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ZnO量子点论文：可见发光巯基修饰

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【摘要】ZnO量子点无毒无害，生物安全，比表面积大，表面活性中心多，电子迁移率高，发光范围可调，环境友好，价格低廉，是一种很好的潜在的生物标记材料，但是目前ZnO量子点发光机理还不明确，其分散性、尺寸均一性、水溶性和发光性能还有待改善，这些问题制约了ZnO量子点在生物标记方面的应用。所以本实验致力于研究溶胶-凝胶法合成的ZnO量子点可见光发光机理，以及用巯基类有机物修饰，改善其分散性、尺寸均一性、水溶性和发光性能。本实验采用溶胶-凝胶法分别合成了蓝光ZnO量子点和绿光ZnO量子点，并研究其蓝光和绿光发射来源。通过分别改变Li+和OH-的浓度，发现蓝光发射强度随着Li+和OH-浓度的增加而增强，发光寿命约186ns，经过理论计算和严密的推理，提出ZnO蓝光发射机制为：电子首先被激发到导带，然后与被LiZn稳定的Oi缺陷中的空穴复合，从而发射出2.79eV的蓝光。对于绿光发射来源，我们将绿光样品在氧气中熟化12h，绿光猝熄，说明与绿光发射相关的缺陷对O2很敏感，提出绿光发射可能是VO缺陷能级上的电子与价带中的空穴复合产生的。本实验选用亲水性的巯基类有机物对巯基苯甲酸（4-MBA）、邻巯基苯甲酸（2-MBA）、巯基乙酸（MPA）和巯基乙醇（ME）修饰ZnO量子点。对巯基苯甲酸修饰后，样品分散性和均匀性改善，ZnO量子点的缺陷发光减弱，而出现发光强度是未修饰前3倍的紫外发光，能量为3.43eV，寿命是1.21ns，把其归结为ZnO量子点局域态的电子与价带中的空穴复合发光。邻巯基苯甲酸修饰后，也改善了样品的分散性和均匀性，出现了介于邻巯基苯甲酸和ZnO量子点的能量为2.96eV的新发光峰位，可能为界面态发光。巯基乙酸或巯基乙醇修饰后，ZnO量子点被刻蚀，发光慢慢猝熄，猝熄原因可能是修饰剂钝化了辐射复合中心。
【关键词】ZnO量子点；可见发光；巯基修饰；
【篇名】ZnO量子点的可见发光机制及巯基类有机物修饰研究
【目录】ZnO量子点的可见发光机制及巯基类有机物修饰研究

摘要

3-4

ABSTRACT

4-5

第一章 绪论

9-25

1.1 引言

9

1.2 ZnO 量子点简述

9-11

1.3 ZnO 量子点的合成

11-12

1.3.1 溶胶-凝胶法

11

1.3.2 激光烧蚀法

11-12

1.4 ZnO 发光机制

12-17

1.4.1 ZnO 紫外发光机制

13

1.4.2 ZnO 可见发光机制

13-17

1.5 有机物修饰 ZnO 及发光机制

17-21

1.5.1 有机物修饰 ZnO

17-18

1.5.2 有机物修饰发光机制

18-21

1.6 ZnO 量子点应用前景

21-23

1.6.1 ZnO 量子点应用于染料敏化太阳能电池

21-22

1.6.2 ZnO 量子点应用于生物荧光标记

22-23

1.7 ZnO 量子点研究存在的问题

23

1.8 本课题研究的思路及意义

23-25

第二章 实验原料与实验装置

25-28

2.1 实验原料

25

2.2 实验设备

25-26

2.2.1 超声波清洗器

25-26

2.2.2 离心机

26

2.2.3 电子分析天平

26

2.2.4 三用紫外灯

26

2.3 测试设备与表征

26-28

2.3.1 透射电镜分析

26

2.3.2 X 射线衍射仪(XRD)

26-27

2.3.3 光致发光分光光度计(PL)

27

2.3.4 紫外-可见分光光度计(UV-vis)

27

2.3.5 瞬态/稳态荧光分光光度计(FL)

27-28

第三章 ZnO 量子点可见发光机理

28-50

3.1 ZnO 量子点的制备

28-29

3.2 ZnO 量子点形貌和发光性能

29-33

3.2.1 蓝光和绿光量子点形貌尺寸

29

3.2.2 蓝光和绿光量子点吸收和发光性能

29-30

3.2.3 加热后的蓝光 ZnO 量子点形貌和发光性能

30-32

3.2.4 蓝光和绿光 ZnO 量子点瞬态光谱

32-33

3.3 蓝光 ZnO 量子点蓝光发射来源

33-43

3.3.1 中间体对蓝光发射影响

33-35

3.3.2 不同碱金属氢氧化物对蓝光发射影响

35-36

3.3.3 Li~+浓度对蓝光发射影响

36-38

3.3.4 OH-浓度对蓝光发射影响

38-39

3.3.5 不同发射波长的瞬态光谱

39-41

3.3.6 提出蓝光发射机制

41-43

3.4 绿光 ZnO 量子点绿光发射来源

43-48

3.4.1 绿光 ZnO 量子点绿光发射相关缺陷的稳定性

43-45

3.4.2 绿光 ZnO 量子点对氧气的敏感性

45-46

3.4.3 提出绿光发射机制

46-48

3.5 本章小结

48-50

第四章 巯基类有机物修饰 ZnO 量子点

50-62

4.1 对巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点

51-55

4.1.1 对巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点形貌

51-52

4.1.2 对巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点发光性能

52-53

4.1.3 对巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点荧光寿命分析

53-54

4.1.4 对巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点的发光机制

54-55

4.2 邻巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点

55-58

4.2.1 邻巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点后形貌

55-56

4.2.2 邻巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点发光性能

56-57

4.2.3 邻巯基苯甲酸修饰 ZnO 量子点的发光机制

57-58

4.3 巯基乙酸修饰 ZnO 量子点

58-59

4.3.1 巯基乙酸修饰 ZnO 量子点后形貌

58

4.3.2 巯基乙酸修饰 ZnO 量子点发光性能

58-59

4.4 巯基乙醇修饰 ZnO 量子点

59-60

4.4.1 巯基乙醇修饰 ZnO 量子点后形貌

59-60

4.4.2 巯基乙醇修饰 ZnO 量子点发光性能

60

4.5 巯基乙酸或巯基乙醇修饰 ZnO 量子点发光机制

60-61

4.6 本章小结

61-62

第五章 结论

62-63

参考文献

63-68

发表论文和参加科研情况说明

68-69

致谢

69