陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料的研究进展与展望_高占勇.pdf

陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料的研究进展与展望高占勇1，王波尧1，高文志2，呼云飞2，唐振虎2，段江红2，王建平2(1.内蒙古科技大学 材料与冶金学院，内蒙古 包头 014010；2.内蒙古华泽装备制造有限公司，内蒙古 鄂尔多斯 016062)摘要：研发长寿命、轻量化锭模是硅铁企业实现机械自动化浇铸的关键。陶瓷表面层铁基复合材料具有金属材料和陶瓷的双重优点，是实现硅铁锭模寿命倍增和轻量化的有效途径。本文综述了陶瓷颗粒增强铁基复合材料可行的工业化制备工艺及其性能，介绍了几种重要的陶瓷颗粒增强体,并给出了选取原则。基于陶瓷/灰铸铁复合锭模对硅铁液的优良抗熔损性，概述了其制备方法，并提出未来的研究重点。关键词：铁基；复合材料；增强体颗粒；制备工艺；铸造锭模中图分类号：TB332文献标识码：A文章编号：1000-8365(2023)01-0068-07Research Progress and Prospects of Ceramic Particle-reinforcedIron Matrix Surface CompositesGAO Zhanyong1,WANG Boyao1,GAO Wenzhi2,HU Yunfei2,TANG Zhenhu2,DUAN Jianghong2,WANG Jianping2(1.School of Materials and Metallurgy,Inner Mongolia University of Science and Technology,Baotou 014010,China;2.Inner Mongolia Huaze Equipment Manufacturing Co.,Ltd.,Erdos 016062,China)Abstract：The development of long-life and lightweight ingot moulds has become the key to automated mechanical castingin ferrosilicon companies.The ceramic surface layer of iron-based composites,which has the dual advantages of metal andceramic,is an effective way to prolong the life of ferrosilicon ingot moulds and achieve light weight.In this paper,anoverview of feasible industrial preparation processes for ceramic particle-reinforced iron matrix composites and theirproperties is presented.Several important ceramic particle reinforcements are described and principles for the selection arealso given.Based on the excellent resistance to melt damage exhibited by ceramic/grey cast iron composite ingot moulds inthe casting of ferrosilicon liquids,this paper outlines the preparation methods and proposes future research priorities.Key words：iron matrix;composite material;particle of reinforcement;preparation process;casting ingot mold收稿日期:2022-09-27基金项目:内蒙古自治区重点研发和成果转化项目(2022YFHH0098)；鄂尔多斯市科技重大专项(2021ZD工25-7)作者简介:高占勇，1969年生，博士，教授.研究方向：铁基复合材料及高强钢强韧化研究.电话：[phone],Email:引用格式:高占勇，王波尧，高文志，等.陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料的研究进展与展望J.铸造技术，2023,44(1):68-74.GAOZY,WANGBY,GAOWZ,et al.Research progressand prospectsofceramicparticle-reinforced iron matrix surfacecompositesJ.FoundryTechnology,2023,44(1):68-74.如何提高铸造锭模的使用寿命是铁合金生产企业的一大难题，特别是硅铁锭模，使用环境恶劣(硅铁出炉温度1 600 1 680，浇注温度1 5001550)，寿命更低。通常重约3.5 t，厚度约330mm的硅铁锭模平均浇铸次数约300次左右，单面寿命约25天。更换锭模不仅影响生产效率，且增加生产成本。近年来，为响应全国总工会“改善劳动环境，降低劳动强度”的号召，一些大型硅铁企业(如鄂尔多斯电冶铁合金有限公司，君正化工铁合金分厂)与国内高校合作，尝试设计使用连铸机，但因耐热铸铁锭模抗热熔损寿命低及锭模断裂问题，连铸机频繁停顿。同时，厚重的锭模需要更大的动力驱动和更强的结构支撑，因此，研发长寿命轻量化铸造锭模是实现铁合金机械自动化浇铸的关键。耐热灰口铸铁因其良好的铸造性能、抗氧化性和制造成本等优点成为铁合金锭模的首选材料，但其低的熔点(1 1601 200)难以抵抗铁液的熔蚀，通常采取加厚锭模底部尺寸的措施来延长寿命。耐热蠕墨铸铁和耐热球墨铸铁具有较高的抗蠕变性能，并且通过添加合金元素提高了抗氧化性，虽然较DOI：10.16410/j.issn1000-8365.2023.2289前沿进展Research Progress铸造技术FOUNDRY TECHNOLOGYVol.44 No.01Jan.202368耐热灰口铸铁具有稍长的使用寿命，但铸铁熔点较低的特性使得其作为硅铁锭模材质同样勉为其难，实践中确是如此。基于笔者在铸铁锭模表面铸渗耐热陶瓷层用于硅铁液的浇铸并获得显著成效的事实，有必要就陶瓷颗粒金属基复合材料可行的工业制备技术和研究成果进行综述，希望引起铁合金行业研究者的重视。1陶瓷/铁基表面复合材料的制备方法表面复合材料是在不改变基体材料的前提下，在基体表面复合另一种具有某种功能或性能的材料。目前，制备陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料的方法主要包括：原位反应生成法，自蔓延高温合成法，铸渗法等1-2。1.1原位反应生成法原位反应生成法是将金属与氧化物或碳化物在适宜的条件下，利用金属与氧元素或碳元素结合能力间的差异而发生反应,从而在金属基体中生成弥散均匀的增强相3。由于增强相是在基体之中形核、长大的，所以基体与增强相之间有着良好的结合与相容性4。但是此种工艺无法做到精准控制原位相的生成量，使得在工业上的大规模应用受到一定的阻碍5。表面原位反应的主要方法包括：激光熔覆法6-7，物理气相沉积法(physical vapour deposition,PVD)8-9，铸造烧结法等10。1.2自蔓延高温合成法自蔓延高温合成法(self-propagation high-temper-ature synthesis,SHS)是由原位反应生成法发展演变而来的，利用反应物之间高化学反应热的自加热合成材料的一种技术11，又被称为燃烧合成技术。SHS法与原位反应生成法的区别在于SHS法并不需要外部热源(或仅需极少外部热源)，只需要通过一定条件诱导坯料局部区域发生化学反应，反应一旦开始，就会自发向其他尚未发生反应的区域传播，直至反应完全结束。较为常用的点火方式包括电弧点燃法、电炉加热点燃法、激光点燃法以及微波加热点燃法等12。此种技术的优点在于合成速度快，工艺简单，成本低廉，能耗少13；但也存在因反应过于迅速难以控制而导致的产品致密度低，空隙率大等缺陷。1.3铸渗法铸渗法是将合金粉末或陶瓷颗粒预先涂覆或粘贴在铸型表面特定位置上，利用金属液的热量，使金属液与涂层或预制体发生冶金反应，互相渗透，从而在冷却凝固后使得铸件表层形成一定厚度的具有耐磨、耐腐蚀、耐高温等特殊性能的铸渗层14。常用的铸渗工艺包括普通铸渗工艺、压力铸渗工艺、真空消失模铸渗工艺、离心铸渗工艺等15。普通铸渗工艺：将合金粉末或陶瓷颗粒与黏结剂、助熔剂充分混合，制成预制块，将其置于铸型固定位置，待干燥后浇注金属液，高温金属液渗透并与预制块发生冶金反应，在铸件表面形成铸渗复合层(图1)。Ma等16利用此种方法制备了耐磨性是灰铸铁基体2.7倍的氧化铝增韧氧化锆陶瓷(ATZ)颗粒增强灰铸铁基表面复合材料。但是此工艺铸渗层易出现气孔、夹渣等缺陷，铸件的尺寸精度偏低且表面形成的铸渗层较薄17。压力铸渗工艺：将增强颗粒制成的预制体放置于预热后的压铸模具的特定位置，浇注高温金属液，并在金属液表面施加压力，使得金属液与增强体颗粒很好地浸渗(图2)。此工艺能有效增大增强体颗粒与金属液之间的润湿性，从而在铸件表面获得良好的铸渗复合层。但此工艺存在一定的操作难度，且压铸模具的使用寿命较短，生产成本较高18。真空消失模铸渗工艺：(vacuum evaporative pat-tern casting,V-EPC)，将配制好的合金涂料或预制体粘贴在由泡沫材料制成的铸件模型上，在砂箱内填充干砂并振动造型，抽真空后在负压状态下浇注高温金属液(图3)。泡沫模型以及预制体中的有机黏结剂在高温金属液作用下分解气化，产生的气体由负图1普通铸渗工艺示意图15Fig.1 Schematic of the ordinary casting process15图2压力铸渗工艺示意图18Fig.2 Schematic of the pressure casting process18铸造技术01/2023高占勇，等：陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料的研究进展与展望69压抽出，高温金属液向预制体孔隙中渗透，最终在铸件表面形成复合铸渗层。此工艺简单实用，可以避免形成气孔等缺陷，铸件质量好，精度高，同时还能够优化作业环境，降低工人的劳动强度，是目前最具发展前景的铸造方法之一19。离心铸渗工艺：离心铸渗工艺常用于制造回转体零件20，是将制成的预制体放置于旋转体型腔内壁上，浇注的高温金属液在离心力作用下向预制体孔隙中渗透，最终在靠近铸型处形成所需铸渗复合层(图4)。此工艺的优势在于气体以及夹渣物在离心力的作用下快速上浮，从而形成致密复合层。但此只能用于生产回转体零件或者表面形状简单的铸件。2表面复合陶瓷层增强颗粒颗粒增强金属基复合材料具有制备技术成熟,制造成本低,可实现大规模工业化生产等优点,是最具发展前景的应用复合材料之一21。颗粒增强体的选用应符合以下原则22-23：(1)增强体颗粒应具有良好的化学稳定性。(2)增强体颗粒与基体之间应具有良好的润湿性，或经过表面处理后增强体与基体能达到良好润湿。(3)增强体颗粒的成本要保证工业化的经济性。常用的增强体颗粒主要有碳化钛，碳化钨，氧化铝以及碳化硅等。2.1 TiC碳化钛(TiC)能够被铁液润湿，润湿角为455424，是钢铁基复合材料的一种较为理想的增强体。樊少忠等25利用钛板中的Ti原子以及石墨片中析出的C原子的扩散与原位反应，制备了TiC致密陶瓷层增强灰铸铁基表面复合材料，结果表明TiC陶瓷层厚度与保温时间呈抛物线关系，陶瓷层的生长速率随保温时间的延长而下降。肖利香26利用真空消失模铸造工艺以及自蔓延高温合成技术相结合的方式，制备了自生TiC颗粒增强灰铸铁基表面复合材料，结果表明在Ti-C-Fe体系中自生成的TiC颗粒尺寸明显大于在Ti-C-Fe-Al体系中自生成的TiC颗粒尺寸，且在两种体系中的TiC颗粒尺寸均随着预制粉体中Fe含量的增加而增大。董虎林等27以Ti粉、石墨粉以及灰铸铁粉为原料，通过机械合金化及真空热压烧结法原位生成了TiC颗粒增强灰铸铁基复合材料，并研究了TiC含量对其力学性能及耐磨性能的影响，其SEM图像如图5所示。研究表明在1 200、70 MPa压力下烧结60 min制得的复合材料只含有TiC及-Fe，并且TiC颗粒在基体中弥散均匀分布；当TiC质量分数40%时，复合材料可达到最佳的综合性能。2.2 WC碳化钨(WC)也是目前应用最多的增强体之一，具有较高的硬度以及红硬性，且WC颗粒与铁液润湿角较小，有利于铁液向颗粒间渗透，从而提高浸渗层的厚度28。刘飞等20选用灰铸铁HT200为基体，4060目WC颗粒为增强体，采用离心铸造工艺制备了WC颗粒增强灰铸铁基表面复合材料。研究表明复合层在轴向以及径向上均匀分布，增强体颗粒与基体结合良好,未发生团聚现象，增强体颗粒由于粒径大小的不同而发生溶解,并与基体形成冶金结合。Zhang等29通过放电等离子烧结原位法制备了WC颗粒增强灰铸铁基复合材料，并研究了WC颗粒体积分数对其磨损行为的影响。结果表明，形成的WC颗粒均匀分布在基体之中(图6)。此外，随着WC颗粒的增加，复合材料的硬度、基体的显微硬度及耐磨性均有所提升，但在体积分数为32%以及42%的WC Fe复合材料之间力学性能未见有显著变化。2.3 Al2O3氧化铝(Al2O3)颗粒增强铁基复合材料有着很好的高温抗蠕变性能，但二者密度差距较大，界面润湿性较差，传统的铸造工艺不能使二者均匀复合30。因此开发探索合适的工艺改善润湿性和克服密度差是当前研究的重点。曹静等31通过SHS-铸造法制备了复合层与基体冶金结合良好的Al2O3-Fe表面复合材料，其表面复合层硬度可达基体三倍之多。桑可正图4离心铸渗工艺示意图20Fig.4 Schematic of the centrifugal casting process20图3 V-EPC工艺示意图19Fig.3 Schematic of casting penetration by V-EPC19Vol.44 No.01Jan.2023FOUNDRY TECHNOLOGY70图6 WC颗粒增强铁基复合材料SEM图像：(a)32%(体积分数)，(b)42%(体积分数)29Fig.6 SEM images of the WC particle-reinforced iron matrix composites:(a)32%(volume fraction),(b)42%(volume fraction)29图7铸渗层形貌：(a)金相照片，(b)扫描电镜照片，(c)背散射像32Fig.7 Morphology of casting infiltration layer:(a)metallographic photograph,(b)SEM image,(c)BSE image32图5 TiC颗粒增强铁基复合材料的SEM图像：(a)20%TiC/Fe(质量分数，下同)，(b)30%TiC/Fe，(c)40%TiC/Fe，(d)50%TiC/Fe27Fig.5 SEM images of TiC particle-reinforced iron matrix composites:(a)20%TiC/Fe(mass fraction),(b)30%TiC/Fe(mass fraction),(c)40%TiC/Fe(mass fraction),(d)50%TiC/Fe(mass fraction)27等32将V-EPC铸造工艺与SHS法相结合，并使用低成本的Al2O3颗粒代替TiC颗粒，制备出了复合层厚度约为6 mm的Al2O3/TiC陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料(图7)，其耐磨性能为基体的2.75倍。2.4 SiC碳化硅(SiC)具有较高的强度、弹性模量、耐磨耐蚀性、耐热性以及抗蠕变性，同时还具有较低的密度以及热膨胀系数22,33，此外，SiC颗粒与铁液间具有较为良好的润湿性，其润湿角小于36。金汉等33通过V-EPC法制备了SiC颗粒增强铸铁基表面复合材料并对SiC颗粒尺寸对复合材料的影响进行了研究。研究表明SiC颗粒尺寸为560m时可以得到表面平整，SiC颗粒分布均匀的铸渗层。而颗粒尺寸越小，则铸渗越难。当SiC颗粒尺寸小于180m时，无法形成表面复合层。Song等34采用选择性激光熔覆(selective laser melting,SLM)法制备了致密的纳米/微米SiC增强铁基复合材料零件。试验结果表明通过SLM法制备的Fe/SiC材料具备远高于纯铁的强度，其屈服强度为(30211)MPa，极限拉伸强度可达(76415)MPa。Chang等35通过对SiC颗粒及相应铸造技术01/2023高占勇，等：陶瓷颗粒增强铁基表面复合材料的研究进展与展望714结语与展望当前颗粒增强铁基表面复合材料的研究主要集中于耐磨损性能方面，在抗高温熔蚀方面相对较少。从硅铁复合锭模的初步试验结果可看出，铁基复合锭模表现出优异的抗热熔损性能，使用寿命是耐热铸铁锭模的3倍。因此将抗高温熔损性能作为铁基复合材料的研究方向，深入探索增强颗粒类型、尺寸与含量等因素对铁基复合材料的强化机理，优化制备工艺流程，精确铸造工艺参数，在不断提升抗熔损性能的同时，尽可能地降低生产成本，使之能够实现产业化应用。参考文献：1刘建伟，解念锁.表面复合材料制备技术与应用J.科技创新导报，2009(32):206.LIU J W,XIE N S.Preparation technology and application of sur-face composite materialsJ.Science and Technology InnovationHerald,2009(32):206.2袁昌伦，李炎，魏世忠，等.铁基表面复合材料的制备技术及研究进展J.热加工工艺，2009,38(1):35-38.YUAN C L,LI Y,WEI S Z,et al.Preparation technology and re-图9陶瓷/灰铸铁复合锭模真空负压铸渗示意图Fig.9 Schematic diagram of the vacuum infiltration process ofthe ceramic/grey cast iron composite ingot moulds图8 SiC颗粒增强铁基复合材料SEM图像：(a)SiC颗粒，(b)SiC颗粒，(c)Ti包覆的SiC颗粒，(d)Ti包覆的SiC颗粒，(e)Mo包覆SiC颗粒，(f)Mo包覆SiC颗粒35Fig.8 SEM images of the polishing surfaces of the composites reinforced with different particles:(a)SiC particles,(b)SiC particles,(c)Ti-coated SiC particles,(d)Ti-coated SiC particles,(e)Mo-coated SiC particles,(f)Mo-coated SiC particles35金属粉末的混合物进行放电处理，制备了Ti涂层和Mo涂层的SiC颗粒，之后采用热压烧结法制备了SiC颗粒增强铁基复合材料，并对2种不同涂层的复合材料进行了对比研究，其SEM图像如图8所示。研究表明，在改善SiC增强铁基复合材料力学性能方面，Mo涂层SiC颗粒要优于Ti涂层颗粒，Mo涂覆的SiC颗粒与基体间增加的界面结合强度比Ti涂覆的SiC颗粒与基体间增加的界面结合强度高138 MPa。3陶瓷/耐热铸铁复合铸造锭模的制备及应用采用如图9所示的真空负压铸渗法铸造工艺制备了陶瓷/灰铸铁复合锭模。其中陶瓷预制体的制备是关键，不仅要求其内部具有通孔结构，同时还要具有耐高温冲击强度，即保证金属液铸渗时预制体不溃散。较成熟预制体的制备方法主要有粉末冶金法和黏结剂法2种，本文采用粉末冶金法，即混料-压制成形-烧结工艺。陶瓷复合锭模在某硅铁厂头模(头模是指承接浇包中金属液的铸模，受到重力冲刷)的使用状况如图10所示。从图10中使用状况可看出，经高温硅铁液冲刷70天后，锭模表面复合层较为平整，没有出现影响脱模的熔损坑。与行业内使用的耐热铸铁锭模相比(单面寿命25天)，陶瓷/灰铸铁复合锭模的抗熔损性能显著提高，连铸机的轻量化设计和长周期连续运行成为可能。Vol.44 No.01Jan.2023FOUNDRY TECHNOLOGY72图10陶瓷/灰铸铁复合锭模浇铸硅铁液熔损状况：(a)0天,(b)23天,(c)55天，(d)70天Fig.10 The melt damage of the ceramic/grey cast iron composite ingot moulds in the casting of ferrosilicon liquids after different days:(a)0 day,(b)23 days,(c)55 days,(d)70 dayssearch developmentof Fe matrix surface compositesJ.HotWork-ingTechnology,2009,38(1):35-38.3TIAN W S,ZHOU D S,QIU F,et al.Superior tensile properties ofin situ nano-sized TiCp/Al-Cu composites fabricated by reaction inmelt methodJ.Materials Science and Engineering:A,2016,658:409-414.4ZHANG X,ZHONG L S,ZHAO N N,et al.General Process for InSitu Formation of Iron-Matrix Surface Composites Reinforced byCarbide CeramicJ.Materials Science Forum,2016,852:467-471.5陈爱华，闫晨，孟志立.铜基复合材料制备及研究新进展J.中国冶金，2019,29(2):7-11.CHEN A H,YAN C,MENG Z L.Preparation and researchprogress of copper matrix compositesJ.China Metallurgy,2019,29(2):7-11.6熊梓连.激光熔覆铁基合金涂层温度场与流场数值模拟及组织性能研究D.阜新：辽宁工程技术大学，2021.XIONG Z L.The study of microstructure and properties of lasercladding Fe-based alloy coating and numerical simulation of tem-perature field and flow fieldD.Fuxin:Liaoning Technical Uni-versity,2021.7夏国峰.铧式犁体表面激光熔覆铁基涂层制备及性能研究D.济南：济南大学，2021.XIA G F.Preparation and properties of laser cladding iron-basedcoating on working surface of ploughshareD.Jinan:University 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