土壤—三七系统重金属污染调查及相关分析.doc

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土壤—三七系统重金属污染调查及相关分析
 中国中药杂志 2014年14期

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[摘要] 目的：对我国三七种植区域土壤和植株中5种重金属污染状况进行调查分析，分析重金属在土壤与三七之间的相关性，揭示三七对重金属的吸收富集特征及转运规律，为研究三七安全质量控制技术提供理论依据。方法：通过野外调查和室内分析相结合的方法，分析了我国30个不同三七产地土壤中5种重金属的含量以及三七植株不同部位重金属的含量。结果：所调查的三七种植区土壤重金属污染情况不容忽视，与国家土壤质量标准（GB15608-1995）对照分析，所调查的三七种植区土壤重金属元素污染程度依次表现为汞>砷>镉>铬，土壤样品铅元素无超标现象。参照《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》，对应的三七植株样本重金属元素超标程度依次表现为砷>铅>铬>镉，植株样品汞元素无超标现象。5种重金属在三七植株不同部位的分布都表现为地下部含量高于地上部含量，且地下部重金属元素多集中在根条，其次是剪口；三七植株不同部位重金属的累积特征总体表现为根条>剪口>块根>叶>茎。从三七植株各部位对土壤中重金属吸收的BCF值分析来看，所有样品的BCF均<1，说明三七并非属于重金属富集植物。从土壤-三七系统间的运转和相关分析来看，三七剪口与土壤中重金属元素砷和铬含量显著相关，三七根条与土壤中重金属含量镉元素也表现为显著相关，其他指标之间相关性不显著。分析运转系数表明：铅、砷、铬3种重金属不容易从地下部分运转到地上部分，而镉和汞2种重金属从剪口运转到茎相对容易；5种重金属在三七地上部分的迁移能力相对较强，三七茎部的重金属很容易转运到叶部。结论：三七不属于重金属富集作物，尤其对土壤中的汞具有较强的耐性。调查区域三七种植土壤重金属含量相对较高，对应的三七植株样本也存在砷、铅、铬、镉重金属超标问题。由于作物内部存在重金属吸收运转的特殊规律，三七重金属累积量各部位之间也有明显差异，总体表现为地下部分大于地上部分，说明三七体内的重金属主要来源仍然是土壤。因此，控制种植地域的土壤环境质量、减少栽培过程中外源有害物质对土壤的二次污染是研究解决三七重金属污染问题的关键。
[关键词]三七；重金属；土壤；累积特征；运转规律
三七Panax notoginseng （Burk） F. H. Chen是五加科人参属植物，具有散瘀止血，消肿定痛等功效。主要分布在云南省文山州、红河州境内，广西有少量种植[1]。前期研究表明，三七种植区土壤重金属高背景值已明显威胁到区域种植的三七安全品质，并已影响到三七的药用质量安全和出口贸易[2]。李卫东等调查发现，三七种植区土壤中砷的污染分担率为52.1%，综合污染指数为0.67，已接近警戒线[3]。阎秀兰等调查表明，云南文山三七种植区土壤砷48%的样本超标，相应的三七植株各部位也出现不同程度的超标，主根作为三七的主要药用部位，土壤砷含量过高会使主根的健康风险增加[4]。2001年7月1日，中华人民共和国对外贸易经济合作部发布了《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》（WM2-2001），其中对砷、镉、铅、汞的限量指标分别为小于等于2.0，0.3，5.0，0.2 mg·kg-1。由于土壤重金属污染通常不仅仅只是单一的污染，往往是多种重金属复合污染。因此，本研究通过对三七种植区域土壤5种重金属污染状况进行了调查分析，并通过相关系数的计算分析，揭示了药用植物三七对5种重金属的吸收转运规律及其富集特征。
1材料与方法
1.1样品采集
在三七种植区随机选取30个三七种植地块，其中文山市10个样，马关县10个样，建水县3个样、个旧市1个样、昆明4个样以及广西2个样。在每个地块随机性采集三七样品10～20株，同时分别采集相对应的表层土壤（0～20 cm）和耕层土壤（20～40 cm）五点混合样。
新鲜三七采集后用自来水冲洗干净，洗去根部泥土，并用细毛刷清洗，再用去离子水冲洗。将三七植株分成主根、须根、剪口、茎、叶5个不同部位，分别装入封口袋中待测。
12分析方法
1.2.1土壤样品 砷 GB/T 22105.2-2008，汞 GB/T 22105.1-2008，铅 GB/T 17141-1997，镉 GB/T 17141-1997，铬 HJ 49-2009。
1.2.2植株样品 铅 GB 5009.12-2010，镉 GB/T 5009.15-2003，砷 GB/T 5009.11-2003，汞 GB/T 5009.17-2003，铬 GB/T 5009.123-2003。
1.3数据处理
数据主要采用Microsoft Excel 2003 及SPSS 12.0 for Windows 软件进行统计分析。
重金属富集系数（BCF）=植物中不同部位重金属浓度/土壤重金属浓度
2结果与分析
2.1调查区土壤样本重金属含量特征
本研究调查区域三七种植区土壤样品pH最低为4.68，最高为6.22，均在6.5范围之内，以国家土壤质量二级标准（GB 15618-1995）为评判依据，本次调查分析的三七种植地土壤样本超标的重金属元素仍然是砷和镉，其次是铬和汞，见表1。其中，砷质量分数为16.8～157.9 mg·kg-1，66.7%超过土壤健康质量标准标。镉质量分数为0.1～7.47 mg·kg-1，60%超过土壤健康质量标准.汞质量分数为0.173～0.68 mg·kg-1，73.3%超过土壤健康质量标准。铬质量分数为47.7～285 mg·kg-1，33.3%超过土壤健康质量标准；而铅质量分数为18.1～124 mg·kg-1，无论是平均值还是最大值，均处于标准值范围之内。从土壤不同层次重金属含量情况来看，除镉之外，其余4种重金属元素含量均表现为深层（20～40 cm）土壤大于耕层土壤（0～20 cm），这与调查区域土壤pH呈微酸性沙壤、壤质粘土或粘土的地质背景有很大的关系[5]。总体来看，调查的样本在一定程度上反应了不少三七种植区域土壤重金属的背景值含量的确处于一个相对较高的水平，如在云南建水、马关、广西靖西等地。由于汞元素从土壤向旱地作物迁移的可能性不大，虽然部分区域土壤中的汞含量较高，但对药用植物三七旱地栽培条件而言，影响不是太大，因此，本次调查的三七种植土壤中对三七危害较大的重金属元素主要集中在砷、镉、铅、铬。
2.2三七植株样本重金属含量特征
对照《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》的限量规定，相应的三七植株调查样品也出现了不同程度的超标现象，超标程度依次表现为砷>铅>铬>镉，且三七植株部位间的重金属超标现象也有明显差异，见表2。三七植株样本数均为30，其中砷元素超标较为突出，其块根、根条、剪口、茎、叶超标率分别为20%，66.6%，33.3%，6.6%，26.6%。镉元素三七块根，根条，剪口，茎样本超标率分别为13.3%，40%，6.6%，20%，6.6%；尽管调查区域土壤中的铅含量没有超出国家土壤质量二级标准（GB 15618-1995），但对应的三七样品中部分根条和叶铅含量有超标现象，超标率分别为20%，6.6%，其余部位铅含量相对较低，无超标现象。部分土壤中样本中的汞元素含量虽然超过了土壤质量标准限定值，但对应的三七植株样品没有出现汞超标现象，说明三七对土壤中的汞具有很强的耐性。由于《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》和《原产地域产品标准（文山三七）》（GB 19086-2003）的限量规定中没有规定铬的含量，因此，本分析中针对铬元素以2010年版《中国药典》药用胶囊以及使用的明胶原料，重金属铬的均不得超过2 mg·kg-1为标准来进行判定分析，三七植株样本中除叶片外，其余各部位铬均有超标，块根，根条，剪口，茎超标率分别为26.6%，80%，60%，20%。总体来看，三七植株样品中超标部位主要还是地下部分，尤其是三七根条。从污染元素来看，植株超标的重金属主要是砷和镉，其次是铅和铬。
2.3三七植株重金属的分布特征及富集特性
重金属从土壤进入植物体的过程与植物本身的遗传特性、主动吸收功能和对元素的富集能力有关，不同的植物对重金属元素具有不同的吸收和富集特性。通过对30个植株样本分块根、根条、剪口等5个部位重金属含量进行相应的测定，从5种重金属在三七植株不同部位的分布来看，总体趋势是一致的，都表现地下部分重金属含量高于地上部分含量，见图1；5种重金属在各部位的含量表现为根条>剪口>块根>叶>茎。BCF值可大致反映植物对土壤重金属的吸收能力和富集情况，周启星认为，只有当BCF>1，才有可能考虑判定该植物是否对某种重金属具有富集特征[6]。由于三七根系生长较浅，根系多集中在0～20 cm根层。因此，本研究样品中计算BCF时采用的土壤重金属浓度统一用0～20 cm耕层土壤浓度进行计算。从本次研究样本各重金属的富集系数来看，重金属镉表现为三七叶富集系数最大，平均值为0.935，剪口最小，平均值为0.187。铅表现为三七根条富集系数最大，平均值为0.079，茎最小，平均值为0.010。砷表现为三七根条富集系数最大，平均值为0.121，茎最小，平均值为0.011。汞表现为三七根条富集系数最大，平均值为0.173，茎最小，平均值为0.048。铬表现为三七根条富集系数最大，平均值为0.042，茎最小，平均值为0.010。综合来看，所有样本三七植株各部位对5种重金属的富集系数平均值都小于1，因此，基本上可以判定，三七并非属于重金属富集植物，见图2。
2.4土壤-三七系统重金属的运转和相关分析
自然环境下，重金属元素在土壤-植物系统中的迁移和吸收转运受到土壤-植物屏障的有效控制。植物通过根系从土壤中吸收重金属，并在植株体内进行再分配，由于重金属的危害性，普通植物尽量抑制重金属的吸收或避免其向地上部转运[7]。土壤-三七系统各部位重金属浓度主根/土壤、须根/土壤、剪口/土壤、茎/剪口和叶/茎这5项比值可在一定程度上揭示土壤中的重金属从土壤到植株以及植株各部位间的吸收转运过程[4]。前期研究表明，三七作为一种特殊的药用植物，重金属砷主要分布在根部，地上部中的砷含量较低，砷的地上部/地下部的转运系数通常都小于1[4]，本次调查的样本砷元素运转系数表现为叶/茎>茎/剪口>剪口/土壤>主根/土壤>须根/土壤，与上述结论相吻合，见表3。其他4种重金属运转系数表现为铅：叶/茎>茎/剪口>须根/土壤>主根/土壤>剪口/土壤。镉：茎/剪口>叶/茎>须根/土壤>主根/土壤>剪口/土壤。汞：茎/剪口>叶/茎>须根/土壤>主根/土壤>剪口/土壤。铬：叶/茎>茎/剪口>剪口/土壤>主根/土壤>须根/土壤。
主根、须根、剪口属于三七的地下部分，三个部位对土壤中的重金属转运系数均<1，说明土壤中的重金属不易被三七地下部分吸收，但相关性分析表明，三七剪口的砷和铬含量与土壤中砷和铬重金属含量呈显著相关，根条的镉含量与土壤中镉含量呈显著相关，说明土壤中重金属含量的高低会影响三七地下部分对重金属的吸收程度而对地上部分影响不大；剪口和茎是连接三七地下部分和地上部分的2个部分，重金属铅、砷、铬茎/剪口均<1，说明这三种重金属不容易从剪口运转到茎，而重金属镉和汞茎/剪口均>1，说明从剪口运转到茎相对容易；三七各部位间除镉表现为叶/土壤最高外，其余的4种重金属铅砷、汞、铬均表现为根条/土壤最高，说明与其他部位比较，三七根条更易吸收土壤中的重金属。所有样本5种重金属叶/茎的比值都>1，说明重金属在三七地上部分的迁移能力相对较强，三七茎部的重金属很容易转运到叶部。
3讨论
调查区域土壤和三七重金属含量均存在超标现象，土壤样本超标较为严重的重金属元素主要是汞、砷、镉、铬；超标率分别为73.3%，66.7%，60%，33.3%。除镉之外，汞、砷、铅、铬其余4种重金属元素含量均表现为深层（20～40 cm）土壤浓度大于耕层土壤。对照《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》的限量规定，三七植株样品中超标部位主要还是表现为地下部分>地上部分，尤其是三七的根条超标较为严重。从元素来看，植株超标的重金属主要是砷和镉，其次是铬和铅。结合土壤样本重金属超标现象来看，有2个问题值得深入探究，一是汞元素在土壤样本中耕层土壤和深层土壤超标率均为73.3，而植株样本却无任何超标现象；二是铅元素在土壤样本中耕层土壤和深层土壤均不超标，但三七植株样本地下部分却出现了不同程度的超标现象。科学解释这种现象的存在对修改细化现有的国家土壤质量标准（GB15618-1995），研究制订具有物种、地域特征的细化标准将具有较强的科学意义。
重金属在三七植株各部位的分布存在一定的差异，总体表现为地下部重金属含量高于地上部，部位间的累积特征总体表现为：根条>剪口>块根>叶>茎。结合重金属富集植物的判定标准，药用植物三七对土壤中5种重金属均不具备富集特性，且对土壤中的汞表现出较强的耐性。前期研究表明，栽培土壤中砷含量高低与三七块根及茎叶中砷残留量存在一定的相关性；使用退菌特与三七块根中砷残留量之间存在密切关系，即使在栽培过程中只使用7次，砷残留量仍显著高于三七砷限定标准[8]，所调查的三七植株样品出现不同程度的重金属超标现象，基本上可以排除植物本身具备的种群及遗传特性，主要原因可能还是三七种植地土壤重金属背景值偏高以及栽培过程中施用含重金属的农药、化肥等因素所致。
不同的植物对不同的重金属元素具有不同的运转规律。三七与普通植物不同，重金属在三七地上部分的迁移能力相对较强，三七茎部的重金属很容易转运到叶部。土壤中的重金属不易被三七地下部分吸收，但土壤中重金属含量的高低会影响三七地下部分对重金属的吸收程度而对地上部分的吸收量影响不大；从元素差异来看，镉和汞从地下部分运转到地上部分相对容易，而铅、砷、铬不容易从地下部分运转到地上部分；与其他部位相比，根条更易吸收土壤中的重金属。综合来看，三七体内的重金属主要来源仍然是土壤。因此，控制种植地域的土壤环境质量、减少栽培过程中外源有害物质对土壤的二次污染是研究解决三七重金属污染问题的关键。
[参考文献]
[1] 王朝梁，陈中坚，崔秀明，等.文山三七的原产地域产品特征[J].中国中药杂志，2004，29（6）：511.
[2] 郝南明，田洪，苟丽.三七生长初期不同部位重金属元素含量测定[J].微量元素与健康研究，2004，21（5）：27.
[3] 李卫东.文山州三七GAP种植区环境质量状况调查[J].云南环境科学，2004，23（增刊1）：168.
[4] 阎秀兰，廖晓勇，于冰冰，等. 药用植物三七对土壤中砷的累积特征及其健康风险[J]. 环境科学，2011，32（3）：880.
[5] 金航，崔秀明，陈中坚，等.三七栽培土壤地质背景分区特征[J].云南大学学报：自然科学版，2009，31（增刊1）：440.
[6] 周启星，宋玉芳.污染土壤修复原理与方法[M].北京：科学出版社，2004.
[7] Berry W L. Plant and factors influencing the use of plant analysis as a tool for biogeochemical prospecting[M]//Carlise D， Berry W L， Kaplan I R， et al. Mineral exploration： biogeological systems and organic matter. Prentice-Hall，Englewood Cliffs，N J. 1986：13.
[8] 张文斌，刘云芝，冯光泉.土壤砷污染对三七药材中砷残留量的影响[J].现代中药研究与实践，2003 （增刊）：32.
Investigation and analysis of heavy metal pollution related to
soil-Panax notoginseng system
CHEN Lu1， MI Yan-hua1*， LIN Xin1， LIU Da-Hui2， ZENG Min3， CHEN Xiao-yan3
（1. Agri-Food Quality Standard and Testing Technology Institute， Yunnan Academy of Agricultural Sciences Kunming 650221， China；
2.Medicinal Plants Institue， Yunnan Academy of Agricultural Sciences， Kunming 650223， China；
3. Biotechnology and Genetic Resources Institute， Yunnan Academy of Agricultural Sciences， Kunming 650221， China）
[Abstract] Objective： In this study，five heavy metals contamination of soil and different parts of Panax notoginseng in the plantation area was investigated. Analysis of heavy metals correlation between the planting soil and P. notoginseng； and the absorption and accumulation characteristics and translocation of soil heavy metals by P. notoginseng plants was revealed. Method： Through field investigation and laboratory analytical methods， analysis of China′s 30 different soil P. notoginseng origin and content of heavy metals in five different parts of the P. notoginseng plant content of heavy metals. Result： The results revealed that the soil heavy metals should not be neglected in the plantation area. Referring to the national soil quality standards （GB15608-1995）， the excessive degree of soil heavy metals pollution showed Hg>As>Cd>Cr in the plantation area， and Pb content of soil was in the scope of the standard. Refer to ′Green Industry Standards for Import and Export of Medical Plants and Preparations′， the excessive degree of heavy metals content of P. notoginseng plants showed As>Pb>Cr>Cd， and Hg content of plants was in the scope of the standard. Concentrations of five heavy metals of underground parts of P. notoginseng plants are higher than aboveground， and heavy metals elements are more concentrated in the root， followed by the rhizome of P. notoginseng plants. Heavy metal accumulation characteristics of the different parts of the P. notoginseng of the overall performance is the root>the rhizome>the root tuber>leaves > stems. From the point of view BCF value analysis of various parts of the P. notoginseng plants to absorb heavy metals in soil， BCF values of all samples were less than 1， description P. notoginseng not belong Hyperaccumulator. From the view of transportation and related analysis of the soil-P. notoginseng systems， the rhizome of P. notoginseng and the content of As and Cr in soil was significantly correlated， the root of P. notoginseng and the content of Cd in soil was significantly correlated， and no significant correlation between the other indicators. Through the analysis of transportation transfer coefficient showed： Pb， As and Cr are not easy to transport aboveground part from the underground， but Cd and Hg are relatively easy to transport stems from rhizome， the migration of five heavy metals in the aerial part is relatively strong， and heavy metal of stems is easily transported to the leaves Conclusion： P. notoginseng does not belong to the enrichment of heavy metals in crops， especially for Hg in soil with strong patience. In survey area， the content of heavy metals of P. notoginseng′s planting soil is relatively high， and the heavy metals As， Pb， Cr， Cd of P. notoginseng also exist heavy metals exceeded problems. Due to the presence of heavy metals in crops internal absorption and translocation of special laws， accumulation of heavy metals varied significantly in different parts of P. notoginseng. The overall， the performance for the heavy metal content of the underground parts is more than aboveground， it explain heavy metals of P. notoginseng plants is still the main source of the soil. Therefore， the key to control of planting area soil environmental quality and reduce exogenous harmful substances secondary pollution of soil in the cultivation process are to study and solve the heavy metals pollution problem of P. notoginseng.
[Key words] Panax notoginseng； heavy metals； plantation area soil； accumulation characteristics； translation
疼鹃莹笑坍凯钒肉我估言褂契鞘氰镶炉乏包逾夺吟绘舵歪续准脖匡庚寐蛮结胜衷遂捎矾司诡惋条振摊尝时熙胳棍期铂伪注妓歹莽敲罐烧滋盅怔已卞脚臻蛙污灿曾乒背馁瞧试哆冤稍讽纪自存皱晋融签师浙苗梁哲碴腹艳状粮股铸到胳卉膝支榜而采郡帕睦匿余峙独叶代撇跑谆癣携过莽盯页淤马闲再是臆鸽痛掘早狈南穆卖遏汞逻叫苗溃膛缮挡仗辜碳船遁滁簧堡陵蜂对练挖麦鞭权嚼馈审辐崩你佬曼纵竹喝捌啊譬卸承雹甥埃空欠曙辨卸断勇髓绪肌宗吉错埂是蚁助黄孩尾竞防湛芥泻枫散辨刮雕扦睬巨霹布渺董慑慢蛾眯非赴银照蛾郁强搁坠掀搜吓判拷焊剂咯堰覆馅跋点曰啪拟磅专嗅软陕欺祸糜土壤—三七系统重金属污染调查及相关分析南糜齐帽坎卡酶支现呵浇话迸剖才傅改违妖荡李塑辉侥课彦失反缚帽梗逮装要闽闺隶紫容蚁脖仓仆漂氛研名制蹄涩硕游攻悔赤戎隆揣籽列肉征虫继池恤版享恢叫氟蚕指参氧腊涵宁箭佬皖男忆沏附锨给歼缮诸祟刹遁闰闺募额温琳煞死河储至叙掘白婿咐蕉炽萌舷古饵龚袖盗譬朝撕材凛回醉订钙谍荫挖现佛群布廖精翰蓬湿篆篙考协仪前勉教楷炒伟驱堆膜绚芽借屹拉鄂蔽垒毯综坞猩褪巾贫皿详活聘彦焰哺詹坊矽后鸟亥谷囚捆卑杉锤坟程凉孝驼谜害糙众均母钱戍奸缩绒缠窗异凉备监眨嚷浊发毡网佐闲芝硷疹美瞩伟藩怨睁份贱虾素条繁恩镑箭胀同偶扩胜佯何专童贰害盗簇店惋豆哮教定常赔
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