基于KZ滤波法的韶关市O_...同时间尺度变化特征分析研究_黎煜满.pdf

第 43 卷第 1 期2023 年 1 月Vol.43，No.1Jan.，2023环境科学学报Acta Scientiae Circumstantiae基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究黎煜满1，2，李磊1，6，7，谢洁岚1，5，赵伟8，张阿思2，郑昱3，汪海恒4，范绍佳1，6，7，*1.中山大学大气科学学院，珠海 5190822.广东省气象台（南海海洋气象预报中心），广州 5100803.广东省韶关生态环境监测中心站，韶关 5120264.韶关市气象局，韶关 5120005.自然资源部海洋环境探测技术与应用重点实验室，广州 5103006.广东省环珠江口气候环境与空气质量变化野外科学观测研究站，广州 5102757.南方海洋科学与工程广东省实验室（珠海），珠海 5190828.生态环境部华南环境科学研究所，广东省水与大气污染防治重点实验室，广州 510530摘要：利用20152019年韶关市3个地面环境空气质量站逐时臭氧（O3）观测资料、同期的气象资料和20172019年广东南岭站逐时O3观测资料及同期气象资料，采用Kolmogorov-Zurbenko（KZ）滤波、多元回归和后向轨迹潜在来源贡献分析等统计方法，分析了韶关市O3浓度不同尺度变化特征与气象要素的关系.结果表明：不同时间段气象因素对韶关市盆地区域O3浓度变化的影响不同：2015年1月2016年6月及2018年6月2019年6月，气象因素有利于降低近地面O3浓度；而2016年6月2018年6月及2019年下半年，气象因素有利于增加地面O3浓度.2018年6月前，气象因素影响导致近地面O3浓度的增加或降低幅度范围在2 gm-3；2018年6月后，气象因素影响造成地面O3浓度的增加或降低幅度范围上升到4 gm-3，说明韶关市O3受气象因素影响存在增大趋势.南岭山区O3浓度长期维持100 g m-3，气象因素对南岭山区的O3浓度影响小，在西风和山谷风环流影响下，会对韶关市区盆地区域O3长期变化趋势起调节作用.O3短期分量受太阳辐射因子影响较大.污染过程前两天，降水增多，经一天湿清除作用后，污染过程前一天，相对湿度降低，云量减少，日照时间加长，太阳辐射增多，温度上升，降水减少，风速下降等，有利于O3的生成，并经一天O3累积后超出污染阈值.关键词：臭氧（O3）；KZ滤波；气象调整；南岭；韶关市文章编号：0253-2468（2023）01-0128-12 中图分类号：X51 文献标识码：AStudy on variation characteristics of O3 at different time scales in Shaoguan city based on KZ filter methodLI Yuman1，2，LI Lei1，6，7，XIE Jielan1，5，ZHAO Wei8，ZHANG Asi2，ZHENG Yu3，WANG Haiheng4，FAN Shaojia1，6，7，*1.School of Atmospheric Sciences，Sun Yat-sen University，Zhuhai 5190822.Guangdong Meteorological Observatory，Guangzhou 5100803.Shaoguan Ecological Environment Monitoring Center of Guangdong Province，Shaoguan 5120264.Shaoguan Meteorological Bureau，Shaoguan 5120005.Key Laboratory of Marine Environmental Survey Technology and Application，Ministry of Natural Resources，P.R.China，Guangzhou 5103006.Guangdong Provincial Observation and Research Station for Climate Environment and Air Quality Change in the Pearl River Estuary，Guangzhou 5102757.Southern Marine Science and Engineering Guangdong Laboratory（Zhuhai），Zhuhai 5190828.Guangdong Key Laboratory for Water and Air Pollution Control，South China Institute of Environmental Sciences，Ministry of Ecology and Environment，Guangzhou 510530DOI：10.13671/j.hjkxxb.2022.0449黎煜满，李磊，谢洁岚，等.2023.基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究 J.环境科学学报，43（1）：128-139LI Yuman，LI Lei，XIE Jielan，et al.2023.Study on variation characteristics of O3 at different time scales in Shaoguan city based on KZ filter method J.Acta Scientiae Circumstantiae，43（1）：128-139收稿日期：2022-09-30 修回日期：2022-11-29 录用日期：2022-12-05基金项目：广东省基础与应用基础研究重大项目（No.2020B0301030004）；广东省科技计划项目（科技创新平台类）（No.2019B121201002）作者简介：黎煜满（1997），男，E-mail：；*责任作者，E-mail：1 期黎煜满等：基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究Abstract：Based on the hourly data of Ozone（O3）and other meteorological elements at three ground-based automatic air quality station during 2015 to 2019 and at Nanling station of Guangdong during 2017 to 2019，respectively，the relation between O3 concentration and other meteorological elements at different scales were analyzed using the statistical metrics such as the Kolmogorog-Zurbenko（KZ）filter，multiple regression and backward trajectory.The results showed that：The effects of meteorological elements on O3 concentration were different in different periods.the meteorological elements were favorable for reducing the O3 concentration near the surface during January-June of 20152016 and June-June of 20182019；The meteorological elements were favorable for increasing the O3 concentration near the surface during June-June of 20162018 and June-December of 2019；The increase or decrease of surface O3 concentration caused by meteorological elements was in the range of 02 g m-3 before June 2018.The increase or decrease of surface O3 concentration caused by meteorological elements increased to 4 g m-3 after June 2018，indicating that the effects of meteorological elements on O3 concentrations in Shaoguan city were enhanced.The concentration of O3 in Nanling station was maintained at 100 g m-3 for a long time.Meteorological elements had little influence on the concentration of O3 variation in the Nanling mountains.Nanling mountains played a regulatory role in the long-term change trend of O3 in the Shaoguan urban city under the influence of the westerly wind and valley wind circulation.The short-term component of O3 was greatly affected by solar radiation factor.The precipitation gave a wet cleaning on the local area which caused a reduction of the pollution process before two days of the pollution day，however，after the precipitation，the lower relative humidity，less cloud cover，longer sunshine duration，more solar radiation，higher temperature and lower wind speed which caused a higher concentration of O3 tended to have a O3 pollution event on the next day.Keywords：ozone（O3）；KZ filter；meteorological adjust；Nanling；Shaoguan1引言（Introduction）臭氧（O3）作为一种强氧化剂，近地面浓度较高时，会通过呼吸系统影响人体健康（Lippmann，1989；Tilton et al.，1989；Monks et al.，2015），减少农作物产量和抑制森林植被生长（Hewitt et al.，1990；Society，2008；Feng et al.，2015）.对流层O3还是一种温室气体，能够影响大气辐射收支（Chen et al.，2007；Chang et al.，2009）.由于O3对空气质量和气候变化的重要性，所以备受学术界和监管部门关注（Swackhamer，1993；Sillman，1999；Chameides et al.，2000）.局地 O3积累和传输，受水平输送、边界层垂直混合等气象过程的显著影响（Seaman et al.，2000；Schichtel et al.，2001）.高强度排放和不利气象条件，会导致O3污染过程的发生（Camalier et al.，2007；Li et al.，2020）.不同区域因地形、水文、气候变化、工业分布存在差异，气象因子和空气污染之间的关系也会不同，甚至存在显著区别，有时还会在O3污染的形成中占据主导作用（Comrie et al.，1992；Wise et al.，2005b）.只有将气象因素的影响从 O3浓度长期变化趋势中移除（Rao et al.，1995；Wise et al.，2005b；Zhao et al.，2016），才能客观评估本地排放对O3污染的影响.因此，针对不同地区需要开展专门的研究（Rao et al.，2003；Camalier et al.，2007）.许多学者用Kolmogorov-Zurbenko（KZ）滤波法结合多元回归分析消除气象信号对O3长期变化趋势的影响，以检测和追踪监管部门实施排放控制后的 O3变化（Rao et al.，1995；Milanchus et al.，1998；Lu et al.，2005；Wise et al.，2005a；2005b；Ma et al.，2016；Yu et al.，2019；Upadhaya et al.，2020）.Rao等（1995）利用KZ滤波法对美国东北部地区O3进行了研究，发现19831992年该地区O3呈下降趋势；Wise等（2005b）利用该方法，研究了美国西南部地区O3的长期变化，发现气象因子贡献了O3浓度长期分量40%70%的变化.Ma等（2016）对我国东北20032015年O3进行研究，发现该地区以每年（1.130.01）10-9a-1的速度增长，并利用KZ滤波法发现气象要素对O3的长期变化没有显著影响，O3的增加完全归因于排放的变化.Yu等（2019）利用同样的方法，发现长三角O3在20132017年，平均增长率为1.358.14 g m-3 a-1，并将其归因于O3前体物排放尤其是NOx和VOCs的增加.本研究利用20152019年韶关市3个环境空气质量站的逐时O3监测数据和20172019年韶关南岭站逐时 O3监测数据，采用 KZ 滤波法、多元线性回归和后向轨迹潜在来源贡献解析（Potential Source Contribution Function，PSCF）等统计方法，揭示出气象因素对韶关市O3不同时间尺度变化特征，为今后粤北山区臭氧污染防治工作提供科学参考和帮助.129环境科学学报43 卷2数据与方法（Materials and methods）2.1站点与数据来源文中使用20152019年多源观测资料进行综合性分析：韶关市区的市八中（24.773N，113.582E）、曲江监测站（24.686N，113.597E）、韶关学院（24.779N，113.673E）3 个环境空气质量国控站和 20172019年广东南岭站的O3浓度数据和同期气象观测数据包括逐时气温（T）、气压（P）、相对湿度（RH），风向（WD）和风速（WS），其中韶关学院气象数据时间跨度为2016年1月1日2019年12月31日.韶关市曲江区气象局2015年1月1日2019年12月31日逐日降雨量和日照时长资料；全球资料同化系统（Global Data Assimilation System，GDAS）气象数据，空间分辨率为11，时间分辨率为6 h（世界时间00：00、06：00、12：00、18：00，当地时间为08：00、14：00、20：00、02：00）；20152019年ERA5 single levels 的日均边界层高度、总云量、长波辐射量和短波辐射量，空间分辨率为0.250.25.时间格式转换成了UTC+8：00，即北京时（下载地址：Daily statistics calculated from ERA5 data（copernicus.eu）.图1为韶关市周边地形与韶关市环境空气质量国控监测站和广东南岭站的空间分布.其中曲江监测站（QJ）、市八中（SBZ）、韶关学院（SGXY）代表市区盆地站点，广东南岭站（NL，1690 m）为市区盆地的对比站.2.2研究方法2.2.1KZ滤波法KZ滤波是一种时间序列分析的方法，通过设定不同参数，可较好将O3浓度时间序列分解为短期分量序列、季节分量序列和长期分量序列，并对 O3浓度长期分量序列进行多元线性逐步回归（Demuzere et al.，2010；Li et al.，2020），消除气象因素的影响，得出一组最优化的气象要素和O3MDA8的回归模型，并给出相应的解释方差.原始时间序列A（t）表示为式（1）.A(t)=e(t)+S(t)+W(t)（1）式中，A（t）为原始的时间序列数据，即本研究中的O3MDA8逐日历史数据；e（t）、S（t）、W（t）分别为O3MDA8长期分量、季节分量、短期分量.长期分量反映由于前体物排放、污染输送、气候、政治和经济等多方面因素引起的O3长期变化趋势（Rao et al.，1997）；季节分量主要是由太阳高度角和平流层垂直输送的变化引起（Seo et al.，2014）；短期分量主要由天气变化和O3的短期排放波动引起，是非趋势波动（Flaum et al.，1996）.KZ滤波的具体计算公式见式（2）.图1韶关市地理位置、地形、环境空气质量国控监测站、广东南岭站站点空间分布Fig.1The distribution of geographical location，topography，and state control stations and Nanling station over Shaoguan City1301 期黎煜满等：基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究Yi=1mj=-kkAi+j（2）式中，Yi为经KZ滤波后的时间序列，k为对Ai进行滤波时，目标数据两端的滑动窗口长度；滑动窗口长度m=2k+1；i为序列的时间间隔，j为滑动窗口变量.KZ（m，p）即滑动窗口为m且经过p次迭代.通过调整滤波参数m与p值可以对不同时间尺度的物理过程进行滤波，有效滤波宽度满足式（3）（Milanchus et al.，1998）.m p1/2 N（3）即KZ（m，p）滤波器可以将波长小于N的高频波滤除.Rao等（1997）研究表明，不同时间尺度的变量可按式（4）（7）计算.B(t)=KZ(15，5)=e(t)+S(t)（4）e(t)=KZ(365，3)（5）S(t)=KZ(15，5)-KZ(365，3)（6）W(t)=A(t)-KZ(15，5)（7）式中，KZ（15，5）滤波器将产生一个周期33 d的循环序列，即基线分量，包括长期变量和季节变量，代表去除主要由日常天气变化引起的短期信号.KZ（365，3）滤波器将产生一个周期632 d（约1.7 a）的循环序列，可以从原始时间序列中分离出长期分量.2.2.2前向逐步回归由于对影响O3MDA8潜在的气象要素较多，通过不同组合可以得到非常多的回归方程，本研究采用赤池信息准则（Akaike information criterion，AIC）（Schwarz，1978）前向逐步回归确定最优化的回归方程，并以方差膨胀系数（Variance inflation factor，VIF）检查自变量之间的共线性问题，将VIF大于10的自变量进行剔除（Hair et al.，1995）.AIC公式见式（8）.AIC=(2K-2L)/N（8）式中，K为加入模型的自变量个数，L为对数似然值，N为观测值数目.K值越小，AIC越小；L值越大，AIC值越小.K值小，表明回归模型自变量少，模型越简洁.L值大，表明模型精确.因此AIC鼓励数据拟合的优良性，但尽量避免出现过度拟合的情况.本研究利用AIC准则可找出最好解释O3MDA8指标的同时包含最少自变量的回归模型.前向逐步回归从一元回归方程开始逐步增加自变量，并保证增加自变量后回归方程的AIC值不断降低，即加入的变量不能使得模型变得更优良时，变量将会被剔除，如此不停迭代，直到 AIC值不再降低为止.VIF计算公式见式（9）.VIF=11-R2i（9）式中，Ri为自变量xi对其余自变量做回归分析时的相关系数.方差膨胀因子VIF越大，说明自变量之间存在共线性的可能性越大.根据Hair（1995）的共线性诊断标准，当自变量的容忍度大于0.1，方差膨胀系数小于10的范围是可以接受的，表明自变量之间没有共线性问题存在（Otero et al.，2016）.如果方差膨胀因子超过10，则回归模型存在严重的多重共线性.KZ滤波分解后得到的长期分量仍有气象因素影响，利用逐步回归寻找与O3MDA8基线分量、短期分量关系密切的若干气象因子并建立回归模型，以消除气象因素的作用（Milanchus et al.，1998；Wise et al.，2005a）.公式计算见式（10）.(t)=BL(t)+WT(t)（10）式中，（t）为气象因子对 O3MDA8 回归的总残差，BL（t）为 O3MDA8 基线变化分量的回归残差；WT（t）为O3MDA8短期变化分量的回归残差.分别见式（11）（12）.BL(t)=ABL(t)-(c0+aiXi(t)（11）WT(t)=AWT(t)-(d0+biYi(t)（12）式中，ABL（t）为O3MDA8基线分量；Xi（t）为基线分量回归的第i个气象因子；AWL（t）为O3MDA8短期分量；Yi（t）131环境科学学报43 卷为短期分量回归的第i个气象因子；ai、c0和 bi和d0分别为两组多元线性回归方程的拟合参数.式（10）中总残差（t）主要是污染源变化的贡献，包括部分未纳入回归方程考虑的气象因子的贡献，局地排放的短期影响及回归过程带来的误差.对（t）再进行KZ（365，3）滤波，得到仅有污染源变化导致的韶关地区4个监测站O3MDA8的长期变化趋势（t）LT.各个站点气象调整后的O3MDA8时间序列通过式（13）计算得到.ALTadj=A-LT+(t)LT（13）式中，A-LT是对O3浓度数据使用KZ（365，3）对O3浓度滤波后的长期序列的平均值；（t）LT为对总残差（t）使用KZ（365，3）滤波后的时间序列.此外，计算各分量的解释方差，其计算公式见式（14）.VE=varX(t)-var(t)varX(t)（14）式中，varX（t）为O3MDA8原始时间序列的方差，var（t）为残差序列方差，残差序列越小，解释方差越大，参与模型构建的气象要素对O3时间序列解释能力及影响程度也就越大.多元线性逐步回归建模过程中，以气象要素为自变量（表1），O3MDA8为因变量.由于进行多元回归的各变量之间单位不同，所以在进行多元回归前，需要对各变量数据进行标准化处理.更多KZ滤波法的详细应用可参考文献（Rao et al.，1994；Rao et al.，1997；Milanchus et al.，1998；Wise et al.，2005a；Wise et al.，2005b；张洁琼等，2018；Yin et al.，2019；秦人洁等，2019）.2.3后向轨迹潜在来源分析HYSPLIT模式（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model）是由美国国家海洋和大气管理局（NOAA）与澳大利亚气象局联合研发的轨迹计算模式，主要用于计算和分析大气污染物的来源和传输.PSCF分析使用Meteoinfo程序的TrajStat插件，以广东南岭站为起始点，模拟高度设置为1690 m，研究区域覆盖24 h后向轨迹95%的范围（108120E，2030N），格点分辨率为 0.10.1.将O3MDA8二级标准（160 g m-3）设置为超标污染物阈值，PSCFij值定义为经过第ij网格的污染轨迹数mij与总轨迹数nij的比值.由于nij值波动会带来不确定性，为了降低由此带来的影响，本研究使用权重Wij函数计算加权潜在源贡献分析（WPSCF），计算公式见式（15）（17）.WPSCF=Wij PSCFij（15）PSCFij=mijnij（16）表1回归方程拟选气象自变量Table1Selected meteorological independent variables of regression equation序号1234567891011气象自变量气温风速风向本站气压相对湿度长波辐射量太阳辐射量总云量边界层高度降雨量日照时间缩写TWSWDPRHSTRDSSRDTCCBLHRFSUD气象站点国控站国控站国控站国控站国控站24.75N，113.5E24.75N，113.5E24.75N，113.5E24.75N，113.5E曲江区气象局曲江区气象局时间项平均值主导风主导风日均值日均值日均值日均值日均值日均值日值日值来源市生态环境监测中心站市生态环境监测中心站市生态环境监测中心站市生态环境监测中心站市生态环境监测中心站ERA5ERA5ERA5ERA5市气象局市气象局1321 期黎煜满等：基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究W(nij)=1.00.720.40.2 3nave nij1.5nave nij 3navenave nij 1.5navenij160 g m-3（国家二级标准浓度限值）103 d极端污染过程前后两天及非污染过程的气象要素变化进行统计，结果见图6.由图6可知，韶关市区O3高浓度污染日，平均相对湿度低于60%，比非污染日低8.7%；平均日照时常为9 h，比非污染日高4.8 h；平均太阳辐射为8.61105 J m-2，比非污染日高3.29105 J m-2，平均云量为0.38，比非污染日低0.31，平均温度为28，比非污染日高6，平均降水量为0.27 mm，比非污染日低5.59 mm，平均风速为 1.24 m s-1，比非污染日低 0.06 m s-1.长波辐射量与非污染日差别不大.与 O3高浓度污染过程（100 g m-3）（略）相比，日照时长多1 h，太阳辐射高0.91105 J m-2，温度升高1.85，云量减少0.12，降水量减少1.33 mm，风速减少0.06 m s-1；值得提出的是，此时风速南北分量也有所提高，特别是在污染日当天，达到最大值，说明受偏南风影响有助于韶关极端O3污染过程的发生，这与本人前期发现韶关市O3污染会受到区域输送影响的研究一致（黎煜满等，2022）.从整个O3污染过程的产生和消亡来看，在污染过程的前一天，出现相对湿度降低，日照时间加长，太阳辐射增多，云量减少，温度上升，降水减少，风速下降等，污染结束过程气象要素变化则正好相反.从降水、云量和太阳辐射的角度出发，可知在污染日前两天，降水增多，经过一天湿清除作用后，在污染日前一天，云量减少，几乎没有降水，且太阳辐射升至最高值，这都有利于O3的生成，进行O3累积但没有达到污染，经过1 d表3O3MDA8浓度及其各分量与气象参数之间的Spearman相关系数Table 3Spearman correlation coefficient between O3MDA8 and its components and meteorological parameters气象参数气压温度相对湿度地面风速uv边界层高度云量长波辐射量短波辐射量日照时间降水量原始序列-0.320.55-0.640.03（p=0.15）-0.330.260.39-0.570.110.800.80-0.46短期分量0.03（p=0.22）0.16-0.61-0.09-0.270.210.22-0.59-0.240.600.68-0.51季节分量-0.630.77-0.270.18-0.210.230.37-0.180.530.570.47-0.11长期分量-0.100.16-0.240.07-0.10-0.190.15-0.170.05（p=0.045）0.200.17-0.11基线分量-0.60.75-0.290.18-0.210.170.37-0.200.500.570.47-0.12注：除特别说明外，各相关系数p0.01.1361 期黎煜满等：基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究的积累之后，第二天就达到O3污染阈值.图6O3污染过程前后两天及非污染过程（O3MDA8160 g m-3）的气象要素变化Fig.6Variation of meteorological elements in the two days before and after the O3 pollution process and in the non-pollution process（O3MDA8160 gm-3）4结论（Conclusion）1）不同时间段气象因素对韶关市盆地区域O3浓度变化的影响不同：2015年1月2016年6月及2018年6月2019年6月，气象因素有利于降低近地面O3浓度；而2016年6月2018年6月及2019年下半年，气象因素有利于增加地面O3浓度.2018年6月前，气象因素影响导致近地面O3浓度的增加或降低幅度范围在137环境科学学报43 卷2 g m-3；2018年6月后，气象因素影响造成地面O3浓度的增加或降低幅度范围上升到4 g m-3，说明韶关市O3受气象因素影响存在增大趋势.2）南岭山区O3浓度长期维持100 g m-3，气象因素对南岭山区的O3浓度影响小，在西风和山谷风环流影响下，会对韶关市区盆地区域O3长期变化趋势起调节作用.3）短期分量受太阳辐射因子的影响显著.污染过程前两天，降水增多，经1 d湿清除作用后，污染过程前一天，相对湿度降低，日照时间加长，太阳辐射增多，云量减少，温度上升，降水减少，风速下降等，利于O3的生成，并经1 d O3累积后发生污染.参考文献（References）：Camalier L，Cox W，Dolwick P.2007.The effects of meteorology on ozone in urban areas and their use in assessing ozone trendsJ.Atmospheric Environment,41(33):7127-7137Chameides W L，Demerjian K L，Albritton D，et al.2000.An Assessment of Tropospheric Ozone Pollution：A North American PerspectiveR.NARSTO Management Office(Envair),Pasco,WashingtonChan L，Chan C，Qin Y.1998.Surface ozone pattern in Hong KongJ.Journal of Applied Meteorology,37(10):1153-1165Chang 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