组分阶梯InGaN势垒对绿光激光二极管光电性能的影响.pdf

第 52 卷 第 8 期2023 年 8 月人工晶体学报JOURNALOFSYNTHETICCRYSTALSVol.52 No.8August,2023组分阶梯 InGaN 势垒对绿光激光二极管光电性能的影响侯俨育1,董海亮1,2,贾志刚1,2,贾 伟1,2,梁 建3,许并社1,2,4(1.太原理工大学新材料界面科学与工程教育部重点实验室,太原 030024;2.山西浙大新材料与化工研究院,太原 030000;3.太原理工大学材料科学与工程学院,太原 030024;4.陕西科技大学材料原子分子科学研究所,西安 710021)摘要:为探究不同铟(In)组分 InxGa1-xN 势垒对绿光激光二极管光电性能的影响,本文采用 SiLENSe(simulator of lightemitters based on nitride semiconductors)仿真软件对一系列具有不同 In 组分 InxGa1-xN 势垒的激光二极管进行研究,结果发现 InxGa1-xN 势垒中 In 组分最佳值为 3%,此时结构的斜率效率最高,内部光学损耗最低,光学限制因子最大,性能最优。在具有 In0.03Ga0.97N 势垒的多量子阱结构基础上,设计了一种组分阶梯(composition step-graded,CSG)InGaN势垒多量子阱结构,提高了激光二极管的斜率效率和电光转换效率,增加了光场限制能力。仿真结果表明,当注入电流为120 mA 时,具有CSG InGaN 势垒的多量子阱结构,电光转换效率从17.7%提高至19.9%,斜率效率从1.09 mW/mA增加到1.14 mW/mA,光学限制因子从1.58%增加到1.62%。本文的研究为制备高功率 GaN 基绿光激光二极管提供了理论指导和数据支撑。关键词:绿光激光二极管;光电性能;In 组分;组分阶梯 InGaN 势垒;斜率效率;电光转换效率中图分类号:TN31;O469文献标志码:A文章编号:1000-985X(2023)08-1386-08Effect of Composition Step-Graded InGaN Barriers on PhotoelectricPerformance of Green Laser DiodeHOU Yanyu1,DONG Hailiang1,2,JIA Zhigang1,2,JIA Wei1,2,LIANG Jian3,XU Bingshe1,2,4(1.Key Laboratory of Interface Science and Engineering in Advanced Materials,Ministry of Education,Taiyuan University ofTechnology,Taiyuan 030024,China;2.Shanxi-Zheda Institute of Advanced Materials and Chemical Engineering,Taiyuan 030000,China;3.College of Materials Science and Engineering,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China;4.Institute of Atomic and Molecular Science,Shaanxi University of Science and Technology,Xian 710021,China)收稿日期:2023-01-31 基金项目:国家自然科学基金(61904120,21972103);山西浙大新材料与化工研究院(2022SX-TD018,2021SX-AT001、002、003)作者简介:侯俨育(1997),女,山西省人,硕士研究生。E-mail:872500277 通信作者:董海亮,博士,高级实验师。E-mail:许并社,博士,教授。E-mail:xubs Abstract:In order to investigate the influence of InxGa1-xN barrier with different indium(In)composition on photoelectricperformance of green laser diode,a series of green laser diode with InxGa1-xN barrier of different In composition weresimulated by SiLENSe(simulator of light emitters based on nitride semiconductors)software.The results show that theInxGa1-xN barrier structure with 3%In composition has the highest slope efficiency and the lowest internal optical loss,andalso show the largest optical confinement factor and the optimum performance.Based on the multiple quantum well structurewith In0.03Ga0.97N barrier,the composition step-graded(CSG)InGaN barrier model structure was designed,which effectivelyimproves the slope efficiency and electro-optical conversion efficiency.Moreover,the optical field confinement increase.Thesimulation results show that at the injection current of 120 mA,the efficiency of electro-optical conversion increases from 17.7%to 19.9%for the multiple quantum well structure with CSG InGaN barrier,the slope efficiency increases from 1.09 mW/mAto 1.14 mW/mA,and the optical confinement factor increases from 1.58%to 1.62%.The study provides theoreticalguidance and data support for the preparation of high-power GaN-based green laser diode.第 8 期侯俨育等:组分阶梯 InGaN 势垒对绿光激光二极管光电性能的影响1387Key words:green laser diode;photoelectric performance;In composition;composition step-graded InGaN barrier;slopeefficiency;electro-optical conversion efficiency0 引 言绿光激光二极管(laser diode,LD)在高密度光数据存储、微型便携式投影仪、生物和医疗仪器等领域具有重要的应用前景和广泛的市场需求。在激光显示领域中,直接带隙的 GaN 基蓝光和绿光 LD 是理想光源。然而,当基于 GaN 基 LD 发射波长接近绿色区域时,光电器件的效率会急剧下降,相比发光二极管,LD 的制备面临更多挑战,性能提升有更多空间,尤其是长波长绿光 LD1-3。数十年来,研究人员发现高铟组分 InGaN/GaN 多量子阱(multiple quantum wells,MQWs)绿光 LD 具有较低的发射效率和光电性能,其电光转换效率仍然低于 40%。InN 和 GaN 之间存在较高的晶格失配,相较于蓝光 LD,In 组分更高的绿光 LD 辐射复合效率更低,导致发光效率降低4-5。采用 InGaN/InGaN MQWs 替换传统的 InGaN/GaN MQWs 是一种有效的解决办法6-8。其中,Yang 等9发现 InGaN 量子势垒(quantumbarrier,QB)LD 具有更高的光学限制因子,改善了 LD 的光学性能。另外,InGaN 量子阱(quantum well,QW)与 GaN QB 的界面上存在自发极化和很强的压电极化场,引发了量子限制斯塔克效应,降低了辐射复合效率,这些都导致绿光 LD 光电性能较低10-12。Ben 等13研究发现与使用 GaN QB 层的 LD 相比,InGaN/InGaNMQWs 中量子限制斯塔克效应的改善很明显,InGaN QB 层与 QW 层具有更好的均匀性,可大幅提高 LD 的发射效率。此外,由于空穴具有较大的有效质量和较高的注入势垒,在 MQWs 中空穴注入通常是不均匀的。n 侧QW 中空穴的缺乏将导致辐射复合降低,从而导致 LD 的阈值电流增加和斜率效率降低14。为解决此问题,研究人员做了大量的研究,其中,Hou 等15通过插入 InGaN 空穴注入层,LD 阈值电流降低,输出功率显著提高,而且具有更好的光学限制,有效地抑制了 MQWs 载流子泄漏。Li 等16使用 GaN/InGaN/GaN QB,通过增强空穴注入和提高内量子效率(internal quantum efficiency,IQE),从而提高辐射复合效率。由于 GaN 基半导体中电子和空穴的有效质量及迁移率的差异,载流子的严重不对称输运导致 QW 中靠近 p 型侧的空穴积累,影响电子和空穴的浓度分布17-18。尽管对于 InGaN 势垒结构的研究逐渐取得进展,但仍然难以设计 InGaNQB 层来改善载流子的注入效率,从而提高器件的斜率效率和电光转换效率。本文对比了具有不同 In 组分的 InxGa1-xN 势垒与传统 GaN 势垒 LD 结构,发现具有 InGaN 势垒 LD 的器件性能显著提高,当 InxGa1-xN 势垒中 In 组分为 3%(原子数分数)时,结构性能最优。在此基础上设计了组分阶梯(composition step-graded,CSG)MQWs 结构,通过提高空穴的注入效率和抑制电子的泄漏,新结构斜率效率和电光转换效率得到了提高。CSG 势垒结构空穴有效势垒高度降低,电子有效势垒高度增加,注入有源区的空穴数量显著增加,电子的泄漏得到有效抑制,从而提高了 LD 的电光转换效率。1 器件模拟和计算方法本文模拟的绿光 LD 外延结构如图1 所示,从 n 侧到 p 侧顺序依次为 100 nm 厚的 GaN 接触层(Si 掺杂浓度为6 1018cm-3)、1 000 nm 厚的 Al0.09In0.01Ga0.90N 限制层(cladding layer,CL)(Si 掺杂浓度为6 1018cm-3)、120 nm 厚的 In0.02Ga0.98N 波导层(waveguide layer,WG)(Si 掺杂浓度为 5 1017cm-3)、2 个 2.5 nm 厚的In0.32Ga0.68N QWs、3 个12 nm 厚的 InxGa1-xN QBs、70 nm 厚的 In0.04Ga0.96N WG(Mg 掺杂浓度为2 1019cm-3)、20 nm 厚的 Al0.15Ga0.85N 电子阻挡层(electron blocking layer,EBL)(Mg 掺杂浓度为5 1019cm-3)、500 nm 厚的Al0.12In0.01Ga0.87N CL(Mg 掺杂浓度为2 1019cm-3)、100 nm 厚的 GaN 接触层(Mg 掺杂浓度为 1 1020cm-3)。系列一:InxGa1-xN 势垒的 In 组分不同,即 0、1%、2%、3%和 4%,分别命名为 LD0、LD1、LD2、LD3 和 LD4,对比了不同 In 组分 InxGa1-xN QB LD 的光电性能。系列二:在 LD3 结构基础上势垒层 InxGa1-xN 中 In 组分 x沿着生长方向,分别为 3%、4%、5%,其余各层与 LD3 结构组成相同,这是 CSG InGaN 势垒结构,命名为 LD5。1388研究论文人 工 晶 体 学 报 第 52 卷图 1 不同 InxGa1-xN QB GaN 基绿光 LD 的外延结构示意图Fig.1 Schematic diagram of epitaxial structure of GaN-based green LD with different InxGa1-xN QB采用 SiLENSe 仿真软件对 LD 外延结构进行数值模拟。该软件运用了一维漂移-扩散模型,通过有限元求解连续性方程和薛定谔-泊松方程,使用 6 6 kp 方法计算 InGaN QW 能带结构。这些 GaN 基绿光 LDs的腔长为 600 m,宽度为 3 m。背反射率和镜面反射率分别为 0.75 和 0.85。p 型和 n 型电极都被设置为理想的欧姆接触设置,偏压0 7 V,在设计材料时外延层的带偏移比为 Ec/Ev=0.7/0.3,俄歇系数(Cp和Cn)InN 为2.5 10-30cm6s-1,GaN 为0 cm6s-1。工作温度设置为300 K,整个外延结构中每层的缺陷密度为 1 106cm-2,载流子的非辐射寿命为 2 10-8s。其中位错密度是与位错有关的参数,而非辐射寿命是与除位错以外的缺陷有关的参数。其他材料参数参见文献19-20。2 结果与讨论2.1 不同 In 组分的 InxGa1-xN 势垒层结构对比为了研究不同 In 组分势垒对器件功率和斜率效率的影响,对不同 LD 结构的输出功率和电压与注入电流关系曲线进行分析,阈值电流和工作电压是对输出功率有重要影响的关键参数。图 2(a)和(b)显示了结构的输出功率-电流(P-I)和电压-电流(V-I)的关系曲线。当 InxGa1-xN 势垒中 In 组分从 0 增加至 4%,LD的工作电压逐渐减小,同时,阈值电流从 31.37 mA 降低到 15.78 mA,光最大输出功率从 93.17 mW 增加到116.84 mW,这是由于随着 InxGa1-xN 势垒中 In 组分的增加,In0.32Ga0.68N 阱层和 InxGa1-xN 势垒之间势垒高度差减小,LD 光场在 MQWs 有源区更集中,输出功率显著提高。图 3 的插图更清楚地显示了 120 mA 注入电流下各结构的输出功率和阈值电流。此外,图 3 的斜率效率表明,当势垒的 In 组分由 0 增加到 3%时,这4 种 LDs 的斜率效率逐渐提高,然而当 In 组分高于 3%时,斜率效率明显有所下降。这表明 InxGa1-xN 势垒中 In 组分为 3%时,LD 斜率效率最高。LD3 的斜率效率比 LD4 高,可能和内部吸收损耗及载流子注入效率有关。根据 Hager 等21的分析,斜率效率 Rse与腔面损耗 m、注入效率 inj和内部吸收损耗 i有关,斜率效率表示为Rse=hcqmm+iinj(1)式中:h、c、q 和 分别是普朗克常数、光速、基本电荷和激光发射波长;inj为 LD 的注入效率,定义为有源区产生载流子的注入电流比例。在计算过程中,前后反射镜的反射率通常被设置为常数,所以对于所有的 LD来说,m值应该是相同的。因此,斜率效率 Rse与内部吸收损耗 i成反比,与载流子注入效率 inj成正比。第 8 期侯俨育等:组分阶梯 InGaN 势垒对绿光激光二极管光电性能的影响1389接下来计算了各结构的内部吸收损耗和载流子注入效率。如图4(a)所示,相比于具有 GaN 势垒的 LD,具有InGaN 势垒的 LD 内部吸收损耗显著降低,同时增加 InxGa1-xN 势垒中的 In 组分有助于降低内部吸收损耗。此外,可以看出 LD3 比 LD4 的内部吸收损耗略低。在图 4(b)中,In 组分为 3%的 LD3 结构的载流子注入效率最高,明显高于 In 组分为 4%的 LD4 结构,由此可知 LD3 斜率效率最高的原因。从上述计算可以看出,当InxGa1-xN 势垒中 In 组分增加到 3%时,提高了 LD 载流子注入效率,有效降低了阱外的光学损耗,同时将光子限制在 QW 内,降低了 QW 内光学损耗,从而降低了内部吸收损耗,增加了 LD 的斜率效率。图 2 五种不同 InxGa1-xN QB LDs 的电学特性Fig.2 Electrical properties of five LDs with different InxGa1-xN QB图 3 在注入电流为 120 mA 的条件下五种不同 InxGa1-xN QB LDs 的斜率效率、阈值电流和输出功率Fig.3 Slope efficiency,threshold current and output power of five LDs with different InxGa1-xN QB at the injection current of 120 mA图 4 5 种不同 InxGa1-xN QB LDs 的内部吸收损耗和载流子注入效率Fig.4 Internal absorption loss and injection efficiency of five LDs with different InxGa1-xN QBLD 的远场发射角及发射强度是衡量光束质量的重要参数,为了进一步研究 LD0、LD1、LD2、LD3 和 LD4的光学特性,计算了远场强度和光学限制因子(optical confinement factor,OCF)。在图5(a)中,随着 InxGa1-xN1390研究论文人 工 晶 体 学 报 第 52 卷势垒中 In 组分的增加,LDs 的远场发射强度先增大后减小,LD3 结构的远场强度最大,发散角最小。由图 5(b)可以看出,InxGa1-xN 势垒的 In 组分从 0 增加到 4%时,OCF 先从 1.19%增加到 1.58%,后又降低到1.56%。InGaN 的折射率高于 GaN 的折射率,OCF 的增加主要归因于 InxGa1-xN 势垒中,较高 In 组分势垒具有较大折射率,从而增强光场限制能力22。然而,当 InxGa1-xN 势垒中的 In 组分增加到 4%时,InGaN 势垒和 p 型 InGaN WG 层之间折射率相同,限制光场能力减弱,OCF 降低。图 5 5 种不同 InxGa1-xN QB LDs 的光学特性Fig.5 Optical properties of five LDs with different InxGa1-xN QB图 6 两种 LDs 的远场强度分布Fig.6 Far field intensity distributions of two LDs2.2 CSG InxGa1-xN 势垒结构根据 2.1 中模拟出整体性能较好的 LD3 结构,在此基础上设计了一种光场限制能力增加,斜率效率和电光转换效率更好的结构,CSG InxGa1-xN 势垒结构 LD5。首先研究了 LD3 和 LD5 的光学特性,计算了 LD 的远场强度分布、OCF 及光学损耗。在图 6 中,LD5 的远场发射强度远大于 LD3 结构,且发散角较小。图 6 中给出了两个结构的 OCF 及光学损耗,可以看出,与 LD3 相比,LD5 的 OCF 从 1.58%增加到 1.62%。两个结构的光学损耗相差不大,说明 CSG 势垒结构 LD5 可以有效的将光场限制在 MQW 有源区中,减少光场泄露,使得 OCF增大。绿光 LD 中 MQWs 有源区靠近 n 侧的 QW 空穴注入数量少且具有较高的空穴注入势垒,使得空穴难以从 p 侧的 QW 区注入 n 侧的 QW 中。这种不均匀的空穴注入方式会导致 LD 阈值电流增大且斜率效率降低23。空穴从 p 端注入有源区通过 EBL 传输到 MQWs 中,受到价带势垒高度的影响。其中空穴的有效势垒高度(h)定义为 EBL 价带最小值与 EBL 上层空穴费米能级之间的能量差24。由图 7 可以看出,相比于LD3 结构,在 EBL 处 LD5 的空穴有效势垒高度从 232 meV 降低到 178 meV。空穴有效势垒高度的降低可能归因于势垒禁带宽度随着 In 组分的增加而降低,有助于质量较大的空穴注入,增加它们在 p 侧 QW 中的数量。电子有效势垒高度(e)定义为 EBL 导带最大值与 EBL 下层的电子费米能级之间的能量差。电子的泄漏势垒高度从 329 meV 增加到 345 meV,电子泄漏势垒的提高主要是因为 LD5 中最后一个 QB In0.05Ga0.95N和 AlGaN EBL 之间的带隙差大于 LD3 中 In0.03Ga0.97N QB 和 AlGaN EBL 之间的带隙差,带隙差的增加可以有效防止电子的泄漏,从而增加 MQWs 中载流子的数量,提高辐射复合效率。因此,靠近 p 侧势垒中 In 组分比靠近 n 侧高,有助于降低空穴注入势垒,提高电子泄漏势垒,从而增加 LD QW 中载流子的复合概率。通常,从 p 型区域注入的空穴与从 n 型区域注入的电子复合,电子和空穴的复合导致每个 QW 中的电子和空穴电流密度显著降低25-27。图 8(a)是 MQWs 的电子电流密度分布情况,从 n 端到 p 端,电子电流密度梯度降低,电子向 p 区域传输的速率下降。结果发现 LD5 p 侧有源区的电子泄漏电流密度略低于 LD3。在图 8(b)中,空穴电流密度从 p 端到 n 端梯度降低,LD5 的空穴电流密度整体上高于 LD3,且 LD5 p 侧空穴注 第 8 期侯俨育等:组分阶梯 InGaN 势垒对绿光激光二极管光电性能的影响1391入电流密度明显高于 LD3。LD5 和 LD3 的空穴注入电流密度分别为 5 591 和 4 864 A/cm2。这是由于相较于 LD3,LD5 具有更低的空穴有效势垒高度,从而提高了空穴注入效率。空穴电流密度表明,在具有 CSG 势垒的 LD 中,空穴注入电流大幅增加。靠近 n 侧的 QW 中的电子和空穴电流密度的减少大于靠近 p 侧的 QW中的减少,这表明更多的载流子在靠近 n 侧的 QW 中复合,改善了 MQWs 中载流子的浓度分布。图 7 在注入电流为 120 mA 下两种 LDs 的能带图Fig.7 Energy band diagrams of two LDs at the injection current of 120 mA图 8 注入电流为 120 mA 时两种 LDs MQWs 的载流子电流密度分布。(a)电子电流密度分布;(b)空穴电流密度分布Fig.8 Carrier current density distributions in MQWs of two LDs at the injection current of 120 mA.(a)Current densitydistributions of electrons;(b)current density distributions of holes为了探究 CSG 势垒对 LD 的输出功率及斜率效率的影响,对 LD3 和 LD5 的输出功率和电压与注入电流(P-I-V)的关系曲线进行分析。如图 9 所示,I-V 曲线示出,LD5 的开启电压及工作电压都略小于 LD3。P-I曲线显示具有 CSG 势垒的 LD5 比 LD3 的阈值电流更低,而且在 120 mA 注入电流下,LD5 的输出功率为119.7 mW,大于 LD3 的 114 mW。由上述空穴与电子有效注入及泄漏势垒可知,CSG 势垒增加了 LD 空穴的注入效率,降低了电子的泄漏势垒,提高了载流子的辐射复合,从而提高了器件的输出功率。通过计算得出,LD5 的斜率效率增加到1.14 mW/mA,明显高于 LD3 的1.09 mW/mA。结果表明,具有 CSG 势垒的 LD 结构有利于提高器件的斜率效率。最后,计算了两个结构的 IQE 及电光转换效率。如图 10(a)所示,当注入电流增大到阈值电流时,LD 输出开始出现,并且随着电流增大,IQE 近似线性增大。在注入电流为 120 mA 的条件下,LD5 的 IQE 比 LD3提高了 7%,LD5 的 IQE 达到 89%。图 10(b)示出的电光转换效率是 LD 最重要的性能之一,相比势垒组分不变的 LD3,CSG 势垒结构 LD5 的电光转换效率从 17.7%提高到 19.9%。可能是 CSG 势垒增大了空穴的注入效率,并有效地降低电子泄漏电流密度,提高了有源区的辐射复合,从而使电光转换效率得到提高。综合考虑光场强度分布、输出功率、电光转换效率及 IQE,当 LD 具有 CSG 势垒时,将提高斜率效率及电光转换效率。1392研究论文人 工 晶 体 学 报 第 52 卷图 9 两种 LDs 的电学特性Fig.9 Electrical properties of two LDs图 10 两种 LDs 的 IQE 和电光转换效率Fig.10 IQE and electro-optical conversion efficiency of two LDs3 结 论通过仿真计算发现,与具有 GaN 势垒的 LD 相比,具有 InGaN 势垒的 LD 器件的光电性能显著提高。通过研究不同 In 组分 InxGa1-xN 势垒对 GaN 基绿光 LD 光学和电学性能的影响,发现 InxGa1-xN 势垒层 In 组分为 3%时,整体性能表现最佳。在此基础上设计具有 CSG InxGa1-xN(x=0.03、0.04、0.05)势垒的 LD 结构,仿真结果表明,该结构能够有效降低空穴注入的势垒,提高电子泄漏势垒,从而提高器件的内量子效率,降低阈值电流及工作电压,改善器件的电学性能,同时增强光场限制能力。当注入电流为 120 mA 时,该结构获得 89%的内量子效率和 19.9%的电光转换效率。通过调控 InGaN 势垒层的 In 组分并设计 CSGInxGa1-xN 势垒结构,为制备高功率 GaN 基绿光激光二极管提供了实验理论数据。参考文献1 TIAN A Q,HU L,ZHANG L Q,et al.Design and growth of GaN-based blue and green laser diodesJ.Science China Materials,2020,63(8):1348-1363.2 LUTGEN S,AVRAMESCU A,LERMER T,et al.Progress of blue and green InGaN laser diodesCSPIE OPTO.Proc SPIE 7616,Novel in-Plane Semiconductor Lasers,San Francisco,California,USA.2010,7616:89-96.3 李方直,胡 磊,田爱琴,等.GaN 基蓝绿光激光器发展现状与未来发展趋势J.人工晶体学报,2020,49(11):1996-2012.LI F Z,HU L,TIAN A Q,et al.Current status and future trends of GaN-based blue and green laser diodesJ.Journal of Synthetic Crystals,2020,49(11):1996-2012(in Chinese).4 PIPREK J.Analysis of efficiency limitations in high-power InGaN/GaN laser diodes J.Optical and Quantum Electronics,2016,48(10):471.5 RARING J W,SCHMIDT M C,POBLENZ C,et al.High-efficiency blue and true-green-emitting laser diodes 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