铁盐对好氧颗粒污泥处理含盐废水去除污染物及颗粒化进程的影响.pdf

第49卷 第 8 期2023 年 8 月Vol.49 No.8Aug.,2023水处理技术水处理技术TECHNOLOGY OF WATER TREATMENT铁盐对好氧颗粒污泥处理含盐废水去除污染物及铁盐对好氧颗粒污泥处理含盐废水去除污染物及颗粒化进程的影响颗粒化进程的影响韩晶晶1，郭志萍1，张洁2（1.山西水利职业技术学院，山西 运城 044000；2.中国矿业大学环境与测绘学院，江苏 徐州 221008）摘摘 要要:为探究铁盐对好氧颗粒污泥（AGS）处理含盐废水污染物去除规律及颗粒化进程的影响，在中温条件下建立两个小试规模的反应器，通过改变进水盐度及铁盐含量，研究了磁性氧化铁对AGS去除污染物及颗粒化进程的影响，解析了铁盐及盐度胁迫下微生物群落的响应特征。结果表明，铁盐存在能缓解盐度对微生物抑制并加速污泥颗粒化。进水盐度为1.8%时，铁盐存在组内出水COD为17.226.5 mg/L。此外，铁盐存在组别内盐度对颗粒污泥胞外聚合物（EPS）增殖量较少，但促进了污泥粒径的增大，并提高了污泥沉降性。在盐度为1.8%时，铁盐组别内EPS含量为 83.6 mg/g，污泥体积指数（SVI）降低至96.4 mL/g。此外，铁盐存在提高了颗粒污泥处理含盐废水中的Firmicutes和Nitrospirae的相对丰度至20.2%和4.5%。研究结果为AGS高效处理含盐废水提供了一定的理论依据和数据支撑。关键词关键词:铁盐;盐度;颗粒污泥;微生物群落开放科学开放科学（资源服务资源服务）标识码标识码（OSID）:中图分类号中图分类号:TQ424;X703 文献标识码文献标识码:A 文章编号文章编号:10003770(2023)08-0087-005含盐有机废水的处理与处置是研究的热点。污水内含有的盐度会影响微生物的代谢从而导致出水不达标。因此如何处理含盐废水并缓解盐度对微生物的抑制进而提高污染物及营养盐的去除成为研究者关注的重点1。好氧颗粒污泥（AGS）具有沉降性能好、污泥浓度大、耐冲击负荷及盐度等优势，AGS已被应用处理包括畜禽养殖废水、生活污水、电厂废水等在内的多种难处理废水。AGS处理含盐废水的报道较少。CORSINO等2考察了盐度对模拟含油废水生物处理的影响，结果表明烃加速了污泥颗粒化，但盐度和烃的联合作用导致硝化过程的缺乏，物理吸附和生物降解对烃的去除率超过90%。磁性物质具有加速污泥沉降、提高污泥活性。杨晓贝3研究表明Fe3O4能提高颗粒污泥内生物量，为反硝化细菌提供附着点，进而提高了总氮去除。杨敬一等4利用化学共沉淀法制备了Fe3O4纳米颗粒，并在磁场和阳离子破乳剂LY复配使用时提高模拟含油废水COD去除率至93.3%。然而，铁盐对AGS去除污染物及颗粒化进程的影响至今鲜有探究。因此，本工作探究了铁盐对AGS处理含盐废水过程中污染物去除及颗粒化进程的影响。结合分子生物学分析铁盐对颗粒污泥处理不同盐度废水的微观机制，以期为颗粒污泥的实际应用及含油废水的有效处理提供理论依据与技术支撑。1 实验部分实验部分1.1实验材料及装置实验材料及装置本研究在两个平行的有机玻璃好氧反应器（R1和 R2）内实施，反应器的有效体积为 5.0 L，呈圆柱形，高径比约为6.2 1。反应器底部设有曝气盘，通过转子流量计控制好氧曝气阶段溶液内溶解氧（DO）的浓度维持在3.05.0 mg/L。实验用水通过蠕动泵由底部泵入。反应器外侧设置水浴加热震荡DOI:10.16796/ki.10003770.2023.08.017收稿日期：2022-11-16基金项目：教育部就业实习基地项目（20220104273）；山西省高等学校哲学社会科学研究项目（2021zsszsx216）作者简介：韩晶晶（1987），女，讲师，研究方向为水处理技术，难降解有机物的高级氧化技术；电子邮件：87第 49 卷 第 8 期水处理技术水处理技术装置控制反应温度为35。实验用水为某小区生活污水排水口，生活污水经2.0 mm筛网过滤去掉大颗粒杂质后备用。水质的主要特征如下：pH为6.97.1，COD为230350 mg/L，总氮（TN）质量浓度 4565 mg/L，溶解性磷酸盐（SOP）6.510.2 mg/L。实验接种物为实验室中试规模的氧化沟排泥。该接种物具有良好的生物脱氮除磷性能。接种物的主要特征如下：pH为7.07.1，总悬浮固体（TSS）4.55.2 g/L，挥发性悬浮固体（VSS）为 3.84.2 g/L，污泥体积指数（SVI）为 90110 mL/g。1.2实验设置实验设置探究铁盐对反应器处理污染物及污泥颗粒化进程的影响，R1作为对照组不投加铁盐，而R2内每周期进水含有2.0 g/L磁性氧化铁粉末。反应器的运行状况如下：快速进水（2.0 min）、厌氧（58 min）、好氧曝气（240 min）、沉淀出水（30 min）和闲置期（150 min）。两反应器运行四个工况（工况I、II、III、IV），每个工况连续运行30 d，共120 d。在工况I内，两反应器进水均不含盐度，而在工况II、III和IV内进水含有0.6%、1.2%和1.8%（质量比）盐度（以氯化钠质量计）。此外，为强化微生物活性，每周期进水投加2.0 m/L的微量元素储备液。微量元素储备液的 主 要 成 分 如 下：H3BO3 0.15 g/L、CuSO4 5H2O 0.03 g/L、KI 0.03 g/L、MnCl2 4H2O 0.12 g/L、Na2MoO4 2H2O 0.06 g/L、ZnSO4 7H2O 0.12 g/L、CoCl2 6H2O 0.15 g/L。通过测定各工况下出水水质及污泥特征判定铁盐对颗粒污泥处理含盐颗粒污泥的影响。1.3分析方法分析方法COD采用快速消解分光光度计测试，NH4+-N采用纳氏试剂法测定；TN采用根据 水质 总氮的测定碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法（HJ 6362012）测定；SOP采用钼酸铵分光光度法测定。采用筛分法测量粒径；采用标准筛筛分分析不同粒级的颗粒污泥组成。EPS提取阳离子交换法提取，EPS内蛋白质（PN）和多糖（PS）分别采用福林酚法和蒽酮比色法测定5。微生物群落分析采用454高通量测序技术，样品送往上海某生物测序公司进行分析。2 结果与讨论结果与讨论2.1铁盐对污染物去除的影响铁盐对污染物去除的影响图 1为两反应器内进出水 COD及去除率的变化。在工况I内，R1和R2内出水COD大致在18.728.3 mg/L 和 10.623.1 mg/L，对应 COD 去除率为91%94%和93.2%96.7%，说明铁盐投加强化了COD的去除。研究证实Fe能刺进好氧颗粒污泥对COD去除，这与本研究结果相一致6。在工况II内，盐度提高至 0.6%，两反应器出水 COD 分别升高至19.742.6 mg/L和17.323.5 mg/L，去除率下降至86.5%92.3%和 90.1%93.5%，说明瞬间盐都提升压制了微生物对COD的去除，但是R2内COD的去除率仍高于R1，铁盐存在能缓解盐度的刺激。在厌氧颗粒污泥处理工业含盐废水时，铁盐存在同样缓解了盐度的抑制7。在工况 III 内，盐度提升至1.2%，此时，R1和R2内出水COD逐渐降低至20.127.6 mg/L 和 13.223.1 mg/L，较工况 II 内 COD 去除率得到强化。上述实验结果证实经工况II内盐度的驯化，两反应器内富集了一定的耐盐微生物，从而强化了有机物的去除。在工况 IV 内，盐度升高至1.8%，过量盐度对微生物的生长及代谢产生严重抑制，从而降低了COD的去除，R1和R2内出水COD分别升高至20.831.2 mg/L和17.226.5 mg/L，R1和R2内COD去除率分别为91.6%93.5%和92.3%95.6%。此外，需要注意的是工况IV内，R2出水COD同样低于R2，说明铁盐同样能缓解高盐度的胁迫。研究证实Fe3+能提高颗粒污泥对COD的去除，这与本研究结果相一致8。图2展示了两反应器出水氨氮及其去除率的变化。与图相似的是铁盐能提高低盐度下氮源的去除，同时缓解高盐度对氨氮去除的抑制。在工况 I内，R1和R2氨氮的去除率分别为91.6%95.3%和94.3%96.8%。研究证实，适量铁盐存在能提高颗粒污泥对氨氮的转化效率9。在工况II内，盐度的冲击负荷降低了氨氮的去除从而导致氨氮的去除率03060901200306090120150180210240270300330360COD/(mgL-1)时间/d 进水COD R1出水COD R2出水COD80828486889092949698100 R1去除率 R2去除率COD去除率/%工况I工况II工况III工况IV 图1两反应器出水COD及去除率的变化Fig.1Change of COD and removal efficiency of effluent from two reactors88韩晶晶等，铁盐对好氧颗粒污泥处理含盐废水去除污染物及颗粒化进程的影响下降至90.3%92.3%和93.2%95.7%，可见R2内铁盐存在能缓解低盐度的冲击负荷。在工况IV，暴露的盐度大，两反应器氨氮的去除率下降至84.6%89.5%和90.0%92.6%，铁盐的存在对高浓度盐度抑制具有缓解作用。TN 和 SOP的去除也是本研究关注的重点，如图3所示，铁盐同样能影响TN和SOP的去除率。在整个运行周期内，铁盐存在不仅提高了 TN和 SOP的去除，还能在高浓度盐度胁迫下，缓解盐度对微生物功能作用的抑制。在工况 I内，R1内 TN 和 SOP的去除率分别为 67.2%69.5%和 89.2%93.5%，而在R2内升高至68.5%70.6%和90.394.6%，说明了铁盐存在提高了反应器内TN和SOP的去除。低盐度冲击。在工况III内，两反应器内TN和SOP的去除均较工况II有所提高。盐度提高反而提高了TN和SOP的去除的原因在于经过工况II运行过程的筛选与富集，两反应器内增殖了大量耐盐微生物并逐步适应了盐负荷的提高。然而在工况IV，盐度暴露浓度较大超出了微生物耐受性从而降低了微生物对氮磷的去除。但是在工况IV内，铁盐存在同样缓解了高浓度盐度对污泥活性的抑制。2.2铁盐对污泥颗粒化进程的影响铁盐对污泥颗粒化进程的影响污泥粒径是评价颗粒化进程的关键指标。如图4所示，在工况I内，粒径小于100 m占比最大并在R1和R2内占比82.9%和80.3%。随颗粒化进程，污泥粒径逐渐增大。在工况II内，粒径小于100 m占比降低，而200300 m范围粒径占比升高，尤其在R2内，该范围内粒径占比升高至18.6%，说明在低浓度盐度暴露下，铁盐存在能强化粒径增大。在工况IV 内，R1 和 R2 内粒径大于 300 m 占比分别为19.4%和20.9%，说明在高盐度下，铁盐能缓解盐度对颗粒污泥粒径的破坏。污泥粒径由于微生物的增殖而变大，粒径变化会影响营养盐或污染物在颗粒污泥内的传质。大颗粒污泥从外向内形成了好氧-缺氧-厌氧的微过渡环境，从而强化了TN硝化与反硝化，SOP的释放和超量吸收。在R2内，铁盐促进微生物增殖并加速颗粒化进程，从而缓解了盐度对颗粒污泥除碳及脱氮除磷的影响。1234020406080100百分比/%工况 100m 100200m 200300m 300m（a）R11234020406080100百分比/%工况 小于 100 m 100 200m 200 300m 300 m（b）R2图4铁盐对两反应器内污泥粒径分布的影响 Fig.4Effect of iron salt on sludge particle size distribution in two reactors030609012001020304050(NH4+-N)/(mgL-1)时间/d 进水 R1出水 R2出水8486889092949698 R1去除率 R2去除率去除率/%工况I工况II工况III工况IV 图2两反应器内出水氨氮及其去除率的变化Fig.2Change of effluent ammonia nitrogen and its removal efficiency in the two reactors10 20 30 40 50 60 70 80 90 100110120020406080100工况IV工况III工况II去除率/%时间/d R1 TN R1 TN R1 SOP R2 SOP工况I 图3两反应器内TN和SOP去除率的比较Fig.3Comparison of TN and SOP removal efficiency in the two reactors89第 49 卷 第 8 期水处理技术水处理技术污泥沉降性同样是颗粒污泥进程的关键指标。如图5所示，在工况I内，两反应器SVI逐渐降低，说明污泥沉降性逐渐加强，且R2内由于铁盐存在加速了污泥沉降。在工况II内，由于盐度突然暴露，两组别内污泥沉降性变差，在60 d时，SVI升高至118.6 mL/g和98.9 mL/g，R1 略有膨胀趋势。工况 II 内结果表明铁盐存在能缓解盐度冲击对污泥沉降性的影响，这与铁盐刺激微生物增殖提高污泥粒径有关。图4内数据证实工况2内R2污泥粒径大约R1。在工况III，污泥内微生物逐渐适应盐度渐变，污泥粒径进一步增大，并伴随着SVI降低。90 d时，R1和R2内 SVI 分别下降至 97.6、87.6 mL/g，污泥沉降性良好。在工况 IV，盐度增加至实验最大值并对微生物产生一定的胁迫作用，部分大颗粒污泥解体，污泥沉降性降低，尤其在 120 d，R1和 R2内 SVI又升高至 116.6 mL/g 和 96.4 mL/g，但仍为达到污泥膨胀。全部工况范围内，R2内SVI均低于R1，说明铁盐存在能缓解盐度对颗粒污泥的影响，这与2.1部分结果相一致。2.3铁盐对处理含盐废水微生物铁盐对处理含盐废水微生物EPS含量及组分含量及组分的影响的影响EPS是好氧颗粒污泥的重要组成部分，其主要来源于微生物分泌和细胞裂解。EPS会在细胞外侧积聚，其含量变化会影响微生物的生理活性。图6展示了铁盐对颗粒污泥处理含盐废水过程中EPS含量及其主要组分的变化规律。两反应器内，随盐度升高，EPS含量均呈现升高趋势。在R1和R2内，盐度有0增加至1.8%，EPS的含量由75.6 mg/g和71.3 mg/g分别增加至92.3 mg/g和83.6 mg/g。两反应器内EPS增加量分别为16.7 mg/g和12.3 mg/g，说明盐度升高刺激了微生物分泌大量EPS抵御外界不良环境，但R2内存在铁盐缓解了EPS的大幅增加。研究证实，EPS含量升高可抵御微生物免受有毒有害物质的侵害10。铁盐能强化微生物间的电子传递，进而强化生理代谢，缓解外界压力变化对微生物的胁迫作用11。在高浓度废水厌氧生物处理过程中，Fe3O4同样能缓解盐度对微生物的抑制作用，这与本研究结果相一致7。铁盐同样能影响EPS主要组分（PN和PS）的含量。在工况II内，低浓度盐度冲击负荷导致两反应器内PN和PS的含量较工况I均所提高。R1内PN和PS的含量分别为49.6、19.5 mg/g，而铁盐存在时，PN和PS的含量分别为48.5、18.5 mg/g，均对于无铁盐存在组别，说明铁盐能缓解盐度对盐度对微生物刺激进而减少了PN和PS的分泌。在工况III和工况IV内，盐度进一步增加，两反应器内PN和PS的含量同样继续增加，但R2内增加幅度小。研究证实NaCl 为 0.2%1.0%时 EPS 增多以抵抗外部渗透压，促进颗粒污泥的产生，当盐度增加至1.2%时，已驯化的微生物不再分泌 EPS12。本研究中盐度由1.2%增加至1.8%时，EPS及各组分含量仍呈上升趋势，产生这种差异的原因在于本研究所采用的为低C/N生物污水，进水碳源低刺激了微生物分泌EPS作为碳源强化脱氮除磷。此外，高盐度工况IV内，R1中PN/PS为2.42，而R2内PN/PS提高至2.45。较高的PN/PS对应较高的疏水性和表面负荷，颗粒稳定性增强13。2.4铁盐对颗粒污泥处理含盐废水过程微生物群铁盐对颗粒污泥处理含盐废水过程微生物群落特征的影响落特征的影响图7展示了工况I和工况IV内两反应器关键微生物群落特征的差异。由图7可知，Proteobacteria、020406080100120859095100105110115120工况IV工况III工况IISVI/(mLg-1)时间/d R1 R2工况I 图5铁盐对两反应器内污泥SVI的影响Fig.5Effect of iron salt on SVI of sludge in two reactors1234020406080100EPS、PN、PS/(mgg-1)工况 R1 EPS R2 EPS R1 PN R2 PN R1 PS R2 PS 图6铁盐对不同工况内EPS及其主要组分含量的影响Fig.6Effect of iron salt on the content of EPS and its main components under different working conditions90韩晶晶等，铁盐对好氧颗粒污泥处理含盐废水去除污染物及颗粒化进程的影响Bacteroidetes、Chloroflexi 和 Firmicutes 是主要的微生物，其相对丰度之和约占76.3%79.6%。在工况I 内，盐度为零，铁盐存在提高了 Proteobacteria，Chloroflexi 和 Firmicutes 的 相 对 丰 度 至 24.6%，16.6%和 18.2%。研 究 证 实 Proteobacteria，Chloroflexi是颗粒污泥处理城镇废水中重要的微生物，其含有大量能分解有机质及负责营养盐去除的微生物14。在工况IV内，盐度达到本研究最大值，铁 盐 存 在 同 样 能 影 响 微 生 物 的 群 落 特 征。Proteobacteria 在两组别内相差不显著（26.3%VS 25.9%）。但 铁 盐 存 在 显 著 提 高 了 高 盐 度 下Firmicutes 和 Nitrospirae 的 相 对 丰 度 至 20.2%和4.5%，显著高于 R1 内的 17.2%和 3.2%。研究证实Firmicutes是一种厌氧发酵细菌，其能分泌生降解复杂有机物的纤维素酶、蛋白酶和各种胞外水解酶进而充分分解多种有机质包括蛋白质和多糖15。铁盐存在提高了Firmicutes的相对丰度，这与R2工况IV内COD去除率提高相一致。3 结结 论论1）不同盐度影响下，铁盐存在能强化颗粒污泥对污染物和营养盐的去除，在低盐度瞬间冲击负荷下，COD，NH4+-N的去除率分别为90.1%93.5%和93.2%95.7%。铁盐存在组别内TN和SOP的去除率显著提高。2）铁盐能加速AGS颗粒化，提高污泥粒径，并减少了盐度对 AGS 内 EPS 含量的增加，强化了污泥沉降。在盐度为 1.8%时，AGS 内 EPS 含量为83.6 mg/g，SVI为96.4 mL/g，低于对照组。3）铁盐能改变AGS处理含盐污泥内关键微生物群落，Proteobacteria、Bacteroidetes、Chloroflexi 和Firmicutes 为 AGS 内 主 要 微 生 物，铁 盐 提 高 了Firmicutes和Nitrospirae的相对丰度，强化了AGS对污染物和营养盐的去除。参考文献：1SRIVASTAVA A,PARIDA V K,MAJUMDER A,et al.Treatment of saline wastewater using physicochemical,biological,and hybrid processes:Insights into inhibition mechanisms,treatment efficiencies and performance enhancementJ.Journal of Environmental Chemical Engineering,2021,9(4):105775.2CORSINO S F,CAMPO R,DI BELLA G,et al.Cultivation of granular sludge with 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treatment of saline wastewater（下转第97页）91文晓敏等，全氟辛酸对好氧颗粒污泥处理低C/N废水的影响aerobic granular sludge:Impact of perfluorooctanoic acidJ.Chemosphere,2023,313:137430.12 ZHANG H,JIA Y,KHANAL S K,et al.Understanding the role of extracellular polymeric substances on ciprofloxacin adsorption in aerobic sludge,anaerobic sludge,and sulfate-reducing bacteria sludge systemsJ.Environmental Science&Technology,2018,52(11):6476-6486.13 张恒,刘雷.重金属Ni影响下好氧颗粒污泥形成及污染物去除特征J.水处理技术,2022,48(11):62-65+72.14 DOMNGUEZ A,SALAZAR Z,ARENAS E,et al.Effect of perfluorooctane sulfonate on viability,maturation and gap junctional intercellular communication of porcine oocytes in vitroJ.Toxicology in Vitro,2016,35:93-99.15 SHIN N R,WHON T W,BAE J W.Proteobacteria:microbial signature of dysbiosis in gut microbiotaJ.Trends in Biotechnology,2015,33(9):496-503.16 SPEIRS L B M,RICE D T F,PETROVSKI S,et al.The phylogeny,biodiversity,and ecology of the Chloroflexi in activated sludgeJ.Frontiers in Microbiology,2019,10:2015.17 XIA S,LI 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the treatment of low C/N wastewater at different temperatures was carried out in this work.The results showed that the effect of PFOA on AGS system was concentration dependent.Low concentration PFOA(less than 0.5 mg/L)has no significant effect on COD,NH4+-N and total nitrogen(TN)removal,but improves phosphate removal.More than 0.5 mg/L PFOA reduces the removal of pollutants and nutrients by AGS.The increase of temperature(from 25 to 35)is beneficial to improve the AGS activity and the removal of PFOA in the AGS system.High concentration of PFOA reduces the sludge concentration and the proportion of organic matter,stimulates the secretion of extracellular polymer(EPS),and increases the content of protein(PN)and polysaccharide(PS).At 2 mg/L and 25,the content of EPS was 73.6 mg/g,and the proportion of PN and PS increased to 39.5 mg/g and 26.6 mg/g.Temperature rise can reduce the biological toxicity of PFOA.The analysis of microbial community characteristics revealed that high concentration of PFOA reduced the proportion of Proteobacteria and Chloroflexi,and the relative abundance of microorganisms related to biological nitrogen removal at the generic level.The research results showed that AGS treatment of low C/N wastewater containing PFOA provided a theoretical basis and strengthening strategy.Keywords:perfluorooctanoic acid;low c/n wastewater;biological nitrogen removal;microbial communityEffects of Iron Salts on Pollutant Removal and Granulation Process ofAerobic Granular Sludge Treating Saline WastewaterHAN Jingjing1,GUO Zhiping1,ZHANG Jie2(1.Shanxi Vocational and Technical College of Water Conservancy,Yuncheng 044000,China;2.School of Environment and Surveying,China University of Mining and Technology,Xuzhou 221008,China)Abstract:In order to explore the effect of iron salts on the removal of pollutants and the granulation process of aerobic granular sludge(AGS)in the treatment of saline wastewater,two small-scale reactors were established under medium temperature conditions.The effect of magnetic iron oxide on the removal of pollutants and the granulation process of AGS was studied,and the response characteristics of microbial communities under iron and salinity stress were analyzed.The results show that the presence of iron salts can alleviate the inhibition of salinity on microorganisms and accelerate sludge granulation.When the influent salinity was 1.8%,the COD of the effluent in the presence of iron salts was 17.226.5 mg/L.In addition,the salinity in the presence of iron salts reduced the proliferation of extracellular polymer(EPS)in gra