion Rate of Carbon Steel El-bowJ.Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection,2023,43(5):1064-1070.4 刘二勇,曾志翔,赵文杰.海水环境中金属材料腐蚀磨损及耐磨防腐一体化技术的研究进展J.表面技术,2017,46(11):149-157.LIU E Y,ZENG Z X,ZHAO W J.Corrosive Wear 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