粤东北某铀矿集中区地下水中氡浓度调查研究_郑庆园.pdf

粤东北某铀矿集中区矿产资源丰富，是广东省重要的核原料基地之一。基于区内地下水中氡浓度的调查结果，分析不同区域地质环境、水源类型等因素，解释区内各地下水中氡浓度差异的原因，评估区内地下水中氡对当地辐射环境和居民的影响，指明地下水使用过程中应注意的问题，提出加强辐射环境保护的措施及建议。结果表明:(1)研究区铀矿的富集会造成当地天然放射性本底的偏高，铀矿探采过程中产生的废石、粉尘和废水中含有238U、232Th、226a 等放射性核素，在雨水及径流的冲刷渗透作用下都可能对当地造成放射性污染，特别是氡气可以在岩矿缝隙、表层土壤、地下水中移动扩散，对当地居民生活造成影响。(2)通过在研究区人口稠密与矿产资源丰富的乡镇地表水取样计 523 件，计算出地下水中氡浓度均值为 18 54 kBqm 3，范围为 1 06 298 00 kBqm 3。研究区地下水中氡浓度差异较大，区内八尺、差干、仁居、泗水及中行镇的地下水中氡浓度均值较高，东石、河头、热柘、上举、石正镇的均值略低，但跃动范围大;大柘和长田镇的均值低且平稳。(3)研究区内地下水中氡所致居民年有效剂量均值偏高，已达剂量限值的 10%，针对部分高氡浓度地下水的辐射危害，可以通过寻找新的水源替代现有地下水、寻找低氡水源措施;或面临水源解决困难必须使用高氡浓度地下水时，应避免在密闭环境中加热或使用地下水、避免直接食用生地下水，在有条件的情况下，可通过活性炭吸附、水中氡脱气装置等措施除去地下水中的氡。研究成果为加强当地辐射环境保护提供依据。关键词粤东北;铀矿集中区;地下水;氡浓度中图分类号P641 3文献标识码A文章编号1004 1184(2023)03 0009 04收稿日期2022 07 07作者简介郑庆园(1991 )，男，河南淮滨人，工程师，主要从事水工环地质调查工作。Investigation of radon concentration in groundwaterin a uranium concentration area in northeast GuangdongZHENG Qing yuan(Institute of Nuclear Technology Applications，Guangdong Nuclear Industry Geology Bureau，Guangzhou，Guangdong510800)Abstract:A uranium concentration area in northeast Guangdong is rich in mineral resources and is one of the importantnuclear raw material bases in Guangdong Province Based on the results of the survey on radon concentration in groundwater inthe region，analyse the geological environment of different regions，types of water sources and other factors，explain the rea-sons for the differences in radon concentration in groundwater in the region，assess the impact of radon in groundwater in theregion on the local radiation environment and residents，indicate the problems that should be paid attention to during the use ofgroundwater，and put forward measures and suggestions for strengthening radiation environmental protection The results showthat:(1)the enrichment of uranium ore in the study area will cause the local natural radioactive background to be high，andthe waste rock，dust and waste water produced during uranium exploration and mining contain radionuclides such as238U、232Thand226a，which may all cause radioactive pollution to the local area under the action of rainwater and runoff washing and in-filtration，especially radon gas can move and diffuse in the crevices of rock and ore，surface soil and groundwater，affecting thelife of local residents(2)By taking 523 surface water samples from densely populated towns with rich mineral resources inthe study area，the average radon concentration in groundwater was calculated to be 18 54 kBqm 3，with a range of 1 06to 298 00 kBqm 3 The average radon concentration in groundwater in the study area varies greatly The average radon con-centration in groundwater in Bachi，Chagan，enju，Sishui and Zhongxing townships in the area is higher，while the averagevalues in Dongshi，Hetou，Jiezhe，Shangju and Shizheng townships are slightly lower，but with a wide range of jump;the av-erage values in Dazhe and Changtian townships are low and stable(3)The average annual effective dose due to radon ingroundwater in the study area is high，reaching 10%of the dose limit In view of the radiation hazards of some groundwaterwith high radon concentration，measures can be taken to replace existing groundwater by finding new water sources and findinglow radon water sources;or when faced with difficulties in solving water sources and must use groundwater with high radon con-centration，avoid heating or using groundwater in a closed environment，avoid direct consumption of raw groundwater and，if92023 年 5 月第 45 卷第 3 期地下水Ground waterMay，2023Vol.45NO.3possible，remove radon from groundwater through measures such as activated carbon adsorption and radon degassing devices inwater The results of the study provide a basis for enhancing local radiation protectionKey words:Northeast Guangdong;Uranium concentration areas;Groundwater;adon concentration氡作为放射性气体，可通过对呼吸系统的内照射等刺激作用引起慢性炎症和支气管肺癌。目前在辐射环境影响评价方面，主要关注的是室内空气中氡的影响，对生活用水中氡的研究相对薄弱。本研究选择粤东北某铀矿集中区地下水作为调查对象，对区内地下水中氡浓度水平进行调查并作剂量估算，为当地辐射环境保护提供依据。1氡及其子体的危害氡是一种放射性气体，衰变既可以放出带有强电离作用的 粒子，又产生具有放射性的衰变产物(钋、铅、铋等氡子体)，氡的子体是固态放射性子体链，属金属粒子，其半衰期极短(一般为秒分量级)。氡及其子体广泛存在于土壤、水、空气中，是人们接受天然辐射的重要影响因素。氡对人类的健康影响表现为确定性效应和随机效应。确定性效应表现为:在高浓度氡的暴露下，机体出现血细胞的变化如外周血液中红细胞增加，中性白细胞减少，淋巴细胞增多，血管扩张，血压下降，并可见到血凝增加和高血糖。氡对人体脂肪有很高的亲和力，特别是神经系统与氡结合产生痛觉缺失。随机效应主要表现为肿瘤的发生，氡及其子体可以附着于空气中的气溶胶粒上，悬浮在空气中，氡及子体衰变产生了 粒子，粒子产生单一辐射径迹，具有很高的线形能量传递能力。粒子辐射径迹破坏细胞的 DNA 结构，DNA 如未得到充分有效修复便可能造成长期损害，即使在剂量最低的情况，也会造成损害，导致染色体缺损和重排，引发基因突变，促成肿瘤生成。这种低剂量辐射的生物学意义在于单一辐射径迹使得受损的细胞数量不断增多，而不在于单个细胞受损的程度有多深。这同辐射暴露与癌症的剂量反应关系是无阈值的线形关系是一致的1。在此需要特别指出的是，由氡污染引发的癌症发病的潜伏期很长(15 40a)，因此即使人们生活在氡放射性高本底的环境中，从吸入氡及其子体接受放射性辐射到人体发生癌变，通常需要很长时间，许多人在这种“正常”环境中生活毫无知觉地受到氡的侵害，到晚年得了肺癌，而很少会有人认为是由于氡污染造成的。因而很难精确地能统计出因室内氡污染引发的肺癌死亡率，也正因为如此，其危害不受到人们的重视。由于氡可以溶解于水中，并在水中聚集，虽然江、河、湖水等地面水因扩散作用，所含的溶解氡小于 4 Bq/L，但是地下地下水、矿泉水等地下水中的氡含量就大得多。水中氡很容易通过搅动等方式释放出来，因此，烹调、洗衣、淋浴、冲洗盥洗间等生活用水过程中，氡从水中释放出来，长期吸入的话会对呼吸系统造成损害。此外，通过饮水摄入的氡也可能对消化系统中的敏感细胞进行辐射，对消化器官造成危害。摄入的氡吸收入血液后，也可能对其它器官中的敏感细胞进行辐射，导致其它器官的病变。目前在辐射环境影响评价方面，主要关注的是室内空气中氡的影响，对生活用水中氡的研究相对较少。本研究选择氡含量相对较高的地下水作为调查对象，对粤东北某铀矿集中区地下水中氡浓度水平进行调查并作初步剂量估算，为当地辐射环境保护提供科学依据。2研究区概况粤东北某铀矿集中区位于广东省东北部，粤、赣、闽三省交界处。全县人口 26 万，总面积 1 381 km2，辖 12 个镇。矿产资源丰富，铁矿、煤矿、稀土矿、铀矿均有分布，且是广东省重要的核原料基地之一，还有丰富的地表水、浅层地下水和温泉。该地区是广东省铀矿勘探工作多年的老区，具备良好的成矿地质条件，但是铀矿的富集也会造成当地天然放射性本底的偏高。特别是铀矿探采过程中产生的废石、粉尘和废水中含有238U、232Th、226a 等放射性核素，在雨水及径流的冲刷渗透作用下都可能对当地造成放射性污染。特别是氡气可以在岩矿缝隙、表层土壤、地下水中移动扩散，对当地居民生活造成影响。3地下水中氡浓度测量方法水中氡浓度测量可利用闪烁室法、电离室法和金硅面垒法2，本研究采用的仪器为美国 DUIDGE ad7 电子测氡仪，为电离室法。该方法通过鼓出水中氡气经过滤膜，过滤掉子体后进入装有 探测器的收集室内，在探测器与收集室之间加负高压。收集室中的氡将衰变出新生氡子体(主要是半衰期为 3 05 min 的218Po)，在静电场的作用下带正电的218Po被收集到探测器的表面，通过对氡子体放出的 粒子进行测量来计算氡浓度。野外取样时，采用 350 ml 的取样瓶进行水样采集，采样前清洗采样瓶 2 3 次，装满采样瓶后密封瓶口，作好记录后带回实验室，自取样至测量控制在 12 h 以内完成;室内测量时，保证测量场地的清洁干燥、无放射系污染、无辐射源、无电磁干扰和无大的机械振动。将水样装入统一的 250 ml 玻璃样品瓶内，连接仪器形成闭合环路，通过净化降低仪器内部湿度至 10%以下，以内置协议 Wat 250 模式测量。4调查结果与评价4 1调查结果本研究主要在县内人口稠密的乡镇(大柘、东石、泗水)和矿产资源丰富的乡镇(差干、热柘、仁居、石正)已有泉、井点、地表水取样，取样共计 523 件。由表 1 可见，全县地下水中氡浓度均值为 18 54 kBqm 3，范围为 1 06 298 00kBqm 3。美国安全饮用水标准中提到了水中氡的可替换最大限量值(AMCL)，即:当住房内的氡浓度低于 148 Bqm 3，水中的氡浓度最高不得超过 1 48 105Bqm 3，超过此标准，应采取措施降低水中氡浓度;当住房内的氡浓度超过 148 Bqm 3时，应采取加强通风、住房内表面喷涂、堵塞墙壁缝隙等措施，尽量减少室内氡浓度，如果未对住房采取降氡措施，建议水中的氡浓度最高不得超过 1 1 104Bqm 3。英国和欧盟目前没有制定饮用水中氡的限量值标准，欧盟给成员国提出了一项推荐意见，饮用水中的氡浓度超过 1 106Bqm 3时，应当采取措施降低水中的氡浓度。日本对矿泉水中01第 45 卷第 3 期地下水2023 年 5 月的氡 MCL 规定为 7 437 104Bqm 3。我国生活饮用水和矿泉水中均未规定氡的 MCL，本研究参照的是前人评估我国49 个 主 要 城 市 饮 用 水 中 氡 浓 度 均 值 9 04 11 21kBqm 33。表 1粤东北某铀矿集中区地下水中氡浓度kBqm 3地区八尺大柘差干东石河头热柘仁居上举泗水长田石正中行总体样品数259423103126955146363821523最小值2 341 121 071 102 461 061 342 043 005 241 715 271 06最大值180 0028 80265 0051 9042 3080 20132 00298 00130 0019 2044 50103 00298 00均值37 668 6132 5610 9015 3813 3239 0012 5226 518 899 9126 1718 54标准偏差44 085 9960 089 5614 6013 3733 009 0827 495 328 9725 8825 60变异系数1 170 701 850 880 951 000 860 731 040 600 910 991 38地下水因环境的特殊性相对于湖泊水、溪流水、城市自来水等其他生活用水中氡浓度偏高。而且南方水资源丰富，不同于北方深水井，南方水井一般较浅且水源复杂，可为山泉水、地下水等，所以地下水中氡浓度差异较大。粤东北某铀矿集中区地下水中氡浓度调查情况见表 1。由表 1 可见八尺、差干、仁居、泗水、中行镇的地下水中氡浓度均值较高;东石、河头、热柘、上举、石正镇的均值略低，但跃动范围大;大柘和长田镇的均值低且平稳。结合当地环境分析，八尺、泗水、中行镇境内地势较平坦且少河流，当地居民多挖掘深水井，导致水中氡浓度普遍偏高;差干和仁居镇境内地质构造复杂，其中的仁居盆地已勘察到铀矿、稀土矿及其他多金属矿，当地水井多为泉水，矿物质含量较高可能是造成地下水中氡浓度偏高的主要原因。东石、河头、热柘、上举、石正镇内地下水情况复杂，既有地质环境复杂区域的山泉水(如东石的铁矿区、热柘的温泉区、石正的煤矿区等)，也有河流密集区域的浅层水井，导致水中氡浓度测值表现为均值略低，但跃动范围大的特点。大柘镇为县城所在地，地势平坦开阔，主干河流分支众多，境内水井类型比较单一，基本为浅层水井，所以表现为地下水中氡浓度均值低且平稳，长田镇的情况类似。4 2地下水中氡对辐射环境和居民的影响氡对人体的影响多为内照射，地下水中氡可通过食入或吸入进入人体，所以应避免直接饮用生地下水。除去食入方式，主要考虑的应是地下水中氡扩散至室内空气中造成的影响，联合国原子辐射科学委员会在 1982 年的报告书中对水中氡引起的辐射剂量的估算提出了一些推荐意见和数值4，具体计算过程可分为如下两部分:地下水对室内氡浓度的贡献:Ca=(CwWe)/(Ve)式中 Ca为室内生活用水对室内空气氡浓度的贡献(Bqm 3);Cw为室内生活用水中氡的浓度(Bqm 3);W 为家庭用水率(取 0 05 m3h 1);V 为室内房间体积(取 140m3);e 为氡从生活用水向室内空气转移的系数(取 0 5);e为室内空气交换率(取 0 7 h 1)5。通过计算得出该县地下水中氡对室内氡浓度的贡献值(表 2)。表 2粤东北某铀矿集中区地下水中氡对室内氡浓度的贡献值Bqm 3地区八尺大柘差干东石河头热柘仁居上举泗水长田石正中行总体最小值0 600 290 270 280 630 270 340 520 771 340 441 340 27最大值45 927 3567 6013 2410 7920 4633 6776 0233 164 9011 3526 2876 02均值9 612 208 312 783 923 409 953 196 762 272 536 684 73室内氡对人体的影响可通过人均年剂量当量评价:He=8760qfinCin;式中:He 为室内氡造成的人均年有效剂量(Sva 1)，8760 为一年的小时数;q 为室内居留因子(取较大值 0 8);为室内氡子体剂量转换因子按成人标准取 1 0 10 8Sv/(Bqhm 3);Cin为 室 内 平 衡 等 效 氡 浓 度(取 0 4 Ca)6。通过计算得出该地区地下水中氡所致居民年有效剂量(表 3)。表 3粤东北某铀矿集中区地下水中氡所致居民年有效剂量Sva 1地区八尺大柘差干东石河头热柘仁居上举泗水长田石正中行总体最小值16 738 017 657 8717 597 589 5814 5921 4537 4712 2337 697 58最大值1287 18205 951895 02371 14302 49573 51943 932131 00929 63137 30318 22736 562131 00均值269 3161 57232 8477 95109 9895 25278 8989 53189 5763 5770 87187 14132 58虽然我国生活饮用水和矿泉水中均未规定氡的 MCL，但我国在室内空气质量标准 中规定了室内空气氡的 MCL 为400 Bqm 3。由表 2 可见，以均值来说，县内地下水中氡对室内氡浓度的贡献有限，但也有 76 02 Bqm 3这样已接近室内空气氡限定值的 20%的高贡献值。此外，我国对公众推荐的剂量限值为 1 mSva 1(1 000 Sva 1)，前人评估我国 49个主要城市饮用水中氡的年剂量当量均值为 54 00 16 7Sva 1。由表 3 可见，县内地下水中氡所致居民年有效剂量均值偏高，已达剂量限值的 10%，部分高氡浓度地下水在使用中应采取必要的防护措施。11第 45 卷第 3 期地下水2023 年 5 月5结论及建议5 1结论(1)通过本次粤东北某铀矿集中区进行的地下水中氡浓度调查评价，发现区内地下水中氡浓度整体水平较高且跃动范围大，县内大部分地下水中氡对室内氡浓度的贡献有限，但仍有部分高氡浓度地下水导致居民年有效剂量有超标的风险。(2)通过分析不同区域的地质环境、水源类型等因素，解释了区内地下水中氡浓度现状的原因。通过计算并与相关限值比对，评估了区内地下水中氡对当地辐射环境和居民的影响。5 2建议针对高氡浓度地下水的辐射危害，一方面可以通过寻找新的水源替代现有地下水，对于地下水中氡浓度高的地区、城镇、村庄等，在能够找到其他的低氡水源(如河水、湖水等地表水)的情况下，减少地下水的使用，可彻底解决生活用水中氡的辐射危害及对室内氡的影响;另一方面在水源解决困难的情况下，使用高氡浓度地下水时，应避免在密闭环境中加热或使用地下水，避免直接食用生地下水，尽量不要密封井口而减少误吸井内高浓度氡气的风险。在有条件的情况下，可通过活性炭吸附、水中氡脱气装置等措施除去地下水中的氡。参考文献 1李晓辉，申仲华，李建华 水中氡的危害及监管现状J 现代预防医学 2005 32(10):1313 1323 2EJ/T 1133 2001，水中氡测量规程S 北京:国防科学技术工业委员会 2001 3陈以彬，陈代富，张 波，等 中国部分城市饮用水中氡的含量J 中华放射医学与防护杂志 1994 14(6):366 369 4孙世荃 联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEA)1982 年报告电离辐射:源与生物效应内容介绍J 辐射防护通讯1983(1):1 14 5卢新卫 西北主要城市生活用水中氡浓度及降氡措施J 干旱区资源与环境 2004 18(1):74 77 6屈雅斋，卢新卫 西安东南郊居民饮用地下水中氡的含量水平J 核电子学与探测技术 2009 29(5):993 996(上接第 3 页)图 9OBST 至 Y14 水源地岩断层 F5 剖面不同时刻总磷污染物浓度分布4 2正常工况下污染物渗漏情景预测渣场全库区设置水平防渗层，自上而下由土工布、HDPE 防渗膜和膨润土垫层组成。研究区防渗结构设计采用 HPDE 土工膜单层防渗结构即可满足要求。HPDE 土工膜单层防渗厚 2mm，渗透系数为 1 0 1013cm/s。正常工况下，人工防渗措施发挥作用时，采用上述数值模型方法模拟，因泄漏量极小，且存在与地下水混合效应，总磷在地下水中的浓度几乎为0，不会超过地下水三类标准。根据数值模拟结果判断正常工况且人工防渗措施发挥作用的情况下，污染物泄露可忽略。5结语(1)研究区周边为山林地区，距离居民区及水源地较远，受场区影响的井泉主要为 Y14。区内附近存在大断层，断层透水性较强，断层渗透系数能达到 25 m/d，一旦研究区发生渗漏，污染物可能会沿着透水性断层迁移在短时间内污染周边的水源地。(2)研究区潜水含水层广泛分布，周边含水层渗透系数为 1 m/d 左右。潜水含水层有易污的特征，污染风险较大。(3)模拟结果显示，未来 30 a，非正常情况下总磷和砷污染物泄露对地下水潜在威胁随时间的变化，污染源处污染物持续泄露 30 60 d 时，总磷的超标范围已经蔓延至 F4 断层及 F5 断层交接的位置。第 120 天时，总磷及砷污染物超标范围已经迁移至 Y14 水源地附近。(4)若场区内断层 F4 采区适当的防渗措施，封堵岩溶通道。30 年内污染物不会污染到周围的水源地。参考文献 1刘玲，陈坚，牛浩博，等 基于 FEFLOW 的三维土壤 地下水耦合铬污染数值模拟研究J 水文地质工程地质 2022 49(01):164 174 2焦涛，袁文波，刘萌斐，等 基于 FEFLOW 的退役化工地块地下水污染风险预测研究以泰州市某退役化工地块为例J 环境保护科学 2021 47(04):138 142 3李芳，顾正聪，姜言欣 以某化学肥料制造项目为例浅析 FeFlow在地下水环境影响评价中的应用J 环境科学导刊 2021 40(02):78 814陈永祥，黄思霜 基于 FEFLOW 的成都地铁 7 号线某站点三维水流数值模拟J 地下水 2020 42(06):8 10 5肖义，尚利康，郭婷婷 基于 GMS 的煤层开采对地下水影响的数值模拟研究J 煤炭技术 2022 41(03):135 139 6郑凌云，张永祥，贾瑞涛，等 基于 GMS 的北京市朝阳区地下水环境数值模拟与预测分析J 水利水电技术(中英文)202253(01):114 123 7焦彤彤，戴安国，孙慧，等 数值模拟在地下水领域的应用现状及展望J 环境保护与循环经济 2021 41(12):12 17 8张培森，李复兴，付翔，等 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