环保型双网络水凝胶抑尘剂的性能研究.pdf

43hydrogel dust suppressantJ.Safety in Coal Mines,2023,54(10):43-49.移动扫码阅读CHEN Zengjie,WANG Lijie,WEI Jianfeng.Study on performance of environment-friendly double network54(10):43-49.陈增杰环保型双网络水凝胶抑剂的性能饼全，2 0 2 3SafetyinCoalMinesOct.20232023年10 月No.10Vol.54煤矿全第10 期第54.卷DOI:10.13347/ki.mkaq.2023.10.007环保型双网络水凝胶抑尘剂的性能研究陈增杰，王立杰，魏建凤？（1.山西朔州平鲁区龙矿大恒煤业有限公司，山西朔州0 36 0 0 0；2.山东科技大学安全与环境工程学院，山东青岛2 6 6 590摘要：基于露天储煤场煤尘污染问题，利用聚乙烯醇(PVA)、黄原胶(XG)和丙烯酸（AA)分子间的氢键作用，制备了具有互穿双网络结构的水凝胶（PVA-XG-AA），并通过加入表面活性剂(SDBS)进一步增强了润湿效果，制备了一种集润湿、黏结于一体的环保型双网络水凝胶抑尘剂(PVA-XG-AA/SDBS）；通过表面张力实验及渗透性实验测试发现PVA-XG-AA/SDBS与传统型聚丙烯酸水凝胶抑尘剂(PAA)相比具有更好的润湿性能；通过抗腐蚀性实验以及对喷洒PVA-XG-AA/SDBS前后煤粉的工业分析验证了PVA-XG-AA/SDBS的环保性。结果表明：PVA-XG-AA/SDBS对金属（铜、铁）和煤质未造成显著影响。关键词：煤尘污染；水凝胶抑尘剂；润湿性；环保性；抑尘效率中图分类号：TD714文献标志码：B文章编号：10 0 3-496 X(2023)10-0043-07Study on performance of environment-friendly double network hydrogel dust suppressantCHEN Zengjiel,WANG Lijie,WEI Jianfeng(1.Shanxi Shuozhou Pinglu Longkuang Daheng Coal Co.,Ltd.,Shuozhou 036000,China;2.College of Safety andEnvironmental Engineering,Shandong University of Science and Technology,Qingdao 266590,China)Abstract:Based on the problem of coal dust pollution in the open-air coal stocking yard,the hydrogel with interpenetrating doublenetwork structure(PVA-XG-AA)was prepared by using the hydrogen bonding between polyvinyl alcohol(PVA),xanthan gum(XG)and acrylic acid(AA).The wetting effect was further enhanced by adding surfactant(SDBS),and an environment-friendlydouble network hydrogel dust suppressant(PVA-XG-AA/SDBS)integrating wetting and bonding was prepared.Through surfacetension test and permeability test,it was found that PVA-XG-AA/SDBS had better wettability than the traditional polyacrylic acidhydrogel dust suppressant(PAA).The environmental protection of PVA-XG-AA/SDBS was verified through corrosion resistanceexperiments and industrial analysis of pulverized coal before and after spraying PVA-XG-AA/SDBS.The results showed that PVA-XG-AA/SDBS had no significant impact on metals(copper,iron)and coal quality.Key words:coal dust pollution;hydrogel dust suppressant;wettability;environmental protection;dust suppression efficiency煤炭作为重要的工业原料和基础能源，在煤炭工业的快速发展和机械化水平不断提高的推动下，其开采利用规模越来越大 。然而，煤矿开采、加工、运输等过程中会产生大量煤尘，不仅会对环境产生污染，还会使矿山工人暴露于高浓度粉尘环境，严重威胁工人的身体健康和生命安全 2-4。据统计，我国每年因煤尘污染造成的经济损失高达数十亿。并且大部分的露天储煤场分布在北方，而北方干燥多风的气候条件更容易产生扬尘。为防治煤尘的危害，很多抑尘技术和方法被开发出来。然而，传统抑尘方式如洒水、苦布苦盖、防尘网等，成本高、抑尘能力有限 5。相对于传统的方式来说，化学抑尘技术具有抑尘效果好、节约水资源等优点，受到了广泛学者的关注 。但是存收稿日期：2 0 2 3-0 4-0 7责任编辑：兰莹作者简介：陈增杰（197 5），男，山东青岛人，高级工程师，本科，从事矿山压力与工程建设方面的工作。E-mail：3930 8 6 7 36 q q.c o m44SafetyinCoal Mines2023年10 月Oct.2023No.10Vol.54第10 期第54卷煤矿发全在容易造成二次污染的缺点。由此可见，随着经济、社会的发展，煤炭的需求不断增加，对绿色环保、性能高效的抑尘技术的需求越来越高。目前，以黏结型、凝聚型、润湿型及复合型化学抑尘剂为主的传统型化学抑尘技术在煤尘防治方面存在难降解、成本高、腐蚀性强等缺点 7 。伴随着科技的不断发展，新型化学技术不断向环保、低廉、多功能方向发展 8 。例如，ZHANG等 9通过对天然聚合物瓜尔豆胶进行化学修饰并制备了一种可降解抑尘剂；WU等 10 1通过一锅法制备了一种新型环保型复合抑尘剂(聚乙烯醇/海藻酸钠/甘油），结果表明抑尘固化膜的抗压强度可达2 6.1kPa，降解率为33%；LIANG等 采用机械活化辅助固相反应和常规液相方法制备了基于淀粉的不同高吸水性聚合物，结果表明2 种方法制备的抑尘剂具有较好的成膜能力，与粉尘颗粒之间具有稳定的固结效果；WANG等 12 以普通玉米秸秆为原料合成了一种纤维素基抑尘剂，结果表明在5%的浓度下，抑尘剂表现出优异的性能。然而，目前的新型化学抑尘技术仅仅考虑了抑尘剂本身的成膜性、抗压性，并没有考虑对煤尘本身性质及周围物体的腐蚀性问题聚乙烯醇(PVA)是一种线性的多羟基有机聚合物，具有无毒无味无刺激性特征。由于分子链上含有大量的羟基，因此具有良好的水溶性。此外，PVA还有优异的力学性能、耐化学性、环境友好性、成膜性及黏结性等优点，被认为是一种理想的绿色环保材料。但是，PVA同样含有大量的裸露羟基，易与环境中水分子结合产生塑化作用，导致力学性能和稳定性能变差。黄原胶(XG)是一种由细菌代谢而得的胞外多糖胶质，含有大量的羧基和羟基等强极性基团。XG本身不容易发生反应形成凝胶，但是可以与PVA、瓜尔胶等产生协同作用，增加溶液黏度生成凝胶。丙烯酸(AA)单体分子中含有1个C=C不饱和键，容易被自由基引发，并且可以直接与其他单体、合成或天然有机高分子接枝共聚，通过氢键相互作用形成氢键网络。十二烷基苯磺酸钠(SDBS)润湿性好，渗透力强，生物降解率为90%，在较宽的pH值范围内稳定。目前，很多学者将其与其他表面活性剂或无机盐复配作为润湿型抑尘剂，降尘效果较好，且成本较低 8 。大部分水凝胶的合成为单体AA直接与其他物质接枝共聚，交联成单一网络。而互穿网络水凝胶指凝胶网络中包括2 张交联网络，通过将预交联的水凝胶浸没在含有另一种单体和引发剂的溶液中引发第2 张网络的交联。这2 种聚合物各自独立成双，彼此不以共价键交联，而是紧密地穿插在一起。基于此，秉持抑尘高效、绿色环保的理念，利用PVA、XG 和AA制备了具有双网络互穿结构的水凝胶。并加人适量的SDBS增强润湿性，从而制备出一种环保型双网络水凝胶抑尘剂(PVA-XG-AA/SDBS）。研究了水凝胶抑尘剂的表面张力及腐蚀性能；探讨了水凝胶抑尘剂在煤表面的微观形貌及渗透速率；阐明了水凝胶抑尘剂对金属和煤质本身的影响；并通过小型煤堆现场对水凝胶抑尘剂的抑尘性能进行了分析。1材料与方法1.1水凝胶抑尘剂的制备实验材料：17 99型PVA，含量90.5%，分析纯AR；XG，U S P级；AA分子量7 2.0 0，含量99.5%，分析纯AR；氢氧化钠（NaOH），分子量40.0 0，含量96.0%，分析纯AR；过硫酸铵（A PS），分子量2 2 8.2 0，含量98.0%，分析纯AR；S D BS 分子量348.48，含量90.0%，分析纯AR。1)PVA-XG-AA/SDBS的制备。首先，在8 5水浴锅中，缓慢且均匀地添加PVA到容量为10 0mL的三颈烧瓶中，恒温搅拌1.5h。然后，将水浴温度调至7 5，向上述溶液中缓慢且均匀地添加和分散XG，恒温搅拌1.5h。最后，降至55，在氮气保护下，加人AA，并借助NaOH将AA中和至7 0%，10 min后添加0.15gAPS作为引发剂，大约1h后，反应结束，得到水凝胶(PVA-XG-AA），再加水将其稀释至固含量为1%。为进一步提高样品对煤尘的润湿能力，考虑到材料之间的相容性和表面张力，加人占总体积0.2 5%的表面活性剂SDBS13，得到PVA-XG-AA/SDBS。2)传统型聚丙烯酸水凝胶抑尘剂(PAA)的制备。为了与传统型水凝胶抑尘剂的抑尘性能及效果进行对比，制备了PAA。在通氮气的条件下，将5.7 g丙烯酸加入2 5mL水中，6 0 恒温水浴搅拌，之后加人0.0 7 g过硫酸铵（作为引发剂），反应结束后得到PAA。1.2水凝胶抑尘剂的理化性质1)傅里叶红外光谱测试。通过傅里叶红外光谱仪（ThermoFisher，Ni c o l e t i S 50 FT-I R，美国）根45Safetyin Coal MinesOct.20232023年10 月No.10Vol.54煤矿发全第54卷第10 期据不同官能团特定位置和形状的红外吸收峰，并结合反应情况推断产物的分子结构 14。利用Peak-Fit和OMNIC软件对得到的光谱进行峰分离和标记分析，研究不同官能团在反应过程中的变化。2)表面张力测试。由于煤本身的疏水性，导致抑尘剂在应用到煤尘抑制领域时存在润湿性及渗透性差的问题。利用全自动张力仪(POWEREACH，JK99C型，中国）对PAA、PV A-XG-A A/S D BS 和0.25%SDBS的表面张力进行测定，并设置3组对照组 15，研究了SDBS作用下PVA-XG-AA/SDBS溶液改善煤尘疏水性的能力。3)抗腐蚀性测试。腐蚀性是指金属与环境间的物理和化学相互作用，导致金属、环境及其构成系统受到损伤的现象 16-17 。采用全浸润方法（JB/T 7 90 1一1999），将铜柱、铁柱、铝柱分别浸没在PVA-XG-AA/SDBS溶液和蒸馏水中做抗腐蚀性对比试验，室温条件下，10 d。腐蚀速率计算如下：8.76x107 x(W2-W)F=(1)STD式中：F为腐蚀速率，mm/a；W为实验前样品质量，g；W,为实验后样品质量，g；S 为试样的总面积，cm；T 为实验时间，h；D 为材料的密度,kg/m3。1.3水凝胶抑尘剂抑尘性能1)扫描电子显微镜测试。通过扫描电子显微镜(FEI，A PREO，美国)观察原煤、水凝胶抑尘剂(PAA、PV A-XG-A A/S D BS）与煤充分混合的微观形貌，以此来解释水凝胶抑尘剂的黏结能力。2)渗透性测试。采用向下渗透方法，通过将一定量的煤尘装人量筒中，使煤尘高度位于量筒的7 mL处，然后将量筒固定在水平桌面上；最后用胶头滴管分别吸取相同量的PVA-XG-AA/SDBS和PAA溶液，缓慢滴人装有煤尘的小量筒中。在2组对照的情况下，利用秒表实时记录从滴定到溶液渗透至量筒相同刻度处(4mL)所需要的时间，以最后的数据计算出2 组的渗透速率 18 。3)抑尘剂对煤质的工业分析指标影响的研究。为了研究PVA-XG-AA/SDBS对煤质是否有影响，实验筛选了3种典型的不同变质程度的煤样（褐煤（H M）、烟煤（YM)和无烟煤（WYM），测量喷洒抑尘剂前后煤样的灰分、水分、挥发分和固定碳4个指标。实验仪器采用WS-G818型全自动工业分析仪，实验过程严格按照国家标准（GB/T307322014 19-20 4)小型煤堆现场试验。为了探究PVA-XG-AA/SDBS的实际应用性能，通过将PVA-XG-AA/SDBS进行现场试验。PVA-XG-AA/SDBS的应用现场位于黄岛区辛安煤场，针对起尘现象较为严重的露天煤堆区域进行水凝胶抑尘剂现场试验，通过现场对比及人为施加风流扰动测试其抑尘效果，主要验证所研制的PVA-XG-AA/SDBS对储煤场现场大气中的总粉尘浓度的削减效果。实验以辛安煤场煤堆附近大气中的总粉尘浓度值为研究对象，用CCZ20型呼吸性粉尘采样器采样。具体方法：辛安煤场煤堆附近1m处选取1个实验区域，将固含量为1%的PVA-XG-AA/SDBS溶液用喷雾器按2.5L/m的喷洒量喷洒到煤堆上，在邻近的类似大小的相同煤种的煤堆也设置1个监测点，不喷洒任何抑尘剂作为对照组，在实验区域和对比区域各放置1个CCZ20型呼吸性粉尘采样器，连续监测15d大气中的总粉尘浓度。2实验结果2.1傅里叶红外光谱及PVA-XG-AA/SDBS机理XG、PV A、A A 和PVA-XG-AA傅里叶红外光谱图如图1。AA-PVA-XGPVA-XG-AA4000350030002500200015001000500波数/cm*!图1XG、PV A、A A 和PVA-XG-AA傅里叶红外光谱图Fig.1Fourier transform infrared spectra ofXG,PVA,AA and PVA-XG-AA从图1可以看出：PVA中的342 0 cm-和XG中的3439cm处出现-OH基团伸缩振动；在PVA-XG-AA中，-OH基团在3 40 0 3 6 0 0 cm=1范围内表现出拉伸振动峰，表明XG与PVA分子链之间能够通过氢键相互作用，形成第1层网络；XG中10 6 7.53cm处的吸收峰为C-H伸缩振动46SafetyinCoal MinesOct.20232023年10 月No.10Vo1.54煤砺岁全第54卷第10 期吸收峰，但在PVA-XG-AA的红外光谱中未发现，说明XG已经接枝到AA上；PVA中10 46 cm1处C-O的不对称伸缩振动峰和8 46.7 3cm-处CH,的振动吸收峰在PVA-XG-AA的红外光谱也未发现，说明PVA线型高分子穿插在了产物结构中。由此可见，PVA和XG2种聚合物之间的-OH基团能够通过氢键相互作用，形成第1层网络；随后加人的AA在引发剂APS的作用下能够发生聚合反应生成聚丙烯酸链；最终，聚丙烯酸链上的-COOH与PVA、XG 上的-OH发生氢键相互作用，形成第2 层网络。PVA-XG-AA/SDBS机理图如图2。OHOHOHOHOHAAPVAXGSDBS图2PVA-XG-AA/SDBS机理图Fig.2PVA-XG-AA/SDBS mechanism diagram2.2表面张力测试每种溶液测定6 次，将所测结果取平均值。其中，PAA的表面张力最大，为40 mN/m；表面活性剂SDBS的表面张力最低，为2 9mN/m；PVA-XG-AA/SDBS的表面张力与SDBS的表面张力相差无几，为31mN/m。这说明PVA-XG-AA/SDBS具有和SDBS相近的润湿性能。2 0 时，水的表面张力为7 2.8 mN/m，所以润湿粉尘时，抑尘剂的表面张力需要大幅度的降低 18 ，故PVA-XG-AA/SDBS(31mN/m）满足润湿煤尘的需要2.3水凝胶抑尘剂的微观形貌扫描电子显微镜分析如图3。由图3(a)可以看出，原煤煤尘颗粒之间的间隙较大，分布较为分散。当喷洒PVA-XG-AA/SDBS后，PVA-XG-AA/SDBS能够填充煤尘孔隙和在煤尘表面黏附（图3(b)），与煤尘紧密结合。这表明，PVA-XG-AA/SDBS与煤尘具有很强的黏100m100um(a)原煤（b）PVA-XG-A A/S D BS 与煤尘作用100um200m（c）PVA-XG-A A 的表面形态（d）PVA-XG-A A 的横截面形态图3扫描电子显微镜分析Fig.3Scanning electron microscope analysis结作用，并且可以覆盖煤尘的表面以防止粉尘分散。因此，煤尘颗粒难以被吹走，并且实现了煤尘抑制效果。图3(c)为PVA-XG-AA的表面，产品表面覆盖1层膜，说明PVA-XG-AA具有一定的黏附性；由图3(d)可以看出，横截面形成具有不完全封闭的多孔结构以及分层结构，表明PVA-XG-AA具有一定的吸水性能。2.4渗透性测试渗透性测试数据表见表1。表1渗透性测试数据表Table 1 Permeability test data sheet试验材料渗透深度/mm渗透时间/s渗透速率/(mms)PVA-XG-AA/SDBS22720.31PAA221030.21从表1可以看出，PVA-XG-AA/SDBS渗透速率为0.31mm/s，PA A 为0.2 1mm/s，故PVA-XG-AA/SDBS的渗透性强于PAA抑尘剂的渗透性。在实际应用中，渗透性过强会导致抑尘剂使用过多，渗透性不佳会导致抑尘剂不能很好地润湿煤尘颗粒，从而固尘效果不佳，固化层也薄，抵抗风蚀的能力就弱，容易引起二次扬尘。因此，选择适当的渗透速度对抑尘剂的抑尘效果有重要的影响 18 。PVA-XG-AA/SDBS渗透速率为0.31 mm/s,可以满足煤尘抑制的实际需求。2.5腐蚀性测试蒸馏水与PVA-XG-AA/SDBS的抗腐蚀性测试如图4。47Safety inCoal MinesOct.20232023年10 月No.10Vo1.54煤矿发全第54卷第10 期0.6蒸馏水PVA-XG-AA/SDBS抑尘剂(e.w）/率0.40.20铜柱铁柱铝柱图4蒸馏水与PVA-XG-AA/SDBS的抗腐蚀性测试Fig.4Corrosion resistance test of distilled water andPVA-XG-AA/SDBS由图4可以看出，经过为期10 d的抗腐蚀性测试，对于铜柱来说，PVA-XG-AA/SDBS的腐蚀速率和蒸馏水的腐蚀速率差别不大，这就可以说明：PVA-XG-AA/SDBS对铜制品的腐蚀性如同蒸馏水的腐蚀性一样，并且不会对植被及人体产生腐蚀；对于铁柱来说，蒸馏水对铁柱的腐蚀速率(0.245mm/a)大于抑尘剂对铁柱的腐蚀速率(0.0 7 0mm/a），这可以说明PVA-XG-AA/SDBS对铁制品的腐蚀性小于蒸馏水对铁制品的腐蚀性。但是，对于铝制品来说，PVA-XG-AA/SDBS抑尘剂则具有较大的腐蚀性此外，从原料本身的性质来讲，PVA是一种有机高分子型化合物，它具有良好的亲水性、成膜性、降解性和生物相容性，广泛应用于生物医学领域 2 1。XG是以碳水化合物(如玉米淀粉)为主要原料，经发酵工程生产的一种微生物胞外多糖，天然无毒且可降解 2 2 。AA对人体无害，可对环境中的pH值变化作出反应 2 3。综上所述，PVA-XG-AA/SDBS是一种理想的环保型双网络水凝胶抑尘剂。2.6抑尘剂对煤质的工业分析指标影响的测试喷洒抑尘剂前后煤样的参数统计见表2。通过表2 可以看出，与未喷洒抑尘剂煤样相比，喷洒抑尘剂后3种煤样的水分含量都有一定程度的升高，HM、YM 和WYM水分含量分别增加0.0 5%、0.0 6%和0.0 3%。灰分、挥发分、固定碳数据波动较小，因此喷洒抑尘剂后对煤灰分、挥发分、固定碳指标未造成影响。因此，综合判定实验研制的抑尘剂未对煤质造成影响。表2喷洒抑尘剂前后煤样的参数统计Table2Parameter statistics of coal samples before andafter spraying dust suppressant煤样序号水分/%灰分/%挥发分/%固定碳/%1#1.2326.6227.3444.81HM2#1.2826.8627.9643.901#5.514.3331.3258.84YM2#5.574.3130.6160.101#1.1310.969.0478.87WYM2#1.1611.009.4078.44注：1#、2 分别为喷洒抑尘剂前、后煤样。2.7户外小型煤堆现场实验通过对辛安煤场进行了为期15d的现场抑尘实验，对比了监测前后滤纸的质量变化，计算了大气中的总粉尘浓度。15d内粉尘浓度变化趋势图如图5，喷洒抑尘剂后煤堆表层变化如图6。806040对照组20实验组0481216时间/d图515d内粉尘浓度变化趋势图Fig.5Change trend of dust concentration in 15 d由图5可以看出，对照组的总粉尘浓度成小波浪式变化，原因是自然环境下不同时刻的风速不同，但始终处于高浓度范围；而喷洒PVA-XG-AA/SDBS的试验区，总粉尘浓度显著降低，随着时间的增加，总粉尘浓度有所上升，但仍处于低浓度范围，抑尘效果显著，总粉尘浓度降低了89%左右，说明PVA-XG-AA/SDBS能有效抑制储煤场扬尘对周围环境的污染。由图6 可以看出：喷洒PVA-XG-AA/SDBS第5d的煤堆表层，抑尘剂形成的固化膜抑尘效果显著；第10 d，煤堆表层开始出现少量明显的裂痕，且硬度减弱，但仍呈现1个固化膜覆盖在煤堆表面；第15d，煤堆表层出现大量的裂痕，固化膜已变软，固化膜底下的煤粉会从裂痕处产生扬尘，粉尘浓度比之前稍微增大，但与对照组相比，抑尘效果仍显著(图5)。图6(d)为抑尘剂喷洒48SafetyinCoalMines2023年10 月Oct.2023No.10Vo1.54煤矿发全第54卷第10 期(a)5d(b)10 d(c)15d（d）第15d的固结膜图6 喷洒抑尘剂后煤堆表层变化Fig.6Change of coal pile surface after sprayingdust suppressant在煤层后形成的固化膜，可以牢牢固住表层煤粉以及压住底下煤粉，不会产生二次扬尘。3结语1)环保型双网络水凝胶抑尘剂(PVA-XG-AA/SDBS)基于PVA、XG 和AA三者之间的氢键作用进行构建，与表面活性剂SDBS的表面张力(29 mN/m)相比 PVA-XG-AA/SDBS(31 mN/m)可以满足润湿煤尘的需要。2)PVA-XG-AA/SDBS渗透速率为0.31mm/s,可以满足煤尘抑制的实际需求，并且PVA-XG-AA/SDBS对铁、铜的腐蚀速率小于或等于蒸馏水对铁、铜的腐蚀速率，但是对于铝来说具有腐蚀性。3)抑尘剂对煤质影响较小，通过对户外小型煤堆现场实验得出，喷洒PVA-XG-AA/SDBS后储煤场煤堆周围的平均总粉尘浓度降低了8 9%左右，可以得出该抑尘剂具有良好的抑尘效果，说明PVA-XG-AA/SDBS能有效抑制储煤场扬尘对周围环境的污染。参考文献(References):1XUE G Q,CHEN W,CHENG J L,et al.A review ofelectrical and electromagnetic methods for coal mine ex-ploration in ChinaJ.IEEE Access,2019,7:177332-177341.2WU M Y,HU X M,ZHANG Q,et al.Preparation andperformance evaluation of environment-friendly biolo-gical dust suppressantJ.Journal of Cleaner 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