辐射环境翻译.doc

钚同位素测定的顺序，钍，镅和铀在空气过滤器和饮用水WIPP站点周围的样品
P. Thakur • S. Ballard •J. L. Conca
摘要：
在锕系元素的同时测定空气过滤器和水的WIPP站点周围的样品已证明的。分析法的基础上的通过阴离子交换的选择性分离和纯化和eichrome Teva，TRU和DGA的树脂由α光谱测定锕系元素α-光谱测量源计通过microcoprecipitation钕的制备氟（NDF3）。放射化学产率的测定使用242PU，229TH，243是232你作为示踪剂。该方法的验证是通过分析进行参考资料或参加实验室间的比较程序。钚的浓度气溶胶随季节而变化，在春季最高由于春天夏天增强风暴从平流层放射性气溶胶运输到对流层。的238PU /239？240PU活动比在气溶胶样品通常是接近的全球影响从历史的地面进行核武器试验。的这里给出的结果表明，钚的来源在WIPP环境的结果主要来自全球核辐射，没有证据表明增加在该地区可能是放射性污染物由于发布的审查。
关键词：钚 銤 钍 铀 阴离子交换 TRU TEVA
介绍：
废物隔离试验厂（ WIPP ）是世界上唯一的经营地下深层的地质的核储备库防御的处置产生的超铀的放射性废物（超铀废物） 。该WIPP位于东南新墨西哥州卡尔斯巴德以东26英里，成为运行1999年3月26日，处置超铀废物（ [ 100 NCI / g的，但\ 23次/ L的239普等效） 。第一次收到WIPP混合废弃物2000年9月，高放废物，称为远程处理废物或废物相对湿度（大于表面剂量率200毫雷姆/小时或2毫西弗/小时） ，于2007年开始宁第一次收到。许多因素促成的成功这个项目中，一个重要的WIPP附近是环境监测，之前和之后WIPP开始接收核废料，环保监测也是重要的性能WIPP评估，因为它可以监视放射性核素迁移的可能载体出库的。该监测计划的主要目标是评估现在，未来和过去有时行为放射性核素在WIPP附近。该方案也应该有能力来检测的放射性核素如尽快在偶然的情况下释放的自操作过程中存储库或网站。空气，饮用水，地表水，土壤，植被和当地居民周围的WIPP设施，以及空气进入和退出WIPP地下的分析卡尔斯巴德环境监测与研究中心（ CEMRC ）作为常规环境监测的一部分程序。 CEMRC一直监控浓度钚和镅（AM）在周围地区的本网站WIPP多年，因为这些元素的同位素是主要的放射性成分在TRU浪费。Pu和Am和周围的WIPP源现场之前超铀废物在现场的到来可以归属于核武器试验在20世纪50年代到20世纪80年代，控制释放的核操作电厂和核再处理设施和核事故。据报道，约15 PBQ的239 ？ 240Pu和0.3 PBQ的238Pu已在全球范围释放到大气中[1] ，而1.3 PBQ的238Pu注入上层大气卫星燃耗[2]。基因组测试的网站，约8.8公里本网站WIPP西南，也是一个潜在来源放射性核素。在这个网站3.3千吨当量核武器地下爆炸是在1961年的一部分进行原子能投运锡永的犁铧程序[ 3 ] 。一缕缕导致意想不到的通风，然而，羽主要是对旅行西北和羽流的足迹表明，本网站WIPP从侏儒的可测量的污染测试是不可能的，土壤的研究在CEMRC验证（ CEMRC 2005/2006年度报告） 。知识的水平和在WIPP环境锕系元素的行为是必要的，以评估放射性和生态效应辐射对工人以及生活和一般公众解决的WIPP站点。锕系元素在环境个样品的测定涉及三个分析步骤：溶样，化学分离和活性的测定[4]。样品溶解是关键的一步。窗台[ 5 ]表明，样品的总分解是必要的，以实现为了与附加的示踪剂的完整同位素交换到可靠的结果。微波消解是一个方便替代传统的方法，如熔化或酸消化在分析化学中的几个方面。化学药品锕系元素分离通常也被做了液 - 液萃取或离子交换。然而，近多年来，萃取色谱法已成为一个非常用于锕系元素分离生物和有吸引力的方法环境样品[ 6,7 ] 。简单的顺序分离具有回收率高，良好的灵敏度和可接受重现性是可行的。本文的目的是介绍的概述已经开发了与放射化学程序用于放射性核素在空气中的判定和周围的WIPP的网站从准水样环境监测和辐射防护。每月超铀空气中的浓度信息提出和季节变化和Pu浓度和Am气溶胶样品中进行了讨论。一个简短的com-型坯的放射化学程序，用于决心在各种基质超铀核素专注于环境样品也包括在内，以显示主要趋势。
实验：
在这项工作中所使用的树脂是TEVA （分装336 ） ， TRU（三正丁酯，磷酸三丁酯（TBP ）和（ N，N - diisobutylcarba - moylmethylphosphine氧化物[ CMPO ] ） ， DGA （ N，N ，N0，N0tetraoctyldiglycolamide ）从Eichrom技奥希斯公司（伊利诺伊州达里恩）获得。上午阴离子交换树脂（ Bio-Rad公司AG1 -X8 ,100-200目，氯化物形式）是来自Bio -Rad公司，大力士， CA，USA获得。股票解决方案242Pu，243上午，229Th和232ü ，制备了从Analytics（分析）提供的标准重量稀释，公司（美国佐治亚州亚特兰大，美国） 。232ü示踪剂是通过除去其228采用硫酸钡沉淀钍的女儿[ 8 ] 。硝酸，高氯酸和盐酸制备形成试剂级酸（飞世尔科技公司） 。所有其他试剂均为ACS试剂级，并作为接收。阿尔法光谱系统（牛津绿洲系统，牛津仪器公司），配备了72硅表面垒探测器（点）连接到EG＆G ORTEC阿尔法Vision软件系统，用于收购，分析和存储阿尔法光谱。样品计算5天。
样本的位置和前处理WIPP排气
对于监测WIPP井下空气，固定空气采样器收集微粒从流出气流在被称为站A的集合网站，这些样本是通常被称为FAS过滤器或站有样品。样品被收集在直径47毫米膜Versapor过滤器。通过FAS的气流是否大约为170升/分钟。 FAS的样品通常收集每天除了周末。周末样品运行周五到周一，以便覆盖是连续的。如果废发生在周末操作，那么样品也收集的周末。样本进行放射化学分析用准备采用微波消解系统。个人FAS过滤器使用强酸（26 ％HNO混合物被消化3，11 ％的HCl和11 ％HF ）的微波。微波被编程以达到190的最高温度 ç和10分钟的保持时间。月度复合材料样品多用于锕系元素活动的决心。只二分之一的复合材料样品的通常用于测定的锕系元素的活动。其余等分存档。复合样品蒸发至干，将残余物消化的HClO4摧毁黑色残渣，其中大部分是由柴油车尾气的微粒从地下作业。这个过程确保了氟完全去除所有的痕迹 有机滤渣已被氧化。锕系元素 然后，通过对共沉淀分离作为一组 的Fe（OH）3。
微粒过滤器
样品的环境气溶胶/放射性核素的研究有 使用总悬浮颗粒（TSP）高容量采样器（'' hivols，''流量*1.13米收集 3 分 - 1 ） 在三个长期的气溶胶取样站。这些是（1） 在现场站，这是西北约0.1公里（下风）的WIPP排气轴，（2）近场站， 西北工厂约1公里;和（3）仙人掌公寓 站，约19东南部的WIPP网站（上风）。 样品过滤前和采样后称重 测定固体材料的收集上的重量 过滤器。气溶胶取样于209 25厘米/ E 商标 玻璃 纤维过滤器（Pall公司格尔曼实验室，密歇根州安阿伯）， 取一段3-6周取决于水平 的颗粒物质积聚在过滤器上。该 采样高度为距地面5米适用于所有的 站.气溶胶过滤器，在500灰化在马弗炉中ç 6小时。的示踪物和铁载体的增加和 每个过滤器与HF处理？ HNO3 直至完成 分解二氧化硅。然后，它被视为用浓。 高氯酸和HNO 3 用于除去氟离子。该烧杯的内壁与硝酸仔细冲洗 3 收集残余的HF，蒸发重复，以确保所有残余的HF，从矩阵中移除。该解决方案 然后将溶解在酸性介质中并准备 锕系元素的预浓缩。

饮用水
饮用水采样从主要收集 使用在WIPP社区饮用水供应 区域。来源包括社区供水 卡尔斯巴德，爱，奥的斯，霍布斯，以及供水的 在WIPP网站（双鹰）。在一个额外的源 过去，私人水井，一直干在过去的几年里。 样品通过添加硝酸至pH\2第一酸化 避免通过微生物的活性和吸附损失 到血管壁。一升的样品通常是 分析。样品分装后，相应的示踪剂 和1毫升50毫克/毫升的铁载体被添加到每个 采样，然后蒸发浓缩。样品 然后用HNO蒸发两次 3和高氯酸 4 。任何 残余物出现，通过过滤和洗涤除去 沉淀数次HNO 3 。

锕系元素分离
锕系元素浓缩在铁氢氧化物 沉淀如下：0.5毫升的FeCl的50毫克/毫升 3 6H 2 Ø 加到所有的样品和氢氧化铁为 沉淀用氢氧化铵。后倾析 和离心后，将沉淀物溶解在10毫升 的浓度。 HNO 3 并稀释至20毫升，使溶液 8 M在HNO 3 。Pu的氧化态是由调整 加入1毫升1M的NH 4 我有一个10分钟的等待一步，然后再按下2毫升纳米 2 。样品溶液分别再 准备与阴离子交换纯化步骤 柱色谱法。下一步Pu和Th分离 从上午和U，用阴离子交换柱纯化。 采用分离含上午和U的分数 TRU柱和Am从随后纯化 与Teva和铀（U）的镧系元素纯化 进一步用阴离子交换柱。最后，Pu，AM和 ü被微共沉淀不锈钢光碟， 阿尔法光谱法。

从钚分离镅和铀和钍
在800万HNO 3 然后溶液通过阴离子通过 交换（AG1-X8,100-200目，氯 型）柱 （9直径7厘米长），这是预先用空调 25毫升的800万HNO 3 。该柱用 3910毫升800万HNO 3 。上午（III）和U（Ⅵ）通过 通过柱子，而这些废水被保留用于AM 和U分析。钍（Th）与40毫升的被剥夺 10 M盐酸，这也将树脂转换回 氯离子的形式。Pu（Ⅳ）转化成阴离子氯复杂的并且被保留在树脂中。最后，Pu洗脱 用30ml0.1M的NH4 10 M盐酸溶液，其中 碘可减少Pu（四）Pu（三）。

钚的分离纯化
从最后一级中的洗脱级分莆蒸发 用3毫升的HNO3的 和0.5毫升的5毫克/毫升的Fe-载体 完全干燥。Pu残余物溶解于4mL的 2 M盐酸，并转移到50毫升的聚碳酸酯岑trifuge管DI水。 2毫升的NH 4 OH溶液中加入与 混合沉淀氢氧化铁。倾析后 离心分离，将沉淀物溶解在10mL的 浓。盐酸稀释至15毫升，使溶液800万 盐酸。描述Pu的氧化态调整以上。将样品加载到阴离子交换树脂 柱（AG1-X8,100-200目，氯 状为10毫米 直径。 95厘米长）预处理用25毫升的8 M盐酸。 该柱用3910毫升8 M盐酸。 最后，Pu是用30毫升0.1M的NH 4 我？ 8MHCl。浓HNO 3（3ml）和高氯酸 4 （0.2mL）中 加入到带材莆，然后加热，在热板上，以 任何分解有机物质（如树脂细颗粒） 并排出体内多余的碘。

钍的分离纯化
阴离子交换柱（AG1-X8,100-200目，氯 形10毫米直径。 9 7厘米长）与预处理25毫升的800万HNO 3 被用于进一步纯化 钍。从第一的10 M盐酸条第馏分 阴离子交换树脂柱，蒸发至干， 溶解在20mL的800万HNO 3 和通过该 列。钍被保留作为阴离子硝酸根复杂。 该柱用3910毫升800万HNO 3 。 最后，钍洗脱用40ml的10M HCl中。该 洗脱液蒸发至干。从铀馏分分离镅Eichrome-TRU柱（2毫升，100-150LM）预条件tioned用5mL的2M HNO 3 用于分离 的是来自美国的AM /ü分数从800万HNO 3 洗脱液 第一阴离子交换树脂柱，蒸发至 干燥，溶解在10ml的2M HNO 3 。的Fe（Ⅲ），该可能存在于样品中的干扰中分离上午（三）对TRU列。铁的存在（III）的 与NH4进行了测试 SCN的解决方案。如果试验是阳性 CA。溶液中加入300毫克的抗坏血酸还原Fe（III）以 的Fe（Ⅱ）。样品溶液再装入柱 并用395毫升的2M HNO 3 。列 然后用10毫升的2M HNO 3洗涤？ 0.05M的 亚硝酸钠氧化任何Pu（三）通过减少形成 Pu（IV）与抗坏血酸回Pu（四）。这可以防止任何Pu（三）从与AM（三）在4 M盐酸共流出。 时洗脱用2ml9 M盐酸随后15毫升的4M HCl中。 ü从TRU柱与剥离 20毫升0.1M的铵bioxalate。

铀的提纯

在U级分来自之前的步骤被蒸发至 干固，用5ml的硝酸 3 然后溶于 10-15毫升8 M盐酸。 150毫克的NH 4 余，并且将 解决方案被搁置15分钟。在这些条件下 Pu减少到Pu（III）和通过阴离子 交换柱。将样品加载到预浓度ditioned阴离子交换树脂柱AG1-X8（100-200 目，氯 形10毫米直径。 95厘米长），用25毫升 8 M盐酸。该柱用3910毫升 盐酸。最后，U是用30毫升的1 M盐酸。 1毫升 10％的Na 2 SO 4 加入到U洗脱液，将溶液 蒸发至干。将残余物溶于第4毫升的2M的HCl，并转移到50毫升的聚碳酸酯 离心管中的DI水。然后将样品 用0.1毫升0.5毫克/毫升的Nd-载体microcoprecipitated 按文献[9]。

从钋镅的净化

从TRU列的上午部分蒸发干燥用1mL 50 ％的H的2 SO4以提高破坏在该溶液中的任何萃取，然后用3mL高氯酸。将样品溶解在4毫升的2M盐酸和加载到​​阴离子交换柱（ AG1- X8，50-100目，氯形10毫米直径。 9 5厘米长）预先用10ml的1 M盐酸。该柱为用39 4毫升1M HCl中。负载和洗涤液收集于50毫升的聚碳酸酯离心管中。然后将样品microcoprecipi - tated作为参考。 [9]用0.1毫升0.5毫克/毫升的La载波代替钕的载体。

净化镅来自镧系由Teva
从TRU列带状上午馏分redis的，溶解在10毫升的3M NH4SCN在0.1M HCOOH ，根据需要轻轻地升温。将溶液上样于TEVA盒（2毫升， 100〜150流明） ，预先条件， tioned用5mL的2M NH4SCN 。该柱为用3 9 4毫升1.5M的NH4 SCN在0.1M甲酸除去镧系元素存在，这妨碍用α光谱测定峰分辨率。最后，上午是用15毫升的2M HCl和遗体NH4SCN被加热8-10毫升的销毁HNO3：盐酸（ 1:3 ） 。然后将溶液蒸发至干并重新溶解在1mL浓HNO3。

结果与讨论

通过这种方法可同时获得的结果在FAS过滤器和饮水决心Pu和Am的2008年期间收集的水样中都表1和表2 。平均回收率钍Pu，上午和ü分别为87 ， 85 ， 98和95 ％ ，分别为。结果等了实验室控制标准（加标空白）和示踪剂空白随着批次的FAS过滤器分析也如表1所示。空白的分析来检测可能污染试剂，玻璃器皿和在分析程序的其他来源。无或只有一个几个计数，观察Pu，上午的alpha谱，Th和U的高产量表示的鲁棒性和该方法的可靠性。Pu和Am是在一个被检测复合材料样品，虽然没有Pu和Am分别测得高于最低检测限为饮用水样品。也检测Pu这样的小活动在2003年的FAS混合样本中的一个，但不同的是在2008年的样品，上午未检出。然而，这些活动是非常低，远低于行动37贝可/米水平3触发连续空气警报（凸轮）分布在整个WIPP这一点。时间系列的239 240Pu和241在上午活度浓度从1998年至2008年WIPP排气如图所示。 1 。Pu在2003年浓度和2008顷比上一年的休息较高。化学收益率Pu洗脱介质的各种离职手续总结于表3中。良好的化学品产量分别为实现了利用基于还原和复杂的洗脱形成与碘化物在强HCl或通过使用COM- plexation用氟离子在低的总酸浓度在还原剂的TiCl的存在3 。剥离溶液在无配位的一种低酸度剂可引起水解，聚合，转换朴成胶体形式，由慢解吸动力学的树脂，其中任何一个可以向较低的普在检测recovery.The自然发生的铀同位素所有月度FAS复合材料，以及在饮用水样品在大多数水域在新墨西哥州的情况。该平均234U /2381.08 ± 0.29在U活性比WIPP井下空气样本表明存在天然U [ 10 ] 。在所有岁月，234U含量分别为CA 。大于2-3倍238ü在饮用水来源。富集234ü相比238Pu在这些水平是常见于从生产的饮用水地下水源[11] 。气溶胶过滤化学品回收的钚介于40至80 ％，而对于AM从90至105 ％。铀和钍的气溶胶过滤器未分析。跟踪钋-210 （金额210宝）通常伴随的上午的洗脱从TRU列。由于他们的阿尔法能量峰太近容易解决， AG1 -X8的后续列用于宝从上午分开部分之前的微共沉淀。宝源气溶胶过滤器发起最有可能从存在于空气中的氡气，这是直接收集在过滤器上被吸附在灰尘颗粒，或作为产品210铅腐烂。此步骤有助于上午从宝分开，可能是在上午的最后分数和纯化后发现过程。阿尔法光谱中显示的高度纯化上午的高峰。此外，决议或峰宽，在阿尔法光谱是强烈影响，大众目前在圆片预相比计数。不时，根据质量装载的过滤器，有可能是足够的镧系元素，目目前降解上午频谱的分辨率。由于它们的化学相似性，三价镧系元素和锕系元素从TRU柱共同洗脱在一起。因此，在使用TEVA树脂进一步纯化的步骤是用于消除从上午馏分镧系元素。通常，这不会造成问题，除非上午出现在显著金额。由于上午的浓度环境样品普遍较低，不常规进行额外的清理。这一步可以在去除矩阵的分离不包含显著量镧系元素（例如，饮用水， FAS过滤器）的。TRU的专栏有时会导致回收率低调幅与中铁含量高的样品，主要是因为的TRU树脂成三价铁的高灵敏度。DGA树脂已经在几个气溶胶样品的上午进行了测试作为这种树脂已被报道具有高吸收为三价镧系元素和锕系[12]。时被装载到一个DGA柱（2毫升），该预调节用5mL的2M HNO3。该柱用3 9 5mLof2M的硝酸3 ，接着用5毫升1M的硝酸3。阿美族从用15ml的0.5M的HCl的DGA塔汽提。带状溶液蒸发至干，以3毫升硝酸。定量消除铁形成DGA在上午之前洗脱树脂是必需的。因此，仔细DGA的墨盒2米硝酸清洗直到墨盒的黄颜色消失是推荐使用修补。一般来说，高价回收AM（ 90-105 ％ ）的是在高铁含量的样品获得的。但是，进一步的研究正在进行中采用优化的实验条件，上午的有效分离DGA的气溶胶样品中。

该239 240Pu经常检测到，而238Pu气溶胶的过滤器经常检测。活动浓度（每单位体积空气采样活动）的239 240Pu范围从2.1到42.3 NBQ /平方米3在现场，1.7-41.6 NBQ /米3在近场， 2.1-70.3 NBQ /米3在仙人掌平坦的，而且238Pu从\ 0.1-5.7 NBQ /米3用于现场站， \ 0.1-4.8 NBQ /米3近备案\ 0.1-7.2 NBQ /米3为仙人掌平。其次，活性的密度（每单位收集的气溶胶的质量活性），它被用作一个索引，以阐明悬浮的贡献239 240濮上微粒过滤器[ 13 ]范围从0.21到0.60 MBQ / G在安网站0.16-0.81 MBQ / g的在近场， 0.28-1.56 MBQ个/ g仙人掌平。至于239 240Pu，241上午是经常检测气溶胶样品的活度浓度范围在从0.09到1.1 NBQ /平方米3用于现场， 0.08-0.83 NBQ /米3为近场和0.07-4.99 NBQ /米3为仙人掌平，但是，它们的浓度均较始终较低239 240Pu。 /不确定性的活度浓度密度，没有考虑到在卷会计差错空气采样（估计约* 10％） 。Pu活度浓度/密度依次为：仙人掌平[近场[现场。而相比之下，锕系数据，气溶胶质量负荷如下趋势：在现场（ 1.65 ± 0.59 LG /米3） [近场（ 1.33 ± 0.50 LG /米3） [仙人掌平（ 1.37 ± 0.57 LG /米3） 。此外，气溶胶质量负载示出了与具有线性关系239 240Pu活度浓度为近场和仙人掌单位站。然而，这样的线性度是不适合于观察网站站。质量负荷通常是高，低239 240Pu活度浓度在现场站。这表明，在WIPP （例如，从盐的操作地下作业，施工或道路扬尘），可已经产生了一些气溶胶促成的质量负荷，但含有较少239 240普比环境气溶胶通常做的。时间序列的年239 240Pu沉积在从1998年到2007年年底显示没有系统年际变化，但是，每月239 240濮供词因为显示了典型的季节性变化（图2 ， 3）用最大imum在春季（三月至6月）放射性气溶胶的春天，增强交通从平流层向对流层[ 14 ] 。普活动，例如季节变化过程中也报道了大气核武器试验[ 15 ]的时间。测量和追踪国家的结果国家标准与技术研究院（ NIST ）和过滤分析物混合绩效评估计划（ MA- PEP）水样列于表4 。结果得到的结果表明，我们的方法是适当的检测低浓度的放射性核素的。一报告的平均值的比较同意NRIP与这些放射性核素MAPEP值。无线电化学程序用于超铀核素在各种基质的决心专注于环境样品列于表5中。一个组合重刑阴离子交换和色谱柱的分离后依靠阿尔法谱是最常用的方法测定超铀核素环境样品中。Pu同位素比值是确定有用的工具源Pu，因为这些比率取决于核武器设计，核爆炸的测试良率，并从核电厂排出，如图。 4 。观察238Pu/239 240在周围的WIPP站点收集的气溶胶过滤机Pu活性比值介于0.016〜0.38与0.04的平均值，相似值报道的大气沉降（ 0.03-0.05 ） [ 16 ] 。一些低价值的比例可能表明的武器级钚的痕迹，但是这必须与其他方法进行确认。高活性的比率，另一方面，被连接到非常低的浓度Pu，随后到大计数误差。另外，在238Pu/239 240Pu活性比值在全球核辐射和武器级钚是诺瓦天如此的相似，这是很难可靠地识别源Pu使用此同位素比值。该240Pu/239Pu质量比用ICP-MS是为Pu的起源更好的指标从全球的沉降或武器级钚自240Pu/239从核试验普比（ * 0.18 ）和WEAP组件级钚（ * 0.05 ）显著差异[ 16 ] 。气溶胶241AM /239 240计算Pu比率为0.35 ，这是con- sistent与241AM /239 240报道卜活性比Kirchner等人。 [ 17 ]在WIPP附近的土壤。虽然土壤和气溶胶的颗粒分布是不同的，成分有可能与粒子尺度不同，之间的相似度241AM /239 240Pu在气溶胶和土壤比率意味着再悬浮土壤颗粒，以前用的武器尘污染，对于这些核素气溶胶的主要来源。该悬浮在回收放射性核素从重要性土壤到大气中已经指出在许多研究[10， 18 ] 。

结论

提出的分析方法是用于在我们的ENVI境放射性的WIPP现场调查。该 方法是非常可靠的整体化学回收，α光谱和偏置基准值的条件。 该TEVA和DGA树脂的高选择性导致纯源具有高回收率，甚至在样品 含铁量高。我们观察到的是，使用2根阴离子 交换柱导致Pu很好的分离，铀和钍的阿尔法光谱法。该 238 Pu/ 239 240 Pu在气溶胶发现率验证分析Pu 主要来源于全球性后果。给出的结果这里表明，没有证据显示增加放射污染的逻辑在WIPP可能的区域归因于从WIPP释放。

致谢 这项研究是支持的津贴从美国能源部，卡尔斯巴德外地办事处。

摘要
1. Hardy EP, Krey PW, Volchok HL (1973) Nature 241:444–446
2. Harley JH (1980) J Radiat Res 21:83–104
3. Faller SH (1994) Residual soil radioactivity at the Gnome Test
Site in Eddy County, New Mexico. Report no. EPA 600/R-94/
117, July 1994, Washington, DC
4. Veselsky JC (1977) Anal Chim Acta 90:1–14
5. Sill CW (1975) Health Phys 29:619–626
6. Horwitz EP, Dietz ML, Chiarizia R, Diamond H, Essling AM,
Graczyk D (1992) Anal Chim Acta 266:25–37
7. Horwitz EP, Chiarizia R, Dietz ML, Diamond H, Nelson DM
(1993) Anal Chim Acta 281:361–372
8. Sill CW (1974) Anal Chem 46:1426–1431
9. Hindman FD (1983) Anal Chem 55:361–372
10. Croudace I, Warwick P, Taylor R, Dee S (1998) Anal Chim Acta
371:217–225
11. Eisenbud M, Gesell T (1997) Environmental radioactivity. Aca-demic Press, San Diego
12. Luisier F, Alvarado JAC, Steinmann P, Krachler M, Froidevaux P
(2009) J Radioanal Nucl Chem 281:425–432
13. Arimoto R, Webb JL, Conley M (2005) At Environ 39:
4745–4754
14. Hirose K, Aoyama M, Katsuragi Y, Sugimura Y (1987)
J Meteorol Soc Jpn 65:259–277
15. Perkins RW, Thomas CW (1980) Worldwide fallout. In: Hanson
WC (ed) Transuranic elements in the environment. DOE/TIC-22800. US Department of Energy,Washington, DC, pp 53–82
16. Warneke T, Croudace IW, Warwick PE, Taylor RN (2002) Earth
Planet Sci Lett 203:1047–1057
17. Kirchner TB, Webb JL, Webb SB, Arimoto R, Schoep DA,
Stewart BD (2002) J Environ Radioact 60:272–275
18. Rosner G, Hotzl H, Winkler R (1997) Sci Total Environ
196:255–261
19. Lee SH, La Rosa J, Gastaud J, Povinec PP (2005) J Radioanal
Nucl Chem 263:419–425
20. Lee MH, Kim JY, Kim WH, Yung EC, Jee KY (2008) Appl
Radiat Isot 66:1975–1979
21. Nygren U, Rodushkin I, Nilsson C, Baxter DC (2003) J Anal At
Spectrom 18:1426–1434
22. Method of consecutively analyzing plutonium and americium
(1990) Japan Chemical Analysis Center, Chiba, Japan
23. Tovcar P, Jakopic R, Benedik L (2005) Acta Chim Slov 52:60–66
24. Maxwell SL III (2006) J Radioanal Nucl Chem 267:537–543
25. Varga Z, Suranyi G, Vajda N, Stefanka Z (2007) J Radioanal
Nucl Chem 274:87–94
26. Qiao J, Hou X, Roos P, Miro M (2009) Anal Chem 81:8185–8192
27. Muramatsu Y, Uchida S, Tagami K, Yoshida S, Fujikawa T
(1999) J Anal At Spectrom 14:859–867
28. Toribio M, Garcia JF, Rauret G, Pilvio R, Bickel M (2001) Anal
Chim Acta 447:179–189
29. Vajda N, Torvenyi A, Kis-Benedek G, Kim CK, Bene B, Macsik
Zs (2009) Radiochim Acta 97:395–401
30. Berne A (1995) Use of EiChrom TRU resin in the determination
of americium, plutonium and uranium in air filter and water
samples. EML-575. Environmental Measurements Laboratory,
New York
31. Rosskopfova O, Holkova D (2005) NKS seminar. Tartu, Estonia,
p 185
32. Surls JP, Choppin GR (1957) J Inorg Nucl Chem 4:62–73
33. Warwick PE, Croudace IW, Oh JS (2001) Anal Chem
73:3410–3416
34. Horwitz EP, Dietz ML, Chiarizia R, Diamond H, Mexwell SL III,
Nelson MR (1995) Anal Chim Acta 310:63–78
35. Jernstrom J, Lehto J, Betti M (2007) J Radioanal Nucl Chem
274:95–102
36. Komosa A, Chibowski St (2002) J Radioanal Nucl Chem
251:113–117
37. Salminen S, Paatero J (2009) Boreal Environ Res 14:827–836
38. Thakkar AH (2001) J Radioanal Nucl Chem 248:453–456
39. Zoriy MV, Ostapczuk P, Halicz L, Hille R, Becker JS (2005) Int J
Mass Spectrom 242:203
40. Spry N, Parry S, Jerome S (2000) Appl Radiat Isot 53:163–171
41. Kim CS, Kim CK, Lee KJ (2004) J Anal At Spectrom
19:743–750
42. Varga Z, Stefanka Z, Suranyi G, Vajda N (2007) Radiochim Acta
95:81–87
43. Maxwell SL, Culligan BK (2006) J Radioanal Nucl Chem
270:699–704
44. LaRosa JJ, Gastaud J, Lagan L, Lee SH, Levy-Polomo I, Provi-nec PP, Wyse E (2005) J Radioanal Nucl Chem 263:427–436
45. Sidhu RS (2003) J Radioanal Nucl Chem 256:501–504
46. LaRosa JJ, Burnett W, Lee SH, Levy I, Gastaud J, Provinec PP
(2001) J Radioanal Nucl Chem 248:765–770
47. Qu H, Stuit D, Glover SE, Love SF, Filby RH (1998) J Radioanal
Nucl Chem 234:175–181
48. Zoriy MV, Pickhardt C, Ostapczuk P, Hille R, Becker JS (2007)
Int J Mass Spectrom 232:217
49. Hang W, Zhu L, Zhong W, Mahan C (2004) J Anal At Spectrom
19:966–972
50. Lee YK, Bakhtiar SN, Akbarzadeh M, Lee JS (2000) J Radioanal
Nucl Chem 243:525–533
51. Ageyev VA, Odintsov OO, Sajeniouk AD (2005) J Radioanal
Nucl Chem 264:337–342
52. Bisinger T, Hippler S, Michel R, Wacker L, Synal H-A (2010)
Nucl Instrum Methods Phys Res B 28:1269–1272