计算机模拟研究钚自照射.doc

计算机模拟研究钚自照射
Ge’rald Jomard a,*,Lilian Berlub,Gae¨lle Rosa b,Philippe Faure b,
Je’ro*me Nadal b,Nathalie Baclet b
7月5日收到, 10月16日收到了经修订表格;接收10月17号; 12月8号在线
摘要
有明确试验证据表明, 基础材料钚密度表现出随时间改变。经过比较已知核燃料细胞老化, 它被认为这种现象可能与该放射性钚衰变有联络。Schwartz等确定了三种可能年代相关现象是因为浦合金自照射造成自我尺寸改变影响: 初始暂态, 氦积累和无效肿胀。即使以后现象还未在自然老化浦合金观察到, 这么做目是验证它可能发生经过借助一个多尺度建模方法。我们加上经典分子动力学模拟介观蒙特卡罗法, 以预报由钚照射自创建点缺点长久演变。在这篇文章中, 我们侧重于为辐射损伤MD模拟得到结果。我们展示钚似乎并不像其她金属在离子辐照下。退火工艺缺点由一个反冲核所产生, 实在是很长对照比较和已知其她多种金属。一个位模拟移级联相结合温度和能量梯级MD参数研究会暴露出来。最终, 我们将提出我们MMC初步数据, 显示了稳定缺点种群空间级联创建相关, 似乎对模拟估计膨胀结果有很大影响。
关键词: 聚氨酯;辐射损伤;退火;分子动力学;蒙特卡罗法
1.介绍
在全部以钸为基础材料中, 钚原子核衰变是为负责无数点缺点在晶体中发明。这些关键缺点发展方法, 可能会造成在材料结构性能关键改变。作为一个例子, 钚合金膨胀已被试验观察到经过多种技术（热膨胀和X -射线衍射）。但它还没有明确要求, 这种现象是否与钚放射性性能相关。原因之一是钚放射性和毒性是限制缺点相对于广泛试验测量。估计长久影响自照射钚材料所以是模拟真正挑战。为了达成这个目标, 我们已经开发出一个多尺度方法基于对经典MD模拟耦合事件基于蒙特卡罗法计算。显然, 有一个试验与理论方法相互强烈影响, 为了参数化和验证我们使用多种模型。这项工作生产钚损害是一个先前研究延伸。我们比较了发展2千电子伏级联碰撞钚嵌入原子法和修正EAM估计方法。因为MEAM形式是一个更可靠捕捉到pu不平常物理特征, 我们在这个框架内继续这项研究。在本文中, 我们将证实估计无效膨胀钚在易受影响空间配置缺点群, 经过MD法取得。再次, 我们应该指出, 这是对我们工作这一部分有纯粹前瞻性因为这一点, 没有试验证实了这一空白, 肿胀发生在pu为基础材料中。
2．计算细节
MEAM形式基础已实施在我们MD代码STAMP, 其是为在大规模并行机上使用而设计。一个高效基于MPI并行与3- D空间分解计划, 许可一个处理系统百万原子数。为了模拟高能瀑布, 我们修改了令人厌恶一部分, 来至Baskes原始可能为一个原子小距离相互作用提出了愈加好处理。为此, 我们使用了威尔逊和其同事普遍氪- C电势, 这是顺利加入到MEAM电位多项式
3阶指数介于1到2A。相关此过程更多细节, 能够在其她地方找到。为了模型缺点产生, 我们根据通常程序。FCC晶体钚首次平衡在T=300K在微统计热力学系综。然后, 一个周围原子模拟晶胞中心位置, 是选择发挥作用关键连锁原子。EPKA动能被给在了一个理想晶体方向为了模型中原子反冲核发射以开启碰撞级联。

图一: 这个数字代表着发明了一个2千电子伏级联随时间PKA空缺数目
3．缺点产生结果
为了提供可靠数据介观模型, 我们需要对估计产生损害正确统计信息。所以, 我们有不一样PKA能源和我们模拟最初方向。文件<4,2,1>和<5,1,3>方向已经探讨在2千电子伏级联, 和<4,2,1,5,1,3,10,5,2>和<10,2,5>也被研究了在10 keV级联。因为观察到趋势非常相同对于全部这些模拟, 我们将关注在2千电子伏级联结果。该空缺数目随时间演化计算对数关系绘于一图1。.
我们能够看到, PKA初始方向几乎无缺点生产影响。弗兰克尔对创建最大数量是多还是少一样, 这个值是在后两种情况下达成1.5皮秒。两个方向, 对梯级开发造成晶体中一个无定形区形成。令人惊讶实很多纳秒稳定, 所以冷却阶段是极端长比较已知其她FCC金属（冷却阶段只连续几十皮秒）。这是不日常FCC金属和更有可能观察到半导体材料。正如Valone等提议, 这种现象解释可能经过一个事实, 即MEAM电位很多极小展示范围, 因为它能够说明全部钚晶体结构。原子能够所以而临时冻结在漫无边际, 如原子排列。这个假设应该做测试与普嘎MEAM Baskes和同事们潜能动力学模拟。原子能够所以而临时冻结在空间中, 如原子排列。Baskes和同事们应该测试这个假设经过做the Pu–Ga MEAM电位动力学模拟, 这能够重现空间温度稳定阶段。
为了降低计算所需要时间内MEAM退火级联产生缺点, 我们试图加速重组过程中动力学经过加热模拟单元温度到600K。在同一时间, 提取120ps后级联关键部分, 跟着她们形成直到取得了稳定缺点群在300K.。
当模拟晶包被加热（经过约120 pa在300 K时）, 我们观察图1, 达成稳定缺点构型只有在400皮秒时。我们发觉缺点数在退火过程末尾是相当类似与在T=300 K温度下提取关键部分取得级联(看Fig.2)。空缺关键是孤立, 没有群集被观察当存在有间隙小群。我们必需注意到, 即使对缺点空间重新分区图.2相同, 她们不是真正一致。尤其是, 我们能够看到, 在T =600 K表间隙离得更远了从级联关键比在室温下。这并不奇怪, 因为这么点缺点迁移能非常小。我们将看到在下面这种略有差异空间缺点重新分配可能是最关键, 对估计缺点长久行为。
最少在我们全部碰撞级联模拟关键结果是, 空缺并不是集群。这是相一致与结合能计算简单缺点, 如二或三空缺, 这表明基础上没有结合。另外聚类是不太可能发生在很长一段时间因为依据我们计算空位迁移能量相对较高, 约0.8电子伏特。最近, Fluss等研究了温度相关缺点性质, 从离子照射在PuGa电阻率测量, 在等时退火损耗累积。她们认为, 间质集群完全是为了现存自辐照, 不过, 对应空缺从铀损伤级联中展现出更多点缺点状。这似乎印证了我们空间重新分割结果, 缺点被创建在2和 10千电子伏级联在纯钚中。

图二: 稳定缺点群MEAM电位在2千电子伏级联下模拟在5,1,3PKA初始方向; （左）图片对应晶包被加热在t=300ps到T= 600k模拟（右）图片对应到t=15ns在T= 300模拟。只有空缺（蓝色）, 单间隙和哑铃（橙色）。
4．一个经过介观蒙特卡罗模拟长久演变缺损初步研究
我们目标是研究宏观物理性质修改, 诱导钚材料自照射。这个想法是使用基于事件蒙特卡罗模拟缺点起源将是最终构型, 其由MD取得了。我们使用了代码开发在CEA/DEN/SRMP由Dalla Torre等。要现实这个措施应包含85千电子伏级联我们这些还没有结果。要现实这个措施应包含85千电子伏级联结果, 这个现在我们还没有。所以, 我们决定先用2千电子伏级联参数研究结果而不是热或不热, 为了检验敏感度长久空缺肿胀, 对于输入缺点种群空间构型。多种事件被考虑在我们模拟中, 她们是: 创建由MD经过纳入缺点取得稳定缺点群, 湮没空缺（V）和间隙（I）, 缺点机制分离（其意味着发射1V,2-V o或者3-V, 到n-V组, 和发射1I from n-I 组）, 吸收缺点对初始位错线最终出现在箱子里。我们不许可空缺位错线传输, 只有单一空缺, 单核及双核间隙都在我们模型中。在这项研究中所使用多种参数如表1所表示。
我们关键进行有两种模拟。首先, 我们使用缺点群不管在300或600 K取得, 和不管是否稳定群和群被拣出在150psMD中。第二组模拟研究包含由均匀膨胀缺点起源或级联型缺点源产生差异。
这一初步研究表明:
1.MMC中估计膨胀是非常敏感, 得到缺群陷空间构型从MD模拟。实际上, 我们发觉二者之间一个数量级差异在膨胀产生300 K级联和600 K级联间。膨胀取得2千电子伏稳定缺点群（当T= 300 K）起源是30％, 低于均匀缺点源。
2.我们必需记住, 这些初步结果只能给临时趋势。她们必需以更现实研究证实, 因为我们蒙特卡洛模拟一些输入没有具体钚参数。
5.结论
这项工作是一个一般多尺度建模方法, 目在描述钚合金自辐照效应。置换分子动力学模拟级联参数研究, 已完成群摆脱固有缺点所产生自我辐照性能: 缺点数量, 数量和规模集群, 空间重新分割并作为一个PKA能源和空间拓展方向级联功效。我们研究结果表明, 该缺点, 尤其是重组阶段, 远远高于其她金属。这些空缺似乎并没有形成集群在在与Fluss等人试验结果中。我们对由级联所发明蒙特卡罗模拟方法关键缺点长久演变初步研究表明, 估计膨胀是非常敏感对于缺点群空间构型。