多向锻造道次对Mg-5.21Li-3.00%28Al-Si%29-2.16Sn1.90Y-0.93Er合金组织性能的影响.pdf

文章编号：2096 2983(2023)04 0011 08DOI:10.13258/ki.nmme.2023.04.002多向锻造道次对 Mg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Er 合金组织性能的影响孔姝婷1，曹富荣1,2（1.东北大学材料科学与工程学院，沈阳110819；2.东北大学轧制技术及连轧自动化国家重点实验室，沈阳110819）摘要：为了提高镁锂合金强度，采用多向锻造制备了一种新型 Mg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Er 合金，采用光学显微镜、X 射线衍射仪与拉伸试验机研究其组织与性能。研究表明：多向锻造可以有效提高该合金的综合力学性能。通过拉伸实验可知，该合金经过 9 道次多向锻造，极限抗拉强度、屈服强度、伸长率分别为 239MPa、165MPa、26.2%。经过 9 道次的多向锻造后实现最佳晶粒细化，9 道次下的晶粒尺寸同铸态相比细化了 95%。在多向锻造后的该合金中观察到 D 型和 D+C 型 Portevin-LeChatelier 效应，并讨论了 Portevin-LeChatelier 效应与孪晶之间的关系。X 射线衍射分析表明，该合金在室温下存在-Mg 相、Al2Y、AlLi、Mg2Si 和 Mg2Sn金属间化合物。关键词：镁锂合金；多向锻造；Portevin-LeChatelier 效应；显微组织；力学性能中图分类号：TG319文献标志码：AEffect of multidirectional forging pass on microstructure andproperties of Mg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Er alloyKONG Shuting1，CAO Furong1,2(1.SchoolofMaterialsScienceandEngineering,NortheasternUniversity,Shenyang110819,China;2.StateKeyLaboratoryofRollingandAutomation,NortheasternUniversity,Shenyang110819,China)Abstract:ToimprovethestrengthofMg-Lialloy,anovelMg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Eralloywasfabricatedbymultidirectionalforging,andthemicrostructureandmechanicalpropertieswereinvestigatedbyopticalmicroscopy,X-raydiffractometer,andtensilemachine.Theresultsshowthatmultidirectionalforgingcaneffectivelyimprovethecomprehensivemechanicalpropertiesofthealloy.Thetensiletestshowsthattheultimatetensilestrength,yieldstrength,andelongationwere239MPa,165 MPa,and 26.2%respectively after 9 passes of multidirectional forging.The optimum grainrefinementisachievedafter9passesofmulti-directionalforging,andthegrainsizeunder9passesisrefinedby95%comparedwiththeas-caststate.TheD-typeandD+C-typePortevin-LeChateliereffectsare observed in the alloy after multi-directional forging,and the relationship between Portevin-LeChateliereffectandtwinsisdiscussed.X-raydiffractionanalysisshowsthat-Mgphase,Al2Y,AlLi,Mg2SiandMg2Snintermetalliccompoundsexistinthealloyatroomtemperature.有色金属材料与工程第44卷第4期NONFERROUSMETALMATERIALSANDENGINEERINGVol.44No.42023收稿日期：20220806基金项目：国家自然科学基金重点项目（51334006）第一作者：孔姝婷（1997），女，硕士研究生。研究方向：镁锂合金强韧化与高温变形。E-mail：通信作者：曹富荣（1964），男，研究员。研究方向：镁锂合金强韧化与高温变形。E-mail：cfr-Keywords:Mg-Li alloy;multidirectional forging;Portevin-Le Chatelier effect;microstructure;mechanicalproperties为推动实现更加强劲、绿色、健康的全球发展，轻量化材料的应用越来越广泛。镁及镁合金作为密度最低的结构金属材料，具有密度低、比强度高、铸造性能好、力学性能优良等优点，在轻量化材料的发展中脱颖而出。近些年，镁锂合金在航空航天、生物 应 用、武 器 装 备、电 子 信 息、汽 车 工 业 等 领域1-3的应用越来越广。随之而来，对镁锂合金的性能的要求也逐渐提高，寻求提高镁锂合金强度、减小塑性损失的加工方法很有研究价值。合金化是一种提高镁锂合金力学性能简单易行且行之有效的重要途径1。在镁合金合金化的研究中发现，Al、Si、Sn、Y、Er 等元素的加入都表现出了不同的强化效果。Cao 等4设计了一种新型 Mg-7Li-2Al-1Y 合金，经过冷轧后获得了很好的力学性能：极限抗拉强度和伸长率分别为 299MPa 和15.7%。研究表明5-8，加入 Al-Si 共晶合金可以提高镁合金的性能，Al-Si 的熔化温度远低于 Si，可以降低加入 Si 元素后的镁锂合金的熔炼温度。Sn 元素的加入有效地促进了 Mg-14Li 合金的晶粒细化和柱状晶向等轴晶的转变9。研究显示10，加入 Y 元素降低了 Mg-9Li-3Al 合金中 相的体积分数和基体结构强度，而 相的最大结构强度可以通过加入Sn 获得。目前的研究表明，剧烈塑性变形（severeplasticdeformation,SPD）也是一种提升镁合金力学性能的方法，在材料的塑性变形过程中能产生更大的累积应变，试样尺寸发生微小改变的同时达到细化晶粒的目的。目前应用较广泛的剧烈塑性变形方法主要有等通道转角挤压（equal-channelangularpressing，ECAP）、高压扭转（highpressuretorsion，HPT）、累积叠轧法（accumulativerollbonding，ARB）、多向锻造（multidirectionalforging,MDF）等11-13。MDF 作为一种在简单设备上就可以实现大应变变形的加工方法，近些年来，有不少学者对 MDF 对镁合金的影响进行了深入的研究。例如，Cao 等14研究了 Mg-10.2Li-2.1Al-2.23Zn-0.2Sr 合金在多向锻轧（multidi-rectionalforgingrolling,MDFR）作用后的微观结构、力学性能、变形机制和空洞生长，研究了镁锂合金的变形能力。在室温下，该合金的极限抗拉强度为242MPa，伸长率为 23.59%。Tong 等15通过低温MDF 处理，在 Mg-8.2Gd-3.8Y-1.0Zn-0.4Zr（合金表达式中各元素前的数字表示该元素的质量分数，下同）合金中获得了超高屈服强度（约为 417MPa）和中等延性（伸长率约为 12.9%）。Mehrabi 等16利用不同温度和应变速率下的剪切冲孔试验（shearpunchtest，SPT），研究了 Mg-8Li-1Zn 合金在 573K下进行挤压加工，然后在 423K 下进行 MDF 的超塑性行为。MDF 加工道次对-Mg 基体的镁锂合金的组织性能研究还较少。因此，本文设计了一种Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，并对此合金进行 MDF，通过研究不同道次对该合金组织和力学性能的影响，确定适合该合金的最佳 MDF 道次。1 实验材料与方法 1.1 材料制备本实验选用的材料为纯 Mg、纯 Sn、Mg-20Li、Mg-20Y，Mg-30Er、Al-20Si 中间合金为熔炼母合金，制备 Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，用阿基米德法测量合金密度。1.2 实验方法实验样品从进行 260 保温 16h 的均匀化处理后的铸锭上切割，样品尺寸为 40mm30mm22mm，用此尺寸的样品进行 MDF 实验，MDF 原理如图 117所示，在 MDF 过程中尺寸几乎保持不变。为了研究 MDF 道次对样品的影响，将样品在 350下进行 MDF1、3、6、9、12 道次，锻造后进行水淬以保留微观结构，累计应变分别为 0.45、1.35、2.70、4.05、5.40。铸态、均匀化、MDF112 道次的样品取 10mm6mm2mm 的标准拉伸试样进行室温拉伸，室温拉伸实验在 AG-Xplus100K 电子万能拉伸试验机上进行，采用的拉伸速率为 1mm/min。铸态、均匀化、MDF112 道次室温拉伸前后样品经过机械研磨、抛光至镜面，用 1g 苦味酸、2mL 乙酸、50mL 酒精、20mL 水配制的溶液腐蚀，采用LEICADMi8 倒置金相显微镜（opticalmicrostructure，OM）观察试样 MDF 各道次后的微观组织。利用X 射线衍射仪（X-raydiffraction，XRD）对试样进行12有色金属材料与工程2023年第44卷物相分析，扫描角度为1090，测试速率为5（）/min，并使用 Jade6 软件进行物相鉴定。ACFFFZYCCAABAAAAAACCCCCBCBBBBBBBX图 1 MDF 示意图Fig.1 Schematic diagram of MDF 2 结果与分析 2.1 合金成分和密度经化验，所制备的样品的具体成分为 Mg-5.21Li-3.00（Al-Si）-2.16Sn-1.90Y-0.93Er（以 下 简 称LATY5322 合金），如表 1 所示。测得 LATY5322 合金的密度为 1.629g/cm3，为超轻合金。表 1 Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金的具体的化学成分Tab.1 The specific chemical composition of Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er alloy元素MgLi（Al-Si）SnYEr质量分数/%余量5.213.002.161.900.93 2.2 组织分析2.2.1铸态显微组织图 2 为 LATY5322 合金的 OM 图。由图 2（a）（b）可知，铸态 LATY5322 合金由-Mg 基体和第二相组成，第二相有两种状态，分别是弥散分布的颗粒状第二相和分布在晶界的棒状第二相。由于铸锭由真空熔炼得到，和非真空熔炼用水冷模具获得的铸锭相比，铸态晶粒尺寸会偏大。图 2（c）（d）为LATY5322 合金经过 260 保温 16h 均匀化处理后的显微组织。经过均匀化处理，颗粒状的第二相减少，溶解到晶粒中，晶粒尺寸更加均匀。2.2.2MDF 后的显微组织图 3 为 LATY5322 合金经过 MDF 各道次后的OM 图。由图 3（a）可知，经过 1 道次后晶粒尺寸较均匀化后的晶粒尺寸变小，此道次的晶粒尺寸变小为机械破碎，且存在孪晶组织。基体发生了破碎，尺(a)放大 50 倍的铸态显微组织(b)放大 200 倍的铸态显微组织(c)放大 50 倍的均匀化后显微组织(d)放大 100 倍的均匀化后显微组织200 m100 m200 m50 m图 2 LATY5322 合金的 OM 图Fig.2 OM images of LATY5322 alloy第4期孔姝婷，等：多向锻造道次对 Mg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Er 合金组织性能的影响13寸减小，第二相仍为棒状分布在晶界，说明第二相硬度高于-Mg 基体。由图 3（b）可知，经过 3 道次MDF 后晶粒明显细化，且第二相少部分被击碎成颗粒状。由图 3（c）（d）可知，经过 6 道次 MDF 后晶粒进一步细化，第二相大部分被击碎成颗粒状，出现了少量的动态再结晶晶粒，存在大晶粒与小晶粒共存的现象。由图 3（e）（f）可知，经过 9 道次MDF 后锻造变形过程中动态再结晶程度增加，出现大量细小的动态再结晶晶粒，且合金中较大的-Mg 晶粒几乎全部破碎，平均晶粒最细，同铸态相比晶粒细化了 95%，第二相完全呈颗粒状分布在晶界处。由图 3（g）可知，经过 12 道次 MDF 后，随着保温时间的延长和加热次数增加，动态再结晶后的晶粒发生长大。因此，伴随 MDF 的进行，合金发生机械破 碎、动 态 再 结 晶 和 晶 粒 长 大 的 组 织 演 变。LATY5322 合 金 的 晶 粒 尺 寸 变 化 如 图 4 所 示。(a)1 道次(b)3 道次(c)6 道次(e)9 道次(g)12 道次(f)9 道次发生动态再结晶部位(d)6 道次发生动态再结晶部位200 m100 m200 m100 m200 m200 m100 m图 3 LATY5322 合金 MDF 不同道次的 OM 图Fig.3 OM images of LATY5322 alloy after MDF at different passes14有色金属材料与工程2023年第44卷395.47400300200平均晶粒尺寸/m100铸态均匀化 1 道次 3 道次 6 道次 9 道次 12 道次0330.37105.5745.0824.4219.1243.60图 4 LATY5322 合金 MDF 不同道次后的平均晶粒尺寸Fig.4 Average grain sizes of LATY5322 alloy after MDFat different passes2.2.3XRD 分析对铸态 LATY5322 合金进行物相测试和分析，图 5 为 LATY5322 合金的 XRD 谱图。从图 5 中可以看出，基体相为-Mg 固溶体，还存在 Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金属间化合物。经过合金化以后，基体实现固溶强化，化合物颗粒可以实现第二相强化。102030405060708090Intensity-MgAlLiMg2SiA12YMg2Sn2/()图 5 LATY5322 合金的 XRD 谱图Fig.5 XRD pattern of LATY5322 alloy 2.3 MDF 道次对合金的力学性能的影响图 6 为 LATY5322 合金的室温力学曲线以及伸长率（elongation，EL）变化情况。由图 6（a）可以看出，铸态下合金的最大抗拉强度（ultimatetensilestrength，UTS）、屈 服 强 度（yield strength，YS）和EL 最小，分别为 164MPa、109MPa、10.76%。同铸态相比，合金经过 260 保温 16h 均匀化后消除了晶内偏析，抗拉强度有所提升、塑性略有下降，UTS、YS、EL 分别为 190MPa、165MPa、9.16%。力学性能的提高，可以归因于沉淀相对位错滑移的阻碍作用18。经过 MDF 后，合金 UTS 和 EL 增大，这是因为在随着 MDF 道次的增加，晶粒尺寸变小，由 Hall-Petch 关系可知，合金的晶粒尺寸越小，YS 越高。研究表明，YS 和 EL 随晶粒细化而增加19。1 道次MDF 后 合 金 的 UTS、YS、EL 分 别 为 225 MPa、160MPa、11.48%，同铸态合金相比，1 道次 MDF 后合金的 YS 和 EL 略有增加，说明 MDF 可以提高合金的力学性能。3 道次 MDF 后，合金的 UTS、YS、EL 分别为 211MPa、114MPa、21.0%。结合合金显微组织变化可知，3 道次 MDF 后的晶粒同 1 道次后的相比，细化效果明显，因此其力学性能大幅度提升。6 道次 MDF 后合金的 UTS、YS、EL 分别为222MPa、118MPa、23.3%，此时随着累计应变量的增大，第二相晶粒破碎，但是动态再结晶并不充分，1 道次3 道次铸态0050100150200工程应力/MPa2503000.10.2工程应变(a)工程应力-应变曲线(b)真实应力-应变曲线0.30.40.512 道次6 道次9 道次均匀化000.10.2真实应变0.30.40.550100150200真实应力/MPa2503503001 道次3 道次12 道次6 道次9 道次均匀化铸态图 6 LATY5322 合金室温力学性能Fig.6 Mechanical properties of LATY5322 alloyat room temperature第4期孔姝婷，等：多向锻造道次对 Mg-5.21Li-3.00(Al-Si)-2.16Sn-1.90Y-0.93Er 合金组织性能的影响15晶粒尺寸不均匀，力学性能略微提升。随着 MDF 道次增加，9 道次下的合金UTS、YS、EL 分别为239MPa、165MPa、26.2%。从 MDF 后的显微组织变化可看出，9 道次晶粒最细且晶粒分布均匀，第二相晶粒破碎，呈颗粒状弥散分布。此时完成了 3 个 MDF 的循环，累计应变量增加，力学性能提升。进一步进行MDF，12 道次下的合金 UTS、YS、EL 分别为 219MPa、139MPa、19.9%。由于回炉保温次数过多，造成晶粒长大，力学性能较 9 道次有所下降。通过对 MDF 各个道次后的 UTS、YS、EL 的对比，验证了累计应变和锻造温度会影响组织演变和力学性能20。通过对比可见，LATY5322 合金的最佳 MDF 道次为 9 道次，在此道次，合金的显微组织和力学性能最佳。从拉伸曲线的局部放大图可以清楚地看到，MDF 各道次后室温拉伸曲线上塑性变形过程中曲线发生锯齿状起伏，这种现象称为 Portevin-LeChatelier 效应。该效应从 1923 年被 Portevin 和 LeChatelier 首次进行了系统的研究，并将该锯齿流动现象定义为 Portevin-LeChatelier（PLC）效应。Cao等17,21在 Mg-6.4Li-3.6Zn-0.37Al-0.36Y 合金和 Mg-2.76Li3Al-2.6Zn-0.39Y 合金中发现了 PLC 效应，并且提出了分离应力与实验应力之间的关系，作为判断 PLC 效应发生的标准。Mogucheva 等22在指出 3 种主要的 A、B、C 型 PLC 之后，在具有复杂成分的合金中观察到的一些特定形状的变形曲线，有时可以区分不同的类型 D 和 E。在 LATY5322 合金中发现的 PLC 效应 3、6、12 道次后为 D 型 PLC，9 道次后为 D+C 型 PLC。从图 6 可以看出，随着道次增加，晶粒细化，PLC 效应的振幅越明显，其中 9 道次后的振幅最强。许多学者对 PLC 效应产生的原因进行了研究。Li 等23发现，在 Mg-5Li-3Al-1.5Zn-2RE 中，较小的锯齿状流动是由于传统的动态应变时效，严重的PLC 现象是由大量的孪晶引起的。对 LATY5322合金室温拉伸试样的拉伸部位进行 OM 观察，结果如图 7 所示。从图 7 中可以看出，9 道次拉伸试样的拉伸部位孪晶密度最大，孪晶密度随着道次的变化规律同 PLC 效应振幅随着道次变化的规律是同步的，说明严重的 PLC 现象是由大量的孪晶引起的，这与 Li 等23的研究结果一致。3 结论（1）LATY5322 合金为-Mg 基体合金，合金化元素的加入析出 Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金属间化合物，实现了第二相强化。（2）MDF 可以有效提升 LATY5322 合金的力学(a)3 道次(b)6 道次(c)9 道次(d)12 道次50 m50 m50 m100 m图 7 LATY5322 合金 MDF 不同道次后拉伸部位 OM 图Fig.7 OM images of the tensile parts of LATY5322 alloy after MDF at different passes16有色金属材料与工程2023年第44卷性能，其中 9 道次的强化效果最佳。该合金在 9 道次 MDF 后的 UTS、YS、EL 分别为 165MPa、239MPa、26.2%，晶粒细化效果最明显，同铸态相比，晶粒尺寸细化了 95%。（3）该合金在进行室温拉伸时，出现 D 型和D+C 型 PLC 效应。在对室温拉伸试样的拉伸部位进行显微观察时，发现大量的孪晶。同时，孪晶密度的变化趋势与 PLC 效应振幅的变化趋势一致。参考文献：彭翔,刘文才,吴国华.镁锂合金的合金化及其应用 J.中国有色金属学报,2021,31(11):30243043.1冯凯,李丹明,何成旦,等.航天用超轻镁锂合金研究进展 J.特种铸造及有色合金,2017,37(2):140144.2WUJY,MADYLJ,ROYA,etal.In-vivoefficacyofbiodegradableultrahighductilityMg-Li-ZnalloytrachealstentsforpediatricairwayobstructionJ.CommunicationsBiology,2020,3(1):787.3CAO F R,ZHOU B J,DING X,et al.MechanicalpropertiesandmicrostructuralevolutioninasuperlightMg-7.28Li-2.19Al-0.091YalloyfabricatedbyrollingJ.JournalofAlloysandCompounds,2018,745:436445.4ZHAOZL,XINGXG,MAJY,etal.EffectofadditionofAlSieutecticalloyonmicrostructureandmechanicalpropertiesofMg-12wt%LialloyJ.JournalofMaterialsScience&Technology,2018,34(9):15641569.5ZHAOZL,SUNZW,LIANGW,etal.InfluenceofAlandSiadditionsonthemicrostructureandmechanicalproperties of Mg-4Li alloysJ.Materials 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