青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和氡同位素分布特征及其意义.pdf

Jun.2 0 2 32023年6月质地报ACTAGEOLOGICA SINICA学第6 期第9 7 卷Vol.97No.6青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和氢同位素分布特征及其意义何炳毅1.2），杨英魁3），孔凡翠*1），左进超4），范志平5）雷占昌5），蒋常菊5），王建萍1），凌智永1），郑雁莉6）1）中国科学院青海盐湖研究所，中国科学院盐湖资源综合高效利用重点实验室，青海省盐湖地质与环境重点实验室，青海西宁，8 10 0 0 8；2）中国科学院大学，北京，10 0 0 49；3）青海大学，青海西宁，8 10 0 16；4）香港大学深圳研究院，广东深圳，518 0 57；5）青海省核工业检测试验中心，青海西宁，8 10 0 16；6）青海省水文水资源测报中心，青海西宁，8 10 0 0 1内容提要：查明青海湖布哈河流域地下水-地表水相互作用对指导青海湖国家公园生态建设和生态保护具有重要意义。本文通过水化学、稳定同位素（D和18 O)和放射性氢同位素（2 2 2 Rn)研究了青海湖布哈河流域地下水-地表水相互作用。结果显示，布哈河流域河水和地下水水化学主要受水岩作用影响，而孔隙水和湖水主要受蒸发结晶影响。氢氧同位素具有空间变异性。地下水与河水2 2 2 Rn活度中游高而上下游低；孔隙水中2 2 Rn活度值在横向上随着离岸距离的增加而降低，纵向上随着深度增加而表现出降低的趋势。地表水体的2 2 Rn活度时间分布特征表现出明显的日间高、夜间低的昼夜循环特征。表明枯水期河水主要由地下水进行补给，中上游地区和下游地区地下水补给量占比分别为96%和8 7%，但是降水发生时地下水-地表水相互作用发生了转换，降水前主要是地下水补给地表水，降水后则是地表水补给地下水，占比达98%。本研究为进一步开展咸水湖及世界其他地区的类似研究提供了有益借鉴和参考。关键词：2 2 2 Rn；氢氧同位素；水化学；地下水-地表水相互作用；青海湖流域青海湖是我国最大的内陆高原咸水湖，是阻止西部荒漠化向东蔓延的天然屏障，也是维系青藏高原东北部生态安全的重要节点和生态环境建设重点区域（李小雁等，2 0 0 8），青海湖以及其流域作为青藏高原的重要组成部分，其巨大的水体面积对全球气候和环境变化的响应十分敏感，成为展开水循环及环境演变研究的理想区域（姚檀栋等，2 0 0 6；JinZhangdong et al.，2 0 10；Fu C h a o f e n g e t a l.,2013；Li Xi a n g z h o n g e t a l.，2 0 14）。在全球气候变暖的大背景下，自2 0 0 4年开始，青海湖的水位持续回升，湖面面积不断扩大，使得湖滨淹没带向陆域延伸（王天慈等，2 0 2 0）。湖滨新生淹没区营养释放、流域污染负荷输人可能导致了诸如刚毛藻等新生环境问题（郝美玉等，2 0 2 0）。布哈河是青海湖的最大支流，约占青海湖流域面积的一半，在沿岸较长的水域中，地下水-地表水相互作用而产生的碳组分、营养盐、微量重金属及其他污染物向青海湖中的输送是不容忽视的。对于地下水-地表水相互作用的示踪，不同方法各有优势，对不同类型水域估算采取不同方法。22Rn(T 1/2=3.83 d)是一种惰性放射性气态示踪剂,其活度在地下水中要比地表水中高很多（2 3注：本文为青海科技厅项目（编号2 0 2 1-ZJ-755）、中国科学院青年创新促进会项目（编号2 0 18 46 8）、国家自然科学基金项目（编号41702268）、中国科学院重点部署项目（编号ZDRW-ZS-2020-3）和第二次青藏高原综合科学考察研究项目（编号2 0 19QZKK0805）联合资助的成果。收稿日期：2 0 2 1-0 9-2 8；改回日期：2 0 2 1-11-16；网络发表日期：2 0 2 2-0 4-0 1；责任编委：张永双；责任编辑：潘静。作者简介：何炳毅，男，1996 年生。硕士研究生，主要从事水文地质研究。E-mail：2 452 30 348 8 q q.c o m。*通讯作者：孔凡翠，女，198 4年生。博士，副研究员，硕士研究生导师，主要从事同位素、水文地质学研究。E-mail:。引用本文：何炳毅，杨英魁，孔凡翠，左进超，范志平，雷占昌，蒋常菊，王建萍，凌智永，郑雁莉。2 0 2 3.青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和氨同位素分布特征及其意义地质学报，97（6）：2 0 42 2 0 53，doi：10.197 6 2/j.c n k i.d i z h i x u e b a o.2 0 2 2 0 31.He Bingyi,Yang Yingkui,Kong Fancui,Zuo Jinchao,Fan Zhiping,Lei Zhanchang,Jiang Changju,Wang Jianping,LingZhiyong,Zheng Yanli.2023.The distribution characteristics and significance of stable(D and al8 O)and radon-222 isotopesin the Buha River basin of Qinghai Lake during dry season.Acta Geologica Sinica,97(6):20422053.第6 期何炳毅等：青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和氨同位素分布特征及其意义2043个数量级）。由于具有易于测量的特点，耦合氢氧同位素在揭示地下水与地表水相互作用（Zhao Dan etal.,2018;Yuan Ruiqiang et al.,2020;Yang Jinget al.，2 0 2 0；Ya n g Nu a n e t a l.，2 0 2 l；Q inWenjing et al.，2 0 2 1)、沙漠湖泊（Luo Xin et al.，2016)和冰前湖（LuoXin etal.，2 0 18)地下水排泄研究中应用广泛，技术成熟。通过建立氢同位素质量平衡模型和运移模型，可以量化河网空间采样点的地下水输人以及潜流交换的空间分布（Cooketal.,2006;Gleeson et al.，2 0 18)。前人针对青海湖及外围水系水质溶质地球化学和水化学特征来源分布规律（JinZhangdongetal.，2010;Xiao Jun et al.,2012,2013;Cui Buli et al.,2015b）、湖面变化和水量平衡（LiXiaoyan etal.，2007)等方面展开了相关地质与地球化学方面的研究工作。而对高分辨的青海湖流域地下水-地表水相互作用的研究相对薄弱。因此，本文测试分析了青海湖布哈河流域地下水、地表水、孔隙水、湖水中天然氨放射性同位素（2 2 2 Rn）、氢（D)和氧（18O)稳定同位素及水化学参数空间分布特征，研究了青海湖布哈河流域地下水与地表水相互作用。1地质背景青海湖形成于晚新近世一更新世新构造运动形成的断陷盆地上，主要受北西一西、北西一北及近南北向的构造断裂控制（王新民等，1997）。湖区北部的大通山走向北西西，山脉基岩裸露，刚察县以西主要为三叠纪砂、页岩，东段则为前震旦纪变质岩，主要岩性为片岩及片麻岩，并有花岗岩侵入体；湖区西部布哈河以北出露早古生代砂岩、千枚岩、片岩、混合片麻岩和火山岩，并夹结晶灰岩；湖区东部日月山，走向北北西，由前震旦纪片麻岩、花岗片麻岩、花岗岩和花岗闪长岩等组成；湖区南部为青海南山，呈北西西向展布，由早古生代千枚岩、石英砂岩、片岩、片麻岩、花岗岩和二叠纪一三叠纪灰岩、变质砂岩、板岩及火山岩等构成。在青海南山北麓、湖区西部黑山北侧、东部野牛山及海心山等局部地区有第三纪红层零星出露（中国科学院兰州分院，1994）。青海湖湖区位于青藏高原东北部，流域面积约29660km（图1），湖面高程3195.59m，湖水体积71.610m，湖水面积440 0 km，一般水深为2 1m，最大水深2 5.5m。湖水呈弱碱性，相对密度1.0 115kg/L，含盐量14.134 g/L（K o n g Fa n c u i e t a l.，2019）。流域平均降水量30 0 40 0 mm，而平均水面蒸发量为930 mm，年内分配很不均衡，最大降水量主要集中在6 9月，占全年降水量的7 8%。多年河流平均径流量1.7 8 10 m，注人青海湖的河流，较大的河流有五条，布哈河是湖区最大的地表径流，位于青海湖西北部，河长2 8 0 km，集流面积14300km，约占青海湖流域面积的一半，水系呈不对称的羽状分布，年平均径流量7.8 510 m（中国科学院兰州分院，1994）。青海湖流域四周山区为补给带，山前洪积、冲积倾斜平原为径流渗人带，环湖湖滨平原为地下径流排泄带，地下径流部分通过湖周地下水溢出带，变成地表溪流注人湖中，部分承压地下水通过湖底断裂带直接补给青海湖。2材料与方法2.1样品采集2021年4月2 0 日2 5日在青海湖及周边流域进行了野外调查和采样工作，沿着布哈河流域布设9个河水采样点，13个地下水采样点，3个断面10个孔隙水采样点，2 个湖水采样点，河流和湖泊连续测量站位各一个（图2）。地下水取自周边居民的井水，深度540 m，先用泵把停止的“老水”抽取掉后再取样，确保取到新鲜的地下水，孔隙水用动泵抽取。氨样品的孔隙水、地下水、河水和湖水取样量分别是40 mL、2 50 m L、1L和1L,取样后立即拧紧瓶盖，防止氢逸散，所有氢样品取样后10 h内测试完。利用HANNA便携式多参数仪原位测量水体的pH、盐度、电导率(EC)、总溶解固体（TDS)、氧化还原电位(ORP)等基本水质参数，利用地下水水位温度电导率自动记录仪记录连续测量期间河流与湖泊的水温、水位和电导率数据，每15min记录一次数据。在青海湖岸边向湖中10 0 m处（布哈河入湖口处）和布哈河下游离青海湖岸边10 km处（布哈河水文观测站旁边）分别设置湖泊和河流的2 2 2 Rn活度连续测量点。湖泊连续测量时间为2 0 2 1年4月2 0日下午15：0 0 至4月2 2 日下午15：0 0，河流连续测量时间为4月2 2 日下午16：30 至4月2 4日下午16：30。连续测量期间每隔3h取一次水化学和氢氧同位素样品，并原位测量河流和湖水中多参数据。2.2数据测试22Rn活度采用Durridge公司生产的测仪RAD7及其水附件（RAD-H2O)测试，测试前连接好RAD7-H,O配件和干燥管，使得RAD7内部相对湿度降至10%以下。湖泊和河流中的连续2 2 2 Rn活度2044http：/WWI/ch/index.aspx2023年质地报学99E100E花岗岩GraniteN闪长岩和花岗闪长岩Dioriteandgranodiorite品三叠系+二叠系灰岩和砂岩T+Plimestoneand sandtone志留系砂岩、片岩38N38NSilurian sandtone and schist风积沙Aeolian sandaccumulation哈尔盖河流三角洲Delta冲积扇布哈河20mAlluvialfan扇形三角洲河流37NFandelta25m37NRiver鴻湖15mLagoon深度测量线5mBathymetry盐碱地Saltmarsh等深线黑马河青海湖Isobath10m冲积平原Alluvial plain砾石沉积沙质沉积GraveldepositionLBeachdeposition断裂50km泥质沉积FaultsMudflatdeposition99E100E图1青海湖布哈河流域地质和水文地质情况（据KongFancuietal.，2 0 19修改）Fig.1Geology and hydrogeology of Buha River basin in Qinghai Lake(modified after Kong Fancui et al.,2019)98E99E100E101E04080 kmN38N38NBRBR-2孔隙水BR-4Porewater8BR-5地下水BR-6Ground water青海湖37N河水RQOOO37NQinghai LakeRiverwaterBR-11高程(m)湖水Elevation(m)Lake water5283河流The rivers3007连续测量点位Spotsofcontinuousmeasuring98E99E100E101E图2青海湖布哈河流域采样点分布图Fig.2Distribution of sampling spots of Buha River basin in Qinghai Lake何炳毅等：青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和氢同位素分布特征及其意义2045第6 期利用RAD7-AQUA进行测试，每隔15min记一次数据，分别进行48 h连续测量；河水与湖水中的2 2 2 Rn活度采用RAD7-BigBottleSystem进行测试，地下水和孔隙水中的2 2 Rn活度分别利用内置模式Wat-250和Wat-40进行测试，所有测试数据进行温度校正，误差为8%14%。氢氧同位素样品野外取样后立即在瓶口处用封口膜密封并且低温保存，本文所有氢氧同位素水样都是在同济大学海洋地质国家重点实验室测试完成。样品用0.2 2 m针头过滤器过滤后，在液态水稳定氢氧同位素分析仪（美国LosGatosResearch公司，型号TIWA-45EP）上测定其氢氧同位素值。根据标样监控，测试精度：18 0 优于0.1%，所有测试结果用相对于V-SMOW的千分差18 O来表达：d18RsampleX1000%(1)sample(Rv-SMOW水化学数据是在青海省核工业检测试验中心测试完成，采用电感耦合等离子体光谱仪（美国ThermoFisher公司，型号ICAP-6300），相对标准偏差RSD0.5%。3结果与讨论3.1流域水化学分布特征及成因布哈河流域地下水与河水水化学组分以K+、Na+、Ca 2+、H CO、SO,-、CI为主，青海湖湖水与湖边孔隙水水化学组分则以K+、Na+、M g+、HCO3-、SO,-、CI 为主(图3、附表1)。如图3所示，布哈河流域地下水和河水化学成分主要分布在HCO；十CO：和Ca十Mg的区域，水化学类型为Ca-HCO3型；部分河口区河水（BR-11）、青海湖水以及孔隙水分布在以Na十K和CI十SO4的碱金属和强酸为主的区域，符合piper分区中咸水分布，其水化学类型为Na-CI型。布哈河上游到下游地下水中CI+SO,和Ca+Mg含量逐渐降低,HCO;+COs和Na十K含量逐渐增加，表明流域地下水从补给区向下游流动。从阴阳离子分布上来看，布哈河地下水CI和Ca+含量从上游到下游呈现降低趋势，而HCO：-和Na+十K+含量呈现增加趋势，河水的HCO：、SO,-和Ca+含量从上游到下游呈现降低趋势，而CI-、M g+与Na+K+呈现增加趋势（附表1）。布哈河流域上中游地下水与河水的水化学分布基本一致，但下游至河口地区地下水与河水的分布相差甚远。这可能是因为上游河水和地下水控制因素相似，而与河口区河水、孔隙水的成因不同。河口湖水Lake water of estuary河水OS+I05RiverwaterCa+Mg地下水OGroundwater3孔隙水PorewaterZBR-1%12BR-11A4Na+K+OOH68A602020O10080400040 6080100CaCI1-Ca-HCO:型2-Na-CI型3-Ca-Mg-Cl混合型Typeof Ca-HCO3Type of Na-ClMixed type of Ca-Mg-Cl4Na-K-HCO:型5Ca-CI型6Na-HCO:混合型Type of Na-K-HCO3Type of Ca-ClMixedtype of Na-HCO:图3青海湖布哈河流域piper图Fig.3Piper diagram of Buha River basin in Qinghai Lake为了查清青海湖布哈河流域水化学类型成因，将青海湖布哈河流域内的不同端元的水体投在Gibbs图上（图4）进行分析。青海湖流域水体化学组分几乎全落在Gibbs模型内，这可能是由于青海湖体积大，流域人为活动干扰较小的原因。布哈河流域地下水中TDS范围为150 2 8 5mg/L，平均225mg/L，从上游到下游表现出降低趋势，河水的TDS范围为2 0 0 92 2 mg/L,平均2 95mg/L，呈现出上游下游两端高中间低的特征。布哈河河水中Na/（Na 十Ca）比值变化范围在0.11.0 之间，Cl/(CI十HCO：）比值变化范围在0 0.8 之间，表明布哈河河水水化学组成主要受水岩作用影响，而地下水可能是河水的一个主要来源。但是在下游靠近河口区（BR-11)河水水化学类型分布于蒸发结晶作用和水岩作用过渡区，这表明河口区河水水化学组成是由蒸发结晶作用和水岩作用共同控制。布哈河流域地下水中的Na/（Na 十Ca）值从上游到下游呈现出增加的趋势，而CI/（CI 十HCO）比值表现出降低的趋势，在潜流交换区受湖水影响发生了离子交换。地下水中TDS含量从上游到下游总体呈现出减低的趋势，但是河口区（BG-13)TDS出现了最大值，这可能与地下水深度有关，BG-13位于湖滨咸淡水混合区，取样深度只有7 m左右，表明流域地下水化学成分主要受水岩相互作用影响。孔隙水中Na/（Na 十Ca)比值大于0.8，而Cl/（CI 十HCO）比值变http:/ ofestuary孔隙水Porewater110蒸发结晶1x104河水蒸发结晶Riverwater(7/Bu)SaL11031x103BR-11BR-LLBR-10BR-10100水岩作用100水岩作用10F10大气降水大气降水(a)(b)00.20.40.60.81.000.20.40.60.81.0Na/(Na+Ca)CI/(CI+HCO.)图4青海湖布哈河流域水化学的吉布斯图Fig.4 Gibbs diagram distribution of hydrochemistry in the Buha River basin of Qinghai Lake(a)一TDS与Na/(Na+Ca)的关系；(b)一TDS与Cl/(CI+HCOg）的关系(a)relationship between TDS and Na/(Na+Ca);(b)relationship between TDS and Cl/(CI+HCO,)化范围在0.6 0.8 之间，表明孔隙水发生了离子交换并且受蒸发结晶作用影响比较大。青海湖湖水的水化学组成落在Gibbs模型右上端，具有很高的TDS含量,Na/（Na+Ca）、Cl/（Cl+H CO）比值接近1，类似海水分布范围，表明湖水化学组成主要受湖水蒸发结晶作用控制。3.2流域氢氧同位素特征布哈河流域河水和地下水中D和18 O范围分别为-55.11%42.99%、-8.6 3%6.8 4%和56.19%47.6 1%、-8.7 6%7.6 7%，平均值分别为一48.8 5%、一7.7 5%和-52.7 2%、-8.35%（附表2），河水中D和18 O平均值略高于地下水，河水和地下水中D和18 O大部分位于青海湖流域当地降水线D=8.693180十17.5（吴华武等，2014)附近，且全部位于全球大气降水线（GMWL)之上（Craig，196 1），说明该流域地下水与河水的氢氧同位素组成主要受大气降水控制。孔隙水的D和18 0 范围分别为0.33%3.48%和0.2 7%1.16%，平均值分别为2.6 5%和0.8 5%，湖水中D和18 O位于降水线右下方（图5），可能是由于蒸发作用强烈，湖水中重同位素富集（Cui Bulietal.，2016)。孔隙水由于深度不同，8 D和18 0 的变化范围较大，分别为-46.92%-2 6.7 1%和-6.47%一2.8 2%，平均值分别为36.0 6%和一4.34%，且全部位于当地降水线和全球大气降水线之下。青海湖流域河水中D和18 O变化受大气降水、地下水和高山冰川融水的共同影响（Cui Buli etal.，2015a），而地下水对河流补给相对稳定（吴华武等，2 0 14)。河水的氢氧重同位素沿径流方向表现出富集现象，地下水沿径流方向却变化不大（图6），表明越往下游蒸发作用越发强烈，流域上游河水与地下水的D和18 O值接近，而下游河水与地下水的D和18O值差距相对较大，表明流域上游河水与地下水有着紧密的水力联系，而下游河水除了与地下水有水力关联之外，还有受降水等其他因素控制（CuiBuli et al.，2 0 15a)。3.322Rn同位素分布特征3.3.1布哈河流域地下水和地表水中2 2 2 Rn的分布特征布哈河流域地下水中2 2 2 Rn的活度变化范围在47706 6 90 0 Bq/m 之间（附表2），平均活度为28434.6士2 0 15.4Bq/m，从上游到下游地下水中2 2 2 Rn的活度呈现出逐渐升高的趋势，但是到人湖口区，地下水中2 2 2 Rn的活度变得非常低，甚至低于上游，具有中游高上下游低的特点（图7 a）。布哈河流域河水中2 2 R活度变化范围比较大，在40 330800Bq/m之间，平均活度为56 8 12 59.5Bq/m，比地下水中2 2 2 Rn低近1个数量级，也呈现出中游（BR-5、BR-6)高上游和下游低的特点（图7 a），与地下水中2 2 2 Rn的分布具有相同的规律，虽说明河流可能受地下水补给。在中游BR-5、BR-6 站位河水何炳毅等：青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和氨同位素分布特征及其意义2047第6 期60-35404045(0%)8-5020-55-600一-659.0-8.5-8.0-7.5-7.0-6.5-20:%(%)湖水Lakewater河水40Riverwater地下水Groundwater全球大气降水线孔隙水-60GMWLPorewater当地大气降水线LMWL降雨Precipitation-80-10-8-642026%(%)图5青海湖布哈河流域不同水体稳定同位素D和18 0 之间的关系（降水数据来源吴华武等，2 0 14)Fig.5Relationship between D and ais O in different water bodies in the Buha River basin of Qinghai Lake(precipitation data comes from Wu Huawu et al.,2014)42(a)-6.5河水(b)Riverwater-44地下水Groundwater-7.0-46下游中游上游48-7.5(0%)ag(0%)OsgA-50O-52下游-8.0中游上游-54-8.5-56-58-9.0020406080100120140020406080100120140距河口距离(km)距河口距离(km)图6青海湖布哈河流域河水与地下水氢氧同位素沿径流分布Fig.6 Distribution of aD and als O in river water and groundwater along runoff in the Buha River basin of Qinghai Lake(a)一布哈河流域河水与地下水的D分布；（b)一布哈河流域河水与地下水的18 O分布(a)-distribution of D in river and groundwater of Buha River basin;(b)-distribution of al8O in river and groundwater of BuhaRiverbasin中2 2 2 Rn活度略低于BG-5站位地下水中2 2 Rn活度，在冬季采样时发现，除了站位BR-5、BR-6 外，几乎整个布哈河流域河水都结冰，由于存在于所有的地下水系统中，只有发生地下水人流时才能在地表水中检测到氢同位素，推测站位BR-5、BR-6 可能有温泉水直接补给河流，同时也表明流域中游地下水比较丰富。22Rn 是一种半衰期仅3.8 d的惰性气体，由U系核素2 38 U经过一系列衰变成2 2 6 Ra，再次衰变而来，其自身并不具有化学活性。但地下水水化学条件可通过对衰变产生2 2 2 Rn的母核2 2 6 Ra的影响，来达到对地下水中2 2 2 Rn的控制（Ramaetal.，198 4）。因此地下水中氨的活度受到沉积环境中铀系和针系核素活度的影响、水化学作用和水动力学等因素的控制，水动力学条件不仅决定了水岩相互作用进行的程度，同时还控制着地下水的运移速率，决定了地下水中2 2 2 Rn运移时间的长短，这些因素都会对地下水中2 2 2 Rn的活度有影响（陈迪云等，2 0 0 0；赵威光，2 0 17）。下游地区地下水2 2 2 Rn的活度变化较大，可能是下游地区沉积层较厚，采样点所处含水层和地下水系统不同，彼此之间的水力联系较差，造成下游地区地下水2 2 Rn的活度持续降低且差异较大。2048http：/WW/ch/index.aspx2023年质地报学但这仅是区域范围内2 2 Rn的活度差异的可能影响因素，从整个流域范围来看，围岩的放射性核素含量是影响地下水2 2 Rn的活度的决定性因素（潘峰等，2015）。布哈河流域上中游深层岩性以灰岩和砂质灰岩、砂岩、千枚岩、片岩、混合片麻岩为主，河道及阶地上覆泥质砂砾、泥钙质胶结，砂砾以砂岩、灰岩及砾岩为主，厚度大于10 0 m；下游主要为火山岩及志留系砂岩，河流阶地为厚度945m的砂砾卵石夹砂层，砂砾以砂岩、灰岩及石英岩为主；河口主要为沙质沉积物。地下水取样深度在540 m之间，在上游区域，地下水靠近基岩地区，基岩中存在较多的2 2 6 Ra，因此地下水中2 2 2 Rn的活度较高（赵威光，2017）。在中游地区，地下水中的U容易被含水层沉积物固定下来，形成次生的U矿物（Herczeg etal.，198 8），这些次生U矿物衰变为地下水提供额外的2 2 Rn，因此地下水2 2 2 Rn活度会在中上游沿着径流逐渐增加，且通常火山岩地层的2 2 2 Rn活度高于变质岩和沉积岩地层（ZhuoWeihaietal.，2 0 0 1），这可能是导致下游地区地下水中2 2 2 Rn活度较中上游逐渐降低的原因（图7 a）。地下水的2 2 2 Rn活度远远高于河水与湖水，这是由于氨作为一种气体，在地下水较为密闭的环境中更易储存，且地下水的水岩作用强烈，沉积物中放射性核素更易扩散，而在地表水体中受大气影响容易逸散。在布哈河流域，河水中22Rn活度在中游地区显得较高，而在上游与河口地区较低，说明在中游地区河水受地下水补给较多。如图7 c所示，地下水中的2 2 2 Rn总体上与氧化还原电位（ORP)呈正相关，R=0.11；上游地下水中2 2 Rn与Mn呈显著负相关，R=0.73，中下游22Rn与Mn呈微弱负相关（图7 d)。在地下较强氧化条件下，更有利于地下水中2 2 6 Ra被吸附在含水层沉积物里Mn的氧化矿物中，作为母体衰变出更多的2 2 2 Rn进人附近地下水（赵威光，2 0 17）。布哈河上中游地下水中的2 2 2 Rn与TDS之间呈明显的负相1x1058x104上游地下水(a)(b)OGroundwaterofupstream下游中游上游中游地下水GroundwaterofmidstreamO6x104下游地下水Groundwaterofdownstream1104(cu/ba)udlaa(cu/ba)udat上游河水4104OUpperofriverA中游河水MiddlereachesofriverA下游河水2104AADownstreamofriver1103河水8Riverwater地下水0OGroundwater10002040608010012014016020030070008000距河口距离(km)TDS(10-)8x1048x104(c)(d)6x1046x104R2-0.09(cu/ba)udat(eu/ba)udaa4104O4104O2104R2-0.7321040R-0.05010501001502000.1110ORP(mV)Mn(mg/L)图7青海湖布哈河流域河水和地下水的2 2 Rn分布及影响因素Fig.722 Rn distribution and influencing factors of river water and groundwater in Buha River basin in Qinghai Lake（a)一布哈河流域河水和地下水中氨的分布；（b)一布哈河流域各水体中氨与TDS的关系；（c）一布哈河流域各水体中氨与氧化还原电位(ORP)的关系；（d)一布哈河流域地下水中氨与Mn的关系(a)distribution of 22 Rn in river and groundwater of Buha River basin;(b)relationship between 2222 Rn and TDS of water bodies inBuha River basin;(c)relationship between 2 Rn and ORP of water bodies in Buha River basin;(d)-relationship between 22 n andMn of groundwater in Buha River basin何炳毅等：青海湖布哈河流域枯水期氢氧同位素和同位素分布特征及其意义2049第6 期关,R=0.75；下游地区地下水的2 2 2 Rn与TDS之间呈微弱的负相关，R=0.03（图7 b）。高TDS会促进含水层中的Ra核素的增加，使得沉积物中的226Ra进人地下水中，含水层产生的2 2 Rn减少。而在TDS较低的情况下，,2 2 6 Ra更易吸附到沉积物中，使含水层产生的2 2 Rn增加。在低盐度、强氧化条件、pH为中性的地下水中，Ra被固定的速率通常只有几分钟甚至更短（Krishnaswami et al.，1982）。因此在强氧化条件和低TDS条件下，中游地下水中的2 2 2 Rn活度值高于上游和下游位置的地下水。3.3.2河口区孔隙水中2 2 Rn的垂直分布特征由于4月份青海湖周边还存在冻土，孔隙水只取到了5m深、7 m深的样品。河口处孔隙水剖面中2 2 Rn活度变化范围在2 7 90 0 0 337 0 0 0 Bq/m3之间（附表2，图8 a），孔隙水中的活度值高于布哈河流域地下水中的活度值，远高于湖水和河水中的氨活度值。横向上随着离岸距离的增加2 2 2 Rn活度值呈现降低的趋势，纵向上随着深度增加2 2 Rn活度也表现出降低的趋势，氢活度值在地面以下5m处大于7 m和10 m处的活度值。2 2 2 Rn会通过水体和沉积物界面从水底沉积物扩散到水体中（LuoXinetal.，2 0 16）,5m 处测得2 2 2 Rn活度值可能包含了从沉积物向上覆水扩散的氢，具体扩散量有待下一步研究。孔隙水盐度变化范围在11.4412.56 psu之间，孔隙水中盐度与2 2 2 Rn活度值成正相关关系（图8 c），纵向上孔隙水中盐度的变化表现出与2 2 2 Rn活度值相同的特点，随着深度增加，盐度逐渐降低，而横向上与2 2 Rn活度值相反的特点，靠近河流孔隙水的盐度低，这是因为受河水稀释的原因。2 2 Rn是由母体2 2 6 Ra衰变而来的，在淡水中镭同位素被吸附在固体颗粒物表面，当固体颗粒物遇到咸水时，随着水体的盐度升高、离子强度增大，钙、镁等碱土金属离子对颗粒物上镭的竞争吸附作用增强，导致其上吸附的Ra会发生解吸，从而以溶解态Ra+的形式进人水体(Li Yuanhui et al.，197 7；K r e s t e t a l.，1999），出现底部淡水中的活度值比表层氨的活度值低的现象。因此孔隙水中2 2 2 Rn活度值的分布特点与底部沉积物扩散和颗粒物解吸有关。3.3.3河流和湖泊中2 2 2 Rn的连续分布特征河流和湖泊中水温、水位、电导率和2 2 2 Rn连续分布如图9所示，连续测量的2 2 Rn活度值、水温、水位，电导率等每隔15min记录一次，风速每隔3h记录一次。湖水连续测量期间风速变化范围在1.16.2 m/s 之间，平均风速为2.6 m/s，17：0 0 20：0 0 风速达到极大值（图9d)；河水连续测量期间风速变化范围在0.15.9m/s之间，平均风速为2.5m/s，风速一般在白天较低，夜间较高（图9h）。连续测量期间湖水水温变化范围在4.519.1之间，平均水温为10.2，在下午16：0 0 17：0 0 水温达到极大值，7：0 0 8：0 0 水温达到极小值（图9d)；河水水温范围在3.513之间，平均水温为7.6,在15：0 0 16：0 0 达到极大值，7：0 0 8：0 0 达到极小值（图9h）。湖水水位变化波动范围较大，16：0 0 次日9：0 0 水位下降，白天9：0 0 16：0 0 水位上升，一般在白天较低，夜间较高（图9b)；河水水位变化规律明显，大抵上呈现夜晚持续下降，白天上升的昼夜变化趋势（图9f）。湖水电导率为350 1.7 137 8 9.6 s/cm，平均为8 0 51.6 s/cm（图9c），河水的电导率为2 2 8.32 8 4.4s/cm，平41054105(a)孔隙水4105(b)(c)Porewater31053105(ew/ba)udec地下水3105(cu/ba)udaaGroundwater(eu/ba)uda210521052105110511051x105000BG-13BG-12BG-13BG-1205101520253035010020030040004812深度(m)离岸距离(m)盐度(psu)图8青海湖布哈河流域孔隙水中氨的分布及氨和盐度的关系Fig.8Distribution of radon in pore water and the relationship between radon and salinity inBuha River basin in Qinghai Lake（a）一布哈河流域孔隙水中氢随深度的分布；（b）一布哈河流域孔隙水中氢随离岸距离的分布；（c）一布哈河流域孔隙水和地下水中氢与盐度的关系(a)distribution of 22 Rn with depth in pore water of Buha River basin;(b)distribution of 22 Rn with offshore distance in pore water of BuhaRiver basin;(ce)relationship between 22Rn and salinity in pore water and groundwater of Buha River basinhttp:/WWWindex.aspx20502023年质地报学15:00:0003:00:0015:00:0003:00:0015:00:0016:00:004:00:0016:00:004:00:0016:00:00(a)(e)1202500(cu/ba)udez100(eu/ba)udez2000806015004010002050000-5.84-5.34(b)-5.36-5.86-5.38(u)X5.405.88-5.42*-5.905.44-5.46-5.92-5.48-5.94-5.50(c)(g)1.4104280(uis/stl)率吉(uo/s)率吉审.0 x1026050.6x1042400.210422020147(d)(h)18661216551410(u)单区风4124风速()(u）831038区6226141402015:00:003:00:0015:00:003:00:0015