不同表面状态LYSO∶Ce闪烁体的发光性能研究.pdf

第 52 卷 第 11 期2023 年 11 月人工晶体学报JOURNALOFSYNTHETICCRYSTALSVol.52 No.11November,2023不同表面状态 LYSOCe 闪烁体的发光性能研究严维鹏,李斌康,段宝军,朱子健,李 鹏,宋顾周,宋 岩(强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室(西北核技术研究所),西安 710024)摘要:闪烁体表面状态将影响其荧光出射强度和空间分辨等闪烁性能,进而影响辐射探测系统的测试结果。本文通过理论模拟和实验研究等方式,系统表征了 LYSOCe 闪烁体被射线激发时在 4 种表面状态下(双面抛光、仅出射面抛光、仅入射面抛光和双面均不抛光)的荧光强度空间分布,以及闪烁体厚度对其空间分辨的影响规律。结果表明,4 种状态在法线方向 0的荧光出射相对强度为 0.490.640.891,荧光强度随出射角度增加而逐渐减小。随着表面抛光度的降低,闪烁体出射荧光空间分布更均匀。闪烁体厚度为0.3、1.0 和5.0 mm 时,双面抛光的空间分辨分别为1.70、1.36 和 1.12 lp/mm,单面抛光-出射面抛光的空间分辨为 1.5、1.2 和 1.0 lp/mm,空间分辨随闪烁体厚度增加而降低,并且双面抛光时空间分辨比单面抛光提升了约 12%。关键词:LYSOCe 闪烁体;表面状态;荧光强度;空间分辨;厚度中图分类号:O734;TL812文献标志码:A文章编号:1000-985X(2023)11-1946-06Luminescence Performance of LYSOCe Scintillator withDifferent Surface StatesYAN Weipeng,LI Binkang,DUAN Baojun,ZHU Zijian,LI Peng,SONG Guzhou,SONG Yan(State Key Laboratory of Intense Pulsed Radiation Simulation and Effect,Northwest Institute of Nuclear Technology,Xian 710024,China)Abstract:The surface states of scintillator will affect its scintillation performance such as fluorescence emission intensity andspatial resolution,and then affect the test results of radiation detection system.By means of theoretical simulation andexperimental research,this paper systematically explored the spatial distribution of fluorescence intensity of LYSO Cescintillator under four surface states(two sides polished,exit side polished only,inlet side polished only and two sidesunpolished)when excited by radiation,and the influence of scintillator thickness on its spatial resolution.The results showthat the relative fluorescence intensity of the four states at 0 normal direction is 0.490.640.891,and the fluorescenceintensity gradually decreases with the emission angle increase.As the surface polished degree decreases,the spatialdistribution of fluorescence emitted from scintillators becomes uniformly.When the thicknesses of the scintillator are 0.3,1.0and 5.0 mm,the spatial resolutions of two sides polished are 1.70,1.36 and 1.12 lp/mm,respectively.The spatialresolutions of exit side polished are 1.5,1.2 and 1.0 lp/mm,respectively.The spatial resolution decreases with thescintillator thickness increases,and the spatial resolution of two sides polished is improved by about 12%compared to exitside polished only.Key words:LYSOCe scintillator;surface state;fluorescence intensity;spatial resolution;thickness 收稿日期:2023-06-09 基金项目:国家重点实验室自主基础研究课题(SKLIPR1903)作者简介:严维鹏(1992),男,甘肃省人,博士,助理研究员。E-mail:0 引 言铈掺杂硅酸钇镥(Lu,Y)2SiO5Ce,简写为 LYSOCe)闪烁体综合闪烁性能优良,密度较大(7.1 g/cm3),对 X 射线有较大的阻止能力,且发光效率高(32 000 ph/MeV),衰减时间短(约 40 ns)。LYSOCe 闪烁体发光中心波长在 420 nm 附近,与光电倍增管配合组成的闪烁探测器可用于辐射源强度的测量1-2。同时,LYSOCe 闪烁体也可当作图像转换屏应用于辐射成像领域,对辐射源直接成像后获得辐射源的空间分布信 第 11 期严维鹏等:不同表面状态 LYSOCe 闪烁体的发光性能研究1947息。或者对被检测物体成像以分析其内部信息,例如在正电子发射断层(positron emission tomography,PET)成像实验中,通过对人体成像可获得患者身体内部的患病信息3-5。闪烁体表面状态会影响其闪烁发光性能,进而对辐射源强度的测量和成像性能产生直接影响。冯凯等6研究了抛光和不抛光 LYSO 闪烁体对单端读出和双端读出 PET 系统能量分辨率的影响;郑皓等7研究了 CsI(Na)闪烁体潮解和微纳加工对其发光特性的影响;黄乐程等8则研究了不同光子晶体对 LYSO 光输出的影响。然而,LYSOCe 闪烁体表面不同状态对闪烁发光性能的定量化影响规律还未见报道。本文针对 LYSOCe 闪烁晶体不同表面状态时的荧光强度空间分布和空间分辨能力进行了定量化实验测量,并和 Geant4 理论模拟结果作了对比分析。1 实 验1.1 晶体表面状态表征本文共设计了 4 种不同表面状态的 LYSOCe 闪烁体用于实验研究,如图 1 所示,4 种表面状态分别为双面抛光、仅出射面抛光、仅入射面抛光和双面均不抛光,并定义为状态 1、状态 2、状态 3 和状态 4。利用 AFM测试了抛光和未抛光时样品表面的粗糙度,如图 2(a)、(b)所示,结果表明未抛光时样品粗糙度远大于抛光时样品的粗糙度。图 1 LYSOCe 闪烁体表面抛光状态Fig.1 Surface states of LYSOCe scintillator图 2 抛光和未抛光时样品表面的 AFM 表征结果Fig.2 AFM results of polished and unpolished sample1.2 荧光强度空间分布实验测量实验在西北核技术研究所“万居里钴源”装置(平均能量 E=1.25 MeV)上开展。实验布局如图 3 所示。射线经 10 mm 和 1 mm 准直器两次限束,可以大幅降低散射伽马对系统的影响,闪烁体上束流束斑约 1 mm,可近似认为是一点源。分别将30 mm 30 mm 5 mm 的4 种状态 LYSOCe 闪烁体用一长支杆固定在束流通道内,并且使辐射源中心、准直器中心和闪烁体中心成一直线。光电倍增管(photomultipliertube,PMT)被放置在以闪烁体为中心的一个旋转平台上,可以在不同角度收集闪烁体发射的荧光。闪烁体和光电倍增管都被黑布盖住,以避免环境杂散光的干扰。用高压电源对光电倍增管提供高压,由小电流计测量输出信号,计算机连接小电流计进行记录。实验开始前,将闪烁体偏转一定角度放置,使其法线方向与束流方向呈 45,光电倍增管置于闪烁体法1948研究论文人 工 晶 体 学 报 第 52 卷线方向,这样可以在偏离束流的侧面测量闪烁体从其法线到与法线垂直方向的不同角度发出的荧光,同时也可以避免射线直接照射光电倍增管。光电倍增管中心开孔直径 3 mm,与闪烁体中心保持 200 mm 距离不变,以闪烁体法线方向为 0,每隔 5测量闪烁体的发光。由于散射伽马也会引起光电倍增管产生信号,因此在测量每块闪烁体时实验过程分为两步:首先将光电倍增管中心孔遮黑,测量的信号当作本底处理;其次不做遮黑处理,测量得到总信号电流。小电流计测量每个角度信号时,记录 100 次结果做平均处理,以减小随机误差带来的影响。总信号电流减去本底即为闪烁体发光的净电流9。1.3 空间分辨能力测量实验采用刀口法测量闪烁体空间分辨。实验布局如图 4 所示,西北核技术研究所“剑光号”脉冲 X 射线源直径为 0.8 mm,闪烁体距源 2 000 mm,因此可将射线源近似为一点源。源发出的 X 射线经闪烁体后转变成可见光,由反射镜折返后进入 ICMOS 高速相机记录系统生成图像,最后传输至计算机。刀口紧贴在闪烁体前面放置,并使辐射源中心和刀口上侧处于同一条水平线上。当闪烁体出射面不抛光时,表面很模糊,成像效果很差,因此本实验只测量了状态 1 和状态 2 情况下的空间分辨,闪烁体厚度分别为 0.3、1.0 和5.0 mm。将两种状态闪烁体并排垂直放置,刀口中心位于两块闪烁体中心10-11。图 3 荧光强度空间分布测量实验布局Fig.3 Scheme of spatial distribution of fluorescenceintensity experiment图 4 刀口法实验布局Fig.4 Scheme of knife-edge method experiment2 结果和讨论2.1 荧光强度空间分布LYSOCe 闪烁体不同状态下的荧光强度空间分布实验测量结果如图 5 所示,4 种状态下 LYSOCe 闪烁体荧光强度空间分布变化趋势表现为从 0到 90强度逐渐下降的趋势,并且荧光强度强弱分布情况为状态4 状态 3 状态 2 状态 1,0时状态4、状态3、状态2、状态1 的荧光强度比值为1.000.890.640.49,表明闪烁体表面不同处理方式会影响到荧光强度空间分布。分析产生结果的原因:当闪烁体表面高度抛光时,可近似认为该表面为一理想镜面,光在该表面处的传播服从镜面反射,因此有部分荧光在闪烁体内部发生全反射而无法传出闪烁体;当闪烁体表面为不抛光状态时,近似认为该表面为一郎波面,光在该表面处的传播服从漫反射原理,即光可以从该表面的任意方向反射。因此,在表面抛光状态时发生全反射而无法传出闪烁体的光子,在表面不抛光的闪烁体中会有一定概率传出闪烁体表面被光电倍增管接收,增加了光电倍增管接收到光子的强度,进而增加了信号强度。此外,状态 3 和状态 2 均为单面抛光,而实验结果表明状态 3的荧光强度强于状态 2,证明出射面的抛光度对荧光强度的影响更大。4 种状态下 0到 50时的强度下降百分比分别为 42%、38%、32%和 26%,表明闪烁体抛光度越低,荧光强度空间分布随角度变化越小,荧光分布更均匀。为更进一步验证实验结果,应用欧洲原子能研究机构开发的 Geant4 蒙特卡罗程序进行了理论模拟。构建了如图 6 所示的模拟模型,在 0到 90之间共设置了 10 个计数球用于记录光子个数,闪烁体表面表征采用描述光学界面的 glisur 模式,抛光时定义抛光度为 1,不抛光时定义抛光度为 0。模拟得到结果如图 5 所示,理论模拟结果和实验结果符合较好,不仅验证了实验结果的准确性,也表明了理论模型的构建成功。因此,可以通过该理论模型计算其他闪烁体不同表面状态时的荧光强度空间分布。第 11 期严维鹏等:不同表面状态 LYSOCe 闪烁体的发光性能研究1949图 5 荧光强度空间分布实验和模拟结果Fig.5 Experimental and simulation results of spatialdistribution of fluorescence intensity图 6 理论模拟模型Fig.6 Model of theoretical simulation2.2 空间分辨LYSOCe 闪烁体不同状态下的空间分辨能力测量实验结果如图 7 所示,可直接观察到相同厚度闪烁体的状态 2 发光强于状态 1 发光。计算得到 0.3、1.0、5.0 mm 厚度的 LYSOCe 闪烁体状态 2 发光和状态 1 发光的强度比值分别为 1.45、1.40、1.30,和荧光强度空间分布实验中 0时两者的比值 1.30 近似相等。选择图像中刀口部分图像,经过中值滤波去除噪声,将 50 列数据取平均值以获得边缘扩展函数(ESF)曲线,经微分后获得线扩展函数(LSF)曲线,最后做傅里叶变化得到调制传递函数(MTF)曲线8-10。MTF 曲线计算结果如图 8 所示,并取 MTF 值为 0.1 时对应的空间频率为闪烁体的空间分辨,结果如图 9 所示。0.3、1.0、5.0 mm厚度的闪烁体状态 1 时空间分辨分别为 1.70、1.36、1.12 lp/mm,状态 2 时空间分辨为 1.5、1.2、1.0 lp/mm。两种状态下随着闪烁体厚度的减小其空间分辨能力增强,分析原因如下:闪烁体发光机理为射图 7 不同厚度时不同表面状态的 LYSOCe 闪烁体空间分辨实验结果Fig.7 Spatial resolution results of LYSOCe scintillators with different thickness and surface states1950研究论文人 工 晶 体 学 报 第 52 卷线进入闪烁体后与物质相互作用产生高能次级电子,高能次级电子经过电离后再次产生低能的电子-空穴对,电子和空穴运输至发光中心发光。闪烁体厚度的增加,使得次级电子在闪烁体中的射程增加,相应的电子弥散范围增加,造成了空间分辨的下降。而在相同厚度情况下,状态 1 的空间分辨能力相比于状态 2 提升了约 12%,分析原因如下:在本实验中镜头是小角度接收闪烁体发出的光,并且两者距离较远,只能接收到闪烁体表面特定区域内发出的光;当闪烁体表面不抛光时可近似认为该表明为一郎波面,在该表面处光的传播服从漫反射原理,而漫反射的特性是光线经漫反射后可能从各个角度发出,因此相机会接收到特定区域以外闪烁体发出的光,造成了空间分辨的下降。图 8 MTF 实验计算结果Fig.8 Experiment calculation results of MTF图 9 空间分辨计算结果Fig.9 Results of spatial resolution3 结 论闪烁体不同表面状态会影响到其闪烁发光性能。本文设计加工了 4 种不同表面状态的 LYSOCe 闪烁体,实验定量测量了闪烁体不同表面状态下荧光强度随荧光出射角度的空间分布,以及闪烁体不同厚度下的辐射成像空间分辨能力。随着闪烁体表面抛光度的降低,闪烁体出射荧光强度增加,然而空间分辨会有所降低,主要是由于抛光度的降低导致了闪烁体内部产生的荧光透射出表面的概率增加,造成输出的荧光强度被增强,另外,成像镜头也会接收到来自视场范围外发光区域透射出的荧光,导致成像空间分辨的降低。随着闪烁体厚度的增加,其空间分辨有所下降,是由射线与闪烁体相互作用后次级电子的射程增加导致的。因此,在辐射源强度测试诊断时,若辐射源强度较低,可选择双面均不抛光的闪烁体并在 0方向监测以增加荧光出射强度,增强统计性;在低强度辐射成像实验中,当闪烁体空间分辨满足测试要求时,可选择单面抛光、较厚的闪烁体增加图像灰度以提升图像质量。由于闪烁体不同表面状态时荧光在闪烁体内部的传播路径并不相同,后续可进一步深入研究荧光出射时间与闪烁体不同表面状态的关联规律。参考文献1 PIERA I,CRUZ C M,ABREU Y,et al.Gamma induced atom displacements in LYSO and LuYAP crystals as used in medical imagingapplicationsJ.Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B:Beam Interactions with Materials and Atoms,2015,356/357:46-52.2 HU C,LU N,ZHANG L Y,et al.Gamma-ray-and neutron-induced photocurrent and readout noise in LYSO SiPM packagesJ.IEEETransactions on Nuclear Science,2021,68(6):1244-1250.3 TAMULAITIS G,AUFFRAY E,GOLA A,et al.Improvement of the timing properties of Ce-doped oxyorthosilicate LYSO scintillating crystalsJ.Journal of Physics and 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