粉色氮化硅陶瓷的制备和性能研究.pdf

陶瓷含報Vol.44 No.4第44卷，第4期2023年8 月D01:10.13957/ki.tcxb.2023.04.009引文格式：李哲，周泊岸，段于森，等粉色氮化硅陶瓷的制备和性能研究J.陶瓷学报，2 0 2 3,44(4)：6 95-7 0 2.LI Zhe,ZHOU Boan,DUAN Yusen,et al.Preparation and properties of pink silicon nitride ceramics JJ.Journal of Ceramics,2023,44(4):695-702.Journal of CeramicsAug.2023粉色氮化硅陶瓷的制备和性能研究李哲1,2，周泊岸3，段于森1，张景贤1(1.中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室，上海2 0 0 0 50；2.中国科学院大学北京10 0 0 49；3.上海理工大学材料与化学学院，上海2 0 0 0 93)摘要：低成本、高性能的彩色Si3N4陶瓷是应用于手机背板和智能穿戴设备的重要候选材料。对制备SisN4陶瓷的流延成型工艺进行了研究和优化，系统研究了分散剂含量、黏结剂含量、塑性剂与黏结剂比值和固含量等因素对流延膜性能的影响，并提出了流延浆料的最佳配方。干燥后的流延膜显微结构均匀致密，经过反应烧结重烧结后得到相对密度为96.0 8%、抗弯强度和断裂韧性分别为(8 6 7 18)MPa和(8.0 30.50)MPaml/2的粉色Si3N4陶瓷。在可见光下，样品晶界相中Er3+离子的核外电子发生了f-f跃迁是样品显色的原因。结果表明，流延成型和反应烧结重烧结技术可用于制备低成本、高性能的彩色SisN4陶瓷。关键词：氮化硅；流延成型；反应烧结重烧结；颜色中图分类号：TQ174.75文献标志码：A文章编号：10 0 0-2 2 7 8(2 0 2 3)0 4-0 6 95-0 8Preparation and Properties of Pink Silicon Nitride CeramicsLI Zhe.2,ZHOU Boan,DUAN Yusen,ZHANG Jingxian(1.The State Key Lab of High Performance Ceramics and Superfine Microstructures,Shanghai Institute of Ceramics,ChineseAcademy of Sciences,Shanghai 200050,China;2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China;3.School of Materials and Chemistry,University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093,China)Abstract:Low-cost high-performance colored silicon nitride ceramics are important candidate for mobile phone backplanesand smart wearable devices.Tape casting process to fabricate SisN4 ceramics was examined and optimized.Effects ofdispersant content,binder,plasticizer/binder ratio and solid loading on properties of the green sheets were studied.Anoptimum formulation of casting slurry was proposed,leading to dried green tapes with homogeneous and relatively densemicrostructure.Pink SigN4 ceramics with relative density of 96.08%,flexural strength of(86718)MPa and fracture toughnessof(8.030.50)MPam2 were obtained by using sintered reaction-bonded silicon nitride.In visible light,the f-f transition ofthe extranuclear electrons of Er3+ions in the grain boundary phase is responsible for the color development of the sample.Therefore,it is concluded that low-cost high-performance colored SiN4 ceramics can be prepared by using tape casting andreaction-bonded silicon nitride technique.Key words:silicon nitride;tape casting;SRBSN;color收稿日期：2 0 2 3-0 2-2 4。基金项目：国家自然科学基金(52 10 2 0 8 2)；上海市青年科技英才扬帆计划(2 1YF1454500)。通信联系人：张景贤(196 9-)，男，博士，研究员。修订日期：2 0 2 3-0 3-2 4。Received date:2023-02-24.Correspondent author:ZHANG Jingxian(1969-),Male,Ph.D.,Professor.E-mail:Revised date:2023-03-24.陶瓷含報2023年8 月6960引言氮化硅(Si3N4)陶瓷因其高强度和韧性、优异的耐磨损和耐腐蚀性能，被广泛应用于结构陶瓷领域-4。此外，SisN4陶瓷还因其高导热、高机械性能、低密度、如玉石般的触感、生物相容性好和低介电损耗等特性，可以作为智能电子器件的陶瓷背板，尤其是用作智能手机的背板5-6 。纯SisN4由于高禁带宽度(3.5 eV5.5e V)而呈现透明，但SisN4陶瓷制备过程中由于添加剂、杂质和烧结条件等影响而呈灰色7 。然而，单一的灰色并不能满足消费者对电子产品外观色彩多样性的需求。为了解决这个问题，可以选择添加着色剂来改善Si3N4陶瓷颜色单一的问题。但陶瓷釉料、过渡金属氧化物等大部分颜料在高温下会分解或挥发，不适用于制备预定颜色的SisN4陶瓷。稀土氧化物形成的硅酸盐晶间相熔点高，在高温下能形成液相促进SisN4烧结。此外，耐高温的稀土氧化物不仅能促进致密化，而且由于稀土金属离子的f-f电子跃迁，能使SisN4呈现不同的颜色。Liu等8 发现，以稀土氧化物 Eu2O3、Nd 2 O；和Dy2O3为着色剂时，SisN4陶瓷分别呈黄色、蓝绿色和黄绿色。Herrmann等9 也表明，在SisN4中加人不同的稀土氧化物离子可以对SisN4进行着色，如Yb3+可以使SiN4陶瓷呈现棕色或绿色。在稀土氧化物中，Er2O3具有优异的光学性能，可作为添加剂用于粉红色陶瓷和玻璃的制备10-1。此外，色泽鲜艳的粉色Si3N4陶瓷手机背板极受消费者青,因此,Er2O3将作为未来粉红色 Si3N4陶瓷手机背板重要的着色剂之一。传统的Si3N4陶瓷主要是通过干压法制备的，但是不适合用于制作薄片以及复杂形状的陶瓷材料。流延成型可以通过层压工艺制备陶瓷片材甚至块状材料。目前，市面上的手机陶瓷背板大多由流延成型工艺制作而成，具有工艺稳定、生产效率高和产品质量好等优点。此外，限制SisN4应用的原因之一是高昂的原料成本，而以硅粉为原料采用反应烧结重烧结(SRBSN)法制备SisN4陶瓷能够明显降低工艺成本12 。综合来看，流延成型结合反应烧结重烧结是未来生产彩色氮化硅陶瓷背板的主要方式之一，十分具有研究价值。在本研究中，采用非水基流延成型结合反应烧结重烧结法制备了块状粉色SisN4陶瓷。详细研究了Si浆料和流延膜的性能，并研究了粉色SisN4陶瓷的微观结构、力学性能和颜色参数。1实验1.1实验原料实验采用商用的高纯度硅粉(上海皓锡纳米材料有限公司，99.99%,BET6.18m.gl,0.88 w.%0,Dso=1 m)。M g O(秦皇岛一诺高新材料有限公司,纯度 99%)和Er203(中国上海国药化学试剂有限公司，纯度99%)作为烧结助剂，Si3N4、M g O、Er203质量比为90：2：8。选择无水乙醇为溶剂，分散剂采用实验室自制的42 1分散剂(超分散剂)、商用的PVB(聚乙烯醇丁醛)和BBP(邻苯二甲酸丁酯)分别用作黏结剂和增塑剂。1.2样品制备将溶剂(无水乙醇)和分散剂(42 1 分散剂)按一定比例混合在球磨瓶中，置于6 0 C烘箱中，使分散剂溶解于溶剂中。溶解后，向球磨瓶中加人6 0 wt.%的Si粉，球磨转速为42 0 r-min-，以SisN4球为球磨介质球磨2 4h，得到分散性良好的Si粉悬浮液。向悬浮液中加人40 wt.%的Si粉、MgO和Er203粉末，再次球磨2 4h。向球磨后的混合悬浮液中加人黏结剂(PVB)和塑性剂(BBP)，再次球磨48h后得到混合均匀、黏度和稳定性满足要求的Si粉流延浆料。将球磨后的浆料经10 0 目筛过滤后，置于旋转蒸发瓶中进行脱泡。脱泡后的浆料使用精密流延机(Divison of the International,Ringoes,NJ)进行流延成膜，流延速度为12 0 mmmin-，间隙高度为0.4mm。流延膜干燥后从附着的聚酯膜上剥离，切割成50 mm50mm的方形薄片并层压(30层)，压力为2 0 MPa。经过脱黏除去有机物添加剂并在140 0 氮化2 h，随后将温度升高至1800C进行气压烧结2 h，氮气压力为1MPa。1.3表征方法采用阿基米德排水法测试样品的体积密度，并计算相对密度。使用D8 型X射线衍射仪(XRD)分析样品的物相组成。用扫描电子显微镜(SEM,S-4800,Hitachi,Tokyo,Japan)和 EDS进行成分分析。用分光光度计(Ci64，X-r i t e PA NT O NE，U SA)定量检测样品的颜色参数。采用德国STA449C型质谱仪进行热分析。使用556 6 材料万能试验机(美国Instron-5566型)对流延膜和Si3N4陶瓷进行力学性能测试。采用三点弯曲法测试样品的抗弯强度，样品尺寸为3mm4mm36mm；采用单边切口梁第44卷第4期法(SENB)测定断裂韧性，样品尺寸为3mmx4mm36mm，开槽深度约2 mm，跨度为2 4mm，压头速度为0.0 5mm-min-。使用紫外可见分光光度计(Lambda750,PerkinElmer)测量样品的吸收光谱。2结果与讨论2.1浆料和流延膜的表征流延膜的质量在很大程度上取决于浆料的性质。因此，在本实验中充分考虑了分散剂含量、黏结剂含量、R值(R=塑性剂/黏结剂)和固含量对流延浆料和流延膜性能的影响。分散剂在浆料中的作用主要是润湿粉体颗粒表面，降低颗粒表面势能，使颗粒之间势垒提高，从而减少粉体颗粒团聚，达到稳定浆料的目的。本实验采用了实验室自制的42 1分散剂，属于超分散剂，其分子结构分为两部分。其中，一部分为锚固基团，可以通过离子键、共价键及范德华力等相互作用紧紧地吸附在固体颗粒表面，防止超分散剂脱附；另一部分为聚合物溶剂化链，与分散介质具有较好的相容性的同时还可起到有效的空间稳定作用。首先，研究了不同分散剂含量对浆料性能的影响。图 1(a)为不含黏结剂和增塑剂的38 vol.%Si浆料在不同分散剂含量下的流变性能。其中，分散剂含量为0.5wt.%2.5wt.%，固含量保持在38 vol.%。除了分散剂含量为0.5wt.%的实验组表现出剪切增稠现象外，其他实验组都表现出剪切变稀的特性。这是由于分散剂含量过低，分散剂不能完全覆盖颗粒表面，当剪切速率升高，未被分散剂包覆好的粒子之间碰撞加剧，(a)10.00(s.ed)/AaIsOOSIA1.000.100.011图1(a)不同分散剂含量下38 vol.%Si浆料的流变性能；(b)剪切速率为5s-时，Fig.1(a)Rheological properties of 38 vol.%Si slurries with different contents of dispersant.(b)Shear stress andviscosity of the slurries as a function of dispersant content at shear rate of 5 s-?李哲等：粉色氮化硅陶瓷的制备和性能研究易于形成粒子簇使浆料的黏度增大13-14。图1(b)为在 5 s-剪切速率(剪切速率=薄膜带速/刮板高度)下浆料黏度和剪切应力随分散剂含量变化的曲线图。当分散剂含量为1wt.%时，浆料的流动性最佳，继续增大分散剂含量，黏度和剪切应力反而上升。这是由于分散剂含量过高，多余的分散剂桥接聚集，引起粉体团聚，使黏度和剪切应力增加。因此，最佳的分散剂含量为1wt.%。为了研究黏结剂(PVB)含量对浆料和流延膜性能的影响，实验中制备了不同黏结剂含量(6.49 wt.%、7.12 w t.%、7.7 5 w t.%、8.37 w t.%和8.99 wt.%)的浆料。图2 为不同黏结剂含量下流延膜的密度和拉伸强度(a)、失效应变和厚度收缩(b)曲线。从图2(a)中可以看出，随着黏结剂含量的增加，拉伸强度逐渐提高，但流延膜的密度不断降低。由于流延膜中黏结剂形成了交联的网络结构15，将陶瓷粉末粘在一起，有助于提高流延膜的强度。但是，加入较多的黏结剂也会导致陶瓷颗粒之间的距离拉长，使流延膜的密度下降。当黏结剂含量高于7.7 5wt.%时，流延膜的密度急剧下降。这表明流延膜要保持较高的密度，黏结剂含量应小于7.7 5wt.%。图2(b)显示，随着黏结剂含量增大，失效应变和厚度收缩都表现出上升的趋势。这是由于PVB分子链具有一定的变形能力，给流延膜提供了一定的塑性。当黏结剂含量超过7.7 5wt.%时，厚度收缩率迅速上升，这与密度显著下降有关。结合以上分析，当黏结剂含量为7.7 5wt.%时，流延膜的密度较高的同时还有一定的强度，为最佳的黏结剂添加量。(b)1.4-ViscosityShear stress1.20Wt.%0Wt.%wt.%2.0wt.%2.5wt.%10100Shear rate/s-l浆料的剪切应力和黏度随分散剂含量的变化6971.21.01.00.80.80.60.60.40.40.2-010000.5Dispersantcontent/wt.%0.201.01.52.02.5陶瓷含報2023年8 月698图3显示了不同R值(R为增塑剂与黏合剂质量比)下流延膜的密度和拉伸强度(a)曲线、失效应变和厚度收缩(b)曲线，其中，R值分别为0.2、0.3、0.4、0.5和0.6。随着R值的增加，流延膜的密度和拉伸强度都呈下降趋势，而失效应变和厚度收缩均呈增加趋势。塑性剂可显著降低黏结剂的玻璃化转变温度，从而使黏结剂分子链在较低温度具有卷曲和伸展的能力，但塑性剂也会使PVB分子链的交联程度减弱16-17 ，从而降低流延膜的拉伸强度。此外，塑性剂的加人会增大陶瓷颗粒间距，使流延膜的密度降低。失效应变表征了流延膜的塑性变化趋势。从图3(b)中可以看出：当R值从0.2增至0.4时，流延膜的塑性迅速增大，之后缓慢上升；当R值为0.2 时流延膜脆性较大，极易发生脆断，不利于进一步地叠层烧结；当R值为0.6时，流延膜较软，强度和密度低，不利于烧结后陶瓷致密度的提升。综合分析，当R值为0.4时，流延膜具有良好的力学性能和致密度。为了获得高密度的流延膜，提高固含量是最(a)0.90.80.70.60.56.57.07.58.08.5Bindercontent/wt.%图2(a）不同黏结剂含量下流延膜的密度和拉伸强度；(b）不同黏结剂含量下流延膜的失效应变和厚度收缩Fig.2 Properties of the green tapes versus the content of binder:(a)green density and tensile strength and(a)4.03.53.02.52.01.51.00.50.2Plasticizer/binderratio图3（a）不同增塑剂/黏结剂配比下流延膜的密度和拉伸强度；(b）不同增塑剂/黏结剂配比下Fig.3 Properties of the green tapes versus the content of plasticizer/binder:(a)tensile strength and green density and有效的方式。在本实验中，固含量分别设置为36 vol.%、37 v o l.%、38 v o l.%、39 v o l.%和 40 vol.%。图4是不同固含量下流延膜的密度和拉伸强度(a)曲线、失效应变和厚度收缩(b)曲线。从图4(a)可看出，随着固含量的提高，流延膜的拉伸强度不断增大，密度先增大后减小。固含量的提高使黏结剂分子链间距减小，增加了分子链的交联程度，从而提高了有机分子链之间形成网状结构的强度，使流延膜的拉伸强度升高。与此同时，陶瓷颗粒之间间距也随之减小，但固含量过高则会导致浆料黏度过高，不利于倒料，流延后流延膜组织的均匀性差，密度反而降低。图4(b)表明，固含量的提高会降低流延片的厚度收缩率和失效应变。这是由于颗粒间距减小使颗粒之间移动困难，从而使失效应变减小。综合考虑，浆料的固含量设置为39vol.%。在此基础上，得到了分散剂、黏结剂、R值和固含量的优化配方：分散剂含量1wt.%，黏结剂含量为7.7 5wt.%，R 值为0.4，固含量为39vol.%。1.68(b)66,-Tensile strength-Green density9.0(b)strain at failure and thickness shrinkage1.70Tensilestrength-Green density0.30.4(b)strain at failure and thickness shrinkageThicknessshrinkage1.66Strainatfailure641.64621.62601.60581.58561.566.57.07.58.08.5Bindercontent/wt.%(b)621.6861+Strain at failure601.661.641.621.601.581.560.50.6流延膜的失效应变和厚度收缩252015109.014Thickness shrinkage1210%/onle e urens85965845725600.20.3Plasticizer/binderratio0.40.50.6第44卷第4期2.2微观结构和性能图5为干燥后流延膜的光学照片和上表面的SEM照片。从图5(a)流延膜的光学照片中可以看出，流延膜表面光滑平整，无裂纹、气孔等宏观缺陷，且具有一定的拉伸强度和塑性。其上表面显微形貌的SEM照片如图5(b)所示。微观结构均匀，其相对密度为6 4.0 0%。图6 为流延膜在N2气氛下的热重一差热分析示意图，DSC曲线在115.2有明显放热峰，由生坏中塑性剂分解挥发引起。TG曲线表明样品在2 0 0 到350 区间内质量变化明显，其中，在30 1.8 附近失重速(a)1.85,1.72二Tensile Strength1.80Green density.1.751.701.651.601.551.501.451.40图4(a）不同固含量下流延膜的密度和拉伸强度；(b）不同固含量下流延膜的失效应变和厚度收缩Fig.4 Properties of the green tapes versus the content of solid loading:(a)tensile strength and green density and(a)李哲等：粉色氮化硅陶瓷的制备和性能研究率达到最大。DSC曲线显示在该温度附近存在放热峰，这说明该阶段有机物添加剂发生热分解并脱除造成了质量迅速下降。因此，需要在30 2 附近设置保温点，延长保温时间，防止失重速率过高、产生较大气孔妨碍陶瓷体致密度的提升。温度升高至6 0 0 后，质量基本不发生变化，总质量损失率为17.6 4%。图7(b)为叠层后的流延膜经过脱黏后的光学照片，块体颜色为灰黑色，表面平整，无变形开裂。使用扫描电镜观察其断面，结果显示粉末颗粒紧密堆积，烧结助剂见图7(b)中白色颗粒)均匀分散在Si粉颗粒周围。(b)10.5Thickness shrinkage1.70611.6860-1.661.641.621.601.5836373839Solid loading/vol.%(b)strain at failure and thickness shrinkage699-Strain at failure10.09.59.0598.5588.0574036(b)37383940Solid loading/vol.%30m图5流延膜的光学照片(a)和 SEM图像(b)Fig.5 Optical photograph(a)and SEM image(b)of the green tape-2.0TG100-DSC-2.4(,3u.Mw)/osa95-2.8%/DL90115.2295.385-80100图6流延膜热重和差热分析图Fig.6 TG and DSC curves of the sheet图8 为烧结后Si3N4陶瓷样品的XRD衍射图谱和断面SEM照片。样品中主要晶相为-SisN4，第二相为稀土硅氧氮化合物。其中未检测到-SisN4的衍射峰，说明经过高温烧结后-SisN4Mass change17.64%已完全转变为-SisN4。SEM 显示烧结后SisN43.2陶瓷的微观结构主要由棒状-SisN4晶粒和玻璃-3.6相组成，其微观组织相对致密，相对密度达到96.08%。表1为图8(b)中标记点的EDS分析结4.0200300Temperature/C400500600果，-SisN4晶粒主要包含Si和N两种元素，含有少量Er、M g 和O元素，可能是附着在晶粒上的晶界相成分。烧结助剂所含元素Er、M g 和O陶瓷台報2023年8 月700(a)(b)50 m89101112131415161718图7（a）流延膜脱黏后的光学照片；（b）流延膜脱黏后的SEM图像Fig.7 Optical photograph(a)and SEM image(b)of the tape after burning out the binder(a)-Si,N4.ErSio(N)(b)10m10图8（a）烧结后SisN4陶瓷XRD图谱；（b）烧结后SiN4陶瓷断面显微结构Fig.8 XRD pattern(a)and cross-sectional SEM image(b)of the sintered Si,N4 ceramics主要分布在晶界相中，同时晶界相中还含有一定量的Si和N元素。表1图8(b)中红色箭头标记处的EDS结果Tab.1 EDS results at the locations indicated by thered arrow in Fig.8(b)Atom/w t.%N17.6005.16Mg0.92Si74.57Er1.74图9为经过烧结后样品的光学照片和吸收光谱。使用CIE1976(L*a*b*)色空间对样品颜色参数进行表征18 。其中，L*值代表物体的亮度，a*值代表红色(+)/绿色(-)的程度，b*值代表黄色(+)/蓝色(-)的程度。结果表明样品色度值L*=81.26，a*=5.8 7、b*=6.9 9，显示红黄色调。203020/()40/w t.%18.4023.416.6037.2714.315060从图9(a)可以看出，烧结后的SisN4陶瓷在自然光下呈现浅粉色。图9(b)为彩色氮化硅陶瓷的吸收光谱，在可见光范围内吸收峰的位置与Er203中Er3+离子特征吸收峰位置相同19，分别位于490nm、52 1n m和6 52 nm，对应Er3+离子4f轨道电子从基态415/2 跃迁到相应的激发态4F7/2、2H11/2和4Fg/2。在自然光下，晶界相中的Er3+离子核外电子发生了-f跃迁，吸收了相应波段的可见光，反射出与之互补的可见光使Si3N4陶瓷显色。此外，使用万能试验机对烧结后Si3N4陶瓷的力学性能进行测试，抗弯强度和断裂韧性分别为(8 6 7 18)MPa和(8.0 30.50)MPam/2,说明所制备的SisN4陶瓷具有较好的力学性能。这与Li等5 以MgO-Y20;为烧结助剂制备的氮化硅陶瓷的力学性能基本相似，其室温下的抗弯强度和断裂韧性分别为8 7 5MPa和8.2 5MPam/2。此外，Kusano等2 0 通过反应烧结重烧结法所制备的氮化硅陶瓷抗弯强度和断裂韧性分别为(80172)MPa 和(7.30.3)MPa:ml,1/2第44卷第4期(a)8910 11121314151617图9（a）彩色Si;N4陶瓷光学照片；（b）彩色SisN4陶瓷的吸收光谱Fig.9(a)Optical photograph(a)and absorption spectrum(b)of the colored Si,N4 ceramics3结论采用流延成型和反应烧结重烧结法制备了浅粉色SisN4陶瓷。研究了分散剂含量、黏结剂含量、增塑剂与黏结剂比值和固含量对流变行为、密度、拉伸强度和失效应变的影响。提出了分散剂含量1wt.%，黏结剂含量为7.7 5wt.%，增塑剂与黏结剂比值为0.4，固含量为39vo1.%的最佳浆料配方。经过叠层、脱黏和烧结得到了相对密度为96.0 8%、抗弯强度和断裂韧性分别为(8 6 7 18)MPa和(8.0 30.50)MPaml/2的Si;N4陶瓷。在自然光下，Si3N4陶瓷呈现粉色是由于晶界相中Er3+离子的核外电子发生了f-f跃迁，吸收了相应波段的可见光，反射出与之互补的可见光。结果表明，优化后该工艺可以用于生产彩色SisN4陶瓷，并有望应用于智能手机背板和智能穿戴设备。参考文献：1 BOCANEGRA-BERNAL M H,MATOVIC B.Mechanicalproperties of silicon nitride-based ceramics and its use instructural applications at high temperatures J.MaterialsScience&Engineering A,2010,527(6):1314-1338.2 RIELY F L.Silicion nitride and related materials J.Journal ofthe American Ceramic Society,2000,83(2):245-265.3 WU L P,GU L,XIE Z J,et al.Improved tribological propertiesof SisN/GCr15 sliding pairs with few layer graphene as 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