鸡粪对小麦秸秆燃烧过程中结渣影响的机理.pdf

鸡粪对小麦秸秆燃烧过程中结渣影响的机理杨自强1，李风海1,2，马名杰1，赵薇1，刘雪飞1(1.河南理工大学化学化工学院,河南焦作454000；2.菏泽学院化学化工学院,山东菏泽274000)摘要：双碳背景下，生物质作为煤炭资源的可替代清洁能源，其高效利用成为目前研究的热点。通常生物质的碱金属和碱土金属质量分数较高，在燃烧过程中易造成结渣、堵渣问题。为此，在对小麦秸秆(XM)燃烧过程中灰熔融温度(AFT)及其结渣机理的研究基础上，借助 X 射线衍射仪(XRD)、共聚焦拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)等方法，结合 FactSage 热力学软件计算氧化性气氛下随鸡粪(JF)的加入小麦秸秆灰熔融过程中矿物质迁移转化行为。研究结果表明：当添加的鸡粪质量分数15%时，变形温度(DT)1000，满足流化床运行要求。随着鸡粪质量分数的增加，镁黄长石(Ca2MgSi2O7)和镁硅钙石(Ca3MgSi2O8)等高熔点(MP)长石类矿物质的生成是 XM 四种特征温度升高的主要原因。从硅酸盐角度分析，鸡粪的加入促使灰样中桥氧键以及硅酸盐聚合度增加，导致混合灰样的 AFT 升高。根据灰渣的组成和灰熔融特性，并借助 SEM 对灰渣表面微观形貌进行观察，发现随着鸡粪质量分数的增加，950 时灰渣表面由紧密光滑变为疏松多孔且粗糙，极大程度缓解了生物质结渣、烧结等问题。结合热力学软件 FactSage 计算不同温度下矿物质组成和液相质量分数，发现加入鸡粪提高了液相总质量分数。高熔点矿物质发生低温共熔现象，导致 FT 升高范围小于 DT。鉴于以上结论，通过实验和热力学计算对生物质燃烧过程中的 AFT 变化和结渣机理进行研究，以期为生物质能源的规模化应用提供数据支持。关键词：生物质；鸡粪；燃烧；灰熔融特性；结渣机理中图分类号：TK62文献标志码：A文章编号：02539993(2023)06237810Mechanism of the effect of chicken manure on slagging during the combustion ofwheat strawYANGZiqiang1,LIFenghai1,2,MAMingjie1,ZHAOWei1,LIUXuefei1(1.School of Chemistry and Chemical Engineering,Henan Polytechnical University,Jiaozuo454000,China;2.School of Chemistry and Chemical Engin-eering,Heze University,Heze274000,China)Abstract:Underthecarbonneutralandcarbonpeakbackground,biomasscanbeusedasanalternativecleanenergysourceforcoalresources,itsefficientutilizationhasbecomeahotissueincurrentresearch.Biomassusuallyhasahighcontentofalkalimetalsandalkalineearthmetals,whichcaneasilycauseslaggingandslagblockingduringthecombus-tionprocess.Therefore,inthisstudy,theashfusiontemperature(AFT)anditsslaggingmechanismduringbiomasscom-bustionwereinvestigated,usingexperimentalcharacterizationmethodssuchasX-raydiffraction(XRD),confocalRamanspectroscopy(Raman),scanningelectronmicroscopy(SEM),andthermodynamicsoftwareFactSage,themigrationandtransformationbehaviorofmineralsduringthemeltingprocessofXMashwiththeadditionofchickenmanureinanoxid-收稿日期：20230403修回日期：20230508责任编辑：王晓珍DOI：10.13225/ki.jccs.BE23.0426基金项目：国家自然科学基金资助项目(21875059);山东省自然科学基金资助项目(2018MB034)作者简介：杨自强(1998)，男，山东滨州人，硕士研究生。E-mail：通讯作者：李风海(1974)，男，山东菏泽人，教授，博士生导师，博士。E-mail：引用格式：杨自强，李风海，马名杰，等.鸡粪对小麦秸秆燃烧过程中结渣影响的机理J.煤炭学报，2023，48(6)：23782387.YANGZiqiang，LIFenghai，MAMingjie，etal.Mechanismoftheeffectofchickenmanureonslaggingdur-ingthecombustionofwheatstrawJ.JournalofChinaCoalSociety，2023，48(6)：23782387.第48卷第6期煤炭学报Vol.48No.62023年6月JOURNALOFCHINACOALSOCIETYJun.2023izingatmospherewasmodeled.Theresultsshowedthatwhenmorethan15%JFwasadded,thedeformationtemperature(DT)wasmorethan1000,whichmettherequirementsoffluidizedbedoperation.WiththeincreaseofJFcontent,theformation of high melting point(MP)feldspar-like minerals such as akermanite(Ca2MgSi2O7)and merwinite(Ca3MgSi2O8)wasthemainreasonfortheincreaseoffourcharacteristictemperaturesofXM.Fromtheperspectiveofsilicate,theadditionofJFincreasesthebridgingoxygenbondsandthedegreeofpolymerizationofsilicateintheashsample,increasingtheAFTofthemixedashsample.Accordingtotheslagcompositionandashmeltingcharacteristics,andbyobservingthemicroscopicmorphologyoftheashsurfacewiththeaidofSEM,withtheincreaseofJFcontent,theashsurfacechangedfromcompactandsmoothtoporousandroughat950,greatlyalleviatingtheproblemsofbiomassslaggingandsintering.UsingthethermodynamicsoftwareFactSagetocalculatethemineralcompositionandliquidcon-tentatdifferenttemperatures,itwasfoundthataddingJFincreasedthetotalliquidphasecontent.Thephenomenonoflowtemperatureco-meltingoccuredinhighMPmineralsresultinginasmallerincreaseinFTthanDT.Tosummarize,theex-perimentalandthermodynamiccalculationswereconductedtostudytheAFTchangesandslaggingmechanismsduringbiomasscombustion,toprovidedatasupportforthelarge-scaleapplicationofbiomassenergy.Key words:biomass；chickenmanure；combustion；ashmeltingcharacteristics；slaggingmechanism在经济快速发展的背景下，由于化石燃料的大量使用，造成能源短缺和环境污染问题日益严重1，为减轻环境压力和化石燃料消耗，许多国家增加了生物质能源的利用比例。生物质能源因其具有碳中性(生物质热转化过程中释放的 CO2会被生物质的生长所吸收2)、可再生性3、低氮低硫、分布广泛和储量丰富等优点备受关注4-5。2020 年我国提出在 2030 年实现碳达峰、2060 年实现碳中和的“双碳”目标，要实现这一目标，必须提高生物质发电所占的比例，2020 年我国生物质直接燃烧发电量已达到7GW6-7，预计到2030 年生物质能源将占可再生能源的 50%以上8，且与 2010 年的 CO2排放量相比，2050 年 CO2排放量将减少 41%72%7。2020 年，中国主要生物质的年产量约为 34.94 亿 t，秸秆类生物质总量约为 8.29 亿 t，利用率仅为 10.60%9，较低的生物质利用率造成能源的浪费。生物质燃烧被广泛认为是减少 CO2排放的一种有前景的替代方式，与传统的燃煤相比，生物质燃烧可以将单位热值的 CO2净排放量减少 93%7,10。秸秆类生物质燃烧因其具有价格低廉、分布广泛、易获取等优点，在化学产品生产、天然气合成和燃烧发电等方面应用广泛11。然而，生物质通常含有相对较高质量分数的 K、Si 和 Cl，使其灰熔融温度(AFT)较低并加速了低温共熔的产生，造成燃烧过程中一些灰相关问题(例如：结渣、烧结、团聚和腐蚀等)12-13。这些问题降低了燃烧效率和设备运行的稳定性，严重时甚至导致工厂设备停车，造成巨大经济损失14-15。为解决生物质燃烧过程的灰渣问题，常规生物质调控方式主要通过与配煤、添加剂、固体废弃物等共燃来改变生物质灰成分并发生较复杂的化学反应2。王立群等16通过向木屑灰和水稻秸秆灰中添加贫煤灰，发现混合灰样的灰熔融特性优于单独生物质灰，贫煤灰的加入降低了混合灰中碱性氧化物的质量分数，高温下混合生成硅灰石(CaSiO3)和斜铁辉石(FeSiO3)等较高熔点矿物质。OLAGEJ 等15通过研究 4 种生物质和 2 种配煤共燃，发现混合灰样之间的相互影响改变了样品形态，促进了颗粒的快速分解和熔化，缓解了结渣、堵渣问题。WANG 等17借助磷基添加剂与稻草秸秆混合燃烧，发现在 O2/CO2气氛下燃烧，900 时稻草秸秆灰发生结渣黏连，而 2 者混合灰样呈海绵松散状。混合灰样明显疏松的原因是磷基添加剂的加入生成了高熔点化合物 K2CaP2O7，CO2影响灰样多孔结构，使其呈多孔膨胀状态。CHIN 等18通过向油棕生物质中加入高岭土和方解石进行研究，发现 2 种添加剂都显著改善了生物质的灰熔融性。高岭土降低了灰样的烧结程度，形成了滞留在灰沉积物中的无机元素混合物，而方解石有助于提高灰熔融温度，能够有效地缓解生物质灰的烧结问题。配煤、添加剂 2 种方法都可以在一定程度上缓解生物质灰的结渣、堵渣问题，并提高生物质的灰熔融温度。但配煤通常因长途运输而导致运输成本增加，添加剂来调控生物质时，存在添加剂价格昂贵、调控效果不明显等问题。固体废弃物来调控生物质灰熔融特性是目前研究热点，具有较高的研究价值19。固体废弃物包括污泥污泥、畜禽粪便、农林废弃物、食品餐饮垃圾、放射性危险废弃物等。其中畜禽类粪便由于其灰分高、热值低，尚未大规模利用20，然而随着我国畜牧业养殖向集约化和规模化发展，2021年我国畜禽类粪便总排放量约 39 亿 t21。畜禽类粪便残留的有害有毒物质通过多种路径进入土壤、地下第6期杨自强等：鸡粪对小麦秸秆燃烧过程中结渣影响的机理2379水和大气中，直接或间接造成土地和空气的污染，甚至威胁人类身体健康。目前，我国对于畜禽类粪便的主要处理方法有好氧堆肥法、厌氧沼气池法和热转化法(燃烧和气化)20-21。好氧堆肥法因牲畜饲料中添加大量的添加剂，导致粪便中存在大量有毒有害物质，限制了其用作肥料22。厌氧沼气池法会产生难以处理的沼渣沼液23。在欧美等发达国家，畜牧类粪便的热转化(燃烧或气化)已被用作能源和肥料的替代技术22。ZHANG 等6通过纺织印染污泥与牛粪共燃来弥补污泥热值低、单独燃烧性能差的缺陷，发现共燃烧减少了 SO2排放量，混合灰由 SiO2、Fe2O3、CaMgSi2O6、NaAlSiO4、NaAlSi3O8和 Na2SO4组成，由于形成低温共晶，降低了共混物的灰熔融温度，从而使气流床气化的连续生产成为可能。RABAH 等24研究了来自苏丹的 8 种粪便用于合成气生产的可用性。WABNER等25探究了树皮和鸡粪的流化床气化过程，发现富含磷的鸡粪促进了磷酸盐的形成，并阻碍了钾长石颗粒中钾的扩散。由于粪便高灰分和畜牧业的分布，其单独燃烧经济效益较差，因此，粪便与生物质共燃烧是一种经济可行、高效和清洁利用的方法。生物质与粪便共燃具有较大的发展潜力，但考虑到生物质中的高碱金属，以及共燃过程中不同灰分和矿物质相互作用的复杂性，其灰熔融温度(AFT)的变化机制及结渣机理尚未明确。鉴于此，笔者对小麦秸秆与鸡粪共燃烧过程灰熔融特性进行研究，并从氧化气氛中(O2/CO2)矿物转化的角度探讨变化机制，以期为缓解生物质燃烧过程中结渣、堵渣问题，生物质与粪便的清洁资源化利用提供价值参考。1实验原料与方法1.1实验原料及特性分析选择小麦秸秆(XM)和鸡粪(JF)2 种常见的具有代表性的生物质废弃物作为实验原料，所选原料均由菏泽学院煤化工重点实验室提供。将 2 种实验样品借助粉碎机粉碎至粒度0.2mm，并放置在 105 的烘干箱内烘干 24h，随后取出放置样品袋中备用7。参照 GB/T2122008煤的工业分析方法、GB/T4762008煤中碳和氢的测定方法对原料进行工业分析和元素分析26，结果见表 1。从表 1 可以看出，小麦秸秆的挥发分较高(75.24%)，灰分较低(6.73%)，而鸡粪的灰分(32.54%)远高于小麦秸秆，因此可以选择灰分较高的鸡粪来调控小麦秸秆的灰熔融性。表 1 2 种原料的特性分析Table 1 Characteristic analysis of two raw materials样品工业分析/%元素分析/%MadVadAadFCadCHONSXM4.2775.246.7313.7649.189.4839.431.060.85JF2.9261.9232.542.6241.908.3143.844.891.06样品灰成分质量分数/%SiO2Al2O3Cl2OP2O5SO3Fe2O3CaONa2OK2OMgOXM18.360.6819.971.454.990.416.240.7543.203.95JF10.052.910.0316.533.932.0846.912.2514.960.35灰成分根据美国制定的 ASTME1755-01 标准27，由日本岛津公司生产的 XRF-1800X 型 X射线荧光光谱仪(XRF)进行测试，实验结果相对偏差0.6%，结果见表 1。小麦秸秆灰中 K、Cl 质量分数较高(43.20%、19.97%)，而 Ca 质 量 分 数(6.24%)和 Al 质 量 分 数(0.68%)较低，符合生物质灰成分组成特征27-28。而JF 灰中 CaO 质量分数(46.91%)和 P2O5质量分数(16.53%)较高，与小麦秸秆灰成分组成差别较大。因此，选择鸡粪来对小麦秸秆进行调控研究。1.2灰样制备1.2.1混合灰样的制备高温下 Na、K 等碱性离子易挥发，因此灰化温度选择 575 时，原料中碱金属元素不易挥发，可更好地体现生物质灰的反应特性29。将小麦秸秆和 JF 原料放进马弗炉中，并按照 GB/T2122008 燃烧制取灰样：首先，从室温以 10/min 升温加热至 250 并保持 30min；其次，在 30min 内升温加热至 575 恒温 6h，确保原料完全灰化并取出冷却至室温。将 JF按照质量分数为 5%、10%、15%、20%、25%加入到小麦秸秆灰中，用研钵充分研磨后装入样品袋备用。1.2.2高温灰样制备称量约 2g 灰样(混合灰样或原灰样)平铺在陶瓷小坩埚后放置到固定床管式炉(图 1)中。为更好地模拟生物质燃烧时气氛，向固定床管式炉中通入体积比2380煤炭学报2023年第48卷为 37 的 O2、CO2混合气体7，以 15/min 的速度加热到预设温度，并恒温 10min。为更好地研究矿物组成和结构，防止灰样中矿物质在高温下发生晶型改变和晶体析出，需迅速取出坩埚放入冰水混合物中进行猝火处理30。将不同质量分数的灰样拍照处理，观察样品宏观形貌，判断结渣情况31。最后将淬火后的样品放入真空干燥箱中干燥 24h，并充分研磨至1500。小麦秸秆中 K2O 质量分数较高(43.20%)，在温度升高的灰熔融过程易挥发，使小麦秸秆的 4 种特征温度相对鸡粪较低。且 K+半径较大、聚合作用较差、携带电荷少，易造成碱金属诱导结渣、烧结等问题。而鸡粪中含有较高的 CaO 质量分数，这会导致其易生成高熔点(MP)的钙铝硅酸盐(Ca2Al2SiO7，MP：1593)和游离的氧化钙(CaO，MP：2570)27，从而使得其AFT 较高，且 DT 达到了 1322，相对 DT 仅有 903的小麦秸秆具有较好的调控效果。表 2 2 种原料的灰熔融温度Table 2 AFTs of two samples样品DTSTHTFTXM9039659921044JF13221469150015002.1.2鸡粪对 XM 的灰熔融温度影响图 2 为不同添加比例的鸡粪对小麦秸秆灰熔融温度的影响，可以看出，鸡粪的加入整体提高了小麦秸秆的灰熔融温度。DT 与无定形物质和晶相质量分数密切相关，高 DT 可以减少生物质热转化过程中由硅酸盐熔体引发的结渣问题32。因此，DT 是反应堆设计和运行条件的一个重要参数。在工业化实际应用中，生物质流化床热转化的操作温度通常在80090027,33。而为了生物质热转化过程中灰相关的结渣、堵渣、烧结等问题，通常将工作温度维持在比生物质的变形温度低 50100，且从灰熔融特性角度来看，DT100027-28。由图 2 可知，当鸡粪质量分数15%时，满足流化床热转化过程运行要求。第6期杨自强等：鸡粪对小麦秸秆燃烧过程中结渣影响的机理2381相对于纯小麦秸秆的灰熔融温度，当鸡粪添加质量分数为 025%时 DT 的提高范围为 0152。且 3次平行试验证明，实验结果误差15%时，混合灰样的DT1000，满足流化床热转化过程的要求。(2)随着温度的升高，借助 XRD 和 FacSage 对混合灰样中矿物质进行分析。发现硅酸盐中的 K+逐渐被 Ca2+取代，且硅酸盐类矿物质迅速被转化为高 MP的镁黄长石(Ca2MgSi2O7)和镁硅钙石(Ca3MgSi2O8)等矿物质，造成小麦秸秆 4 种特征温度的升高。而当温度升高时，这些以晶体保留的少数高 MP 矿物质不足以增加 FT，导致小麦秸秆的 DT 的升高范围大于 FT。(3)从硅酸盐角度，混合灰样中的硅氧构型以 Q2为主，且 R 的增加表明 Q0、Q1转变为 Q2、Q3，说明硅酸盐结构由原本不稳定的 NBO 转化为聚合度较高的BO，这也解释了混合灰样灰熔融过程中的结渣机理。(4)随着鸡粪质量分数的增加，借助 SEM 观察发现加入鸡粪后，灰渣表面由致密光滑变为疏松多孔结构。且 Factsage 软件计算发现在高温阶段加入鸡粪提高了液相质量分数，使结渣、烧结现象得到缓解，证明粪便与生物质共燃烧是一种经济可行、高效和清洁利用的方法，并为实际工业应用提供一定价值参考。参考文献(References)：XINGJiahao,SONGJunnian,RENJingzheng,etal.Regionalinteg-rativebenefitsofconvertinglivestockexcrementstoenergyinChina:AnelaborativeassessmentfromlifecycleperspectiveJ.JournalofCleanerProduction，2020，275：122470.1于冰.生物质转化过程中的结渣机制及其调控D.焦作：河南理工大学,2019.YUBing.MechanismandmodificationofslaggingduringbiomassconversionD.Jiaozuo：HenanPolytechnicUniversity,2019.2汪来松，宋云彩，冯杰，等.生物质中碱/碱土金属在共气化过程中的作用机制研究进展J.煤炭学报，2021，46(S1)：495502.WANGLaisong,SONGYuncai,FENGJie,etal.Roleofalkaliandalkalineearthmetalsinco-gasificationofbiomassandcoalJ.Journ-alofChinaCoalSociety，2021，46(S1)：495502.3FANHongli,LIFenghai,GUOQianqian,etal.Effectofhighsilicon-aluminumcoalashesonsinteringandfusioncharacteristicsofapo-tassium-richbiomassashJ.JournaloftheEnergyInstitute，2020，93(5)：17811789.4ZHANGWeiwei,HUANGSheng,WUShiyong,etal.Ashfusioncharacteristicsandgasificationactivityduringbiomassesco-gasifica-tionprocessJ.RenewableEnergy，2020，147：15841594.5ZHANGJunhui,SUNGuang,LIUJingyong,etal.Co-combustionoftextiledyeingsludgewithcattlemanure:Assessmentofthermalbe-havior,gaseousproducts,andashcharacteristicsJ.JournalofClean-erProduction，2020，253：119950.6LIFenghai,YUBing,ZHAOWei,etal.Investigationonformationmechanismsofashanddepositfromcottonstalkvibratinggrateboil-er 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