利用MCNP方法模拟非介入式γ放射性废水监测系统活度浓度响应.pdf

第卷第期年月核电子学与探测技术 利用方法模拟非介入式放射性废水监测系统活度浓度响应杜旭 红，吴尧，郑建国，金潮（中 国辐射防护研究院，太原）摘要：为确保自行设计开发的管道外直接测量放射性废水监测系统对于不同能量核素活度浓度测量结果的准确性和可靠性，利用软件建立精确的系统仿真模型。基于该模型，模拟计算了系统对于不同能量放射性废水的总活度浓度和全能峰活度浓度响应情况。将模拟结果与实验结果进行比较，进一步验证了模拟方法的有效性。在活度浓度响应确定的前提下，还给出 了不同测量时间下系统对于和（：的最小可探测 活度浓度。关键词：放射性废水监测；活度浓度响应中图分类号：文献标志码：文章编 号：（）核电厂、乏燃料后处理厂等核设施运行或退役过程中会产生大量含放射性物质的废水。放射性废水进入环境后造成水和土壤污染并可能通过多种途径进人人体，对环境和人类造成危害。为了防止放射性废水不受控制的排放，核电厂放射性 液态流出物排放 技 术要求（）、核燃料循环放射性流出物归一化排放量管理限值（）、核动 力厂环境辐射防护规定（）等国家标准对我国各类核设施放射性液态流出物向环境排放的排放总量最大值和排放浓度最大值等进行了规定。这意味着任何预计到或可能含有放射性物质的污染的流出物都必须进行常规监测。在线监测作为常规监测手段之一，对于有效防止和控制放射性液态流出物的异常排放起着重要作用。放射性废水按所含放射性种类，可分为、收稿日期作者 简 介：杜旭红（），女，甘肃徽县人，副研究员，主要从事辐射安全，职业安全方面的研究。、三类放射性废水。对于放射性废水，常用的在线测量方式有管道外直接测量和取样测量两种。取样测量方法应用相对更为广泛，该方法探测下限相对较低，但需要在排放管路上设置结构复杂的取样管路，且取样容器易被放射性废水污染，使本底升高，影响测量的准确性。管道外直接测量方式直接将探测器耦合在管路上进行测量，无需设置复杂的取样装置，但探测器和被测介质之间 的工艺管道会影响探测器探测灵敏度。两者各有优缺点，但对于空间相对狭小、不便于人员现场维护等场所，管道外直接测量方法更为适合。国外商用成熟的管道外直接测量装置，如美国 公司生产的型夹紧式水监控系统和英国电子公司生产的实验室系统在线液体流出物监测仪等，具有较低的探测下限，可以满足不同场合的测量需求，国内此类成熟设备则较少。本文针对自行设计开发的管道外直接测量放射性废水监测系统，利用蒙特卡洛模拟方法模拟计算了该系统对于不同能量放射性废水的总活度浓度和全能峰活度浓度响应情况，该研究工作对于监测仪的刻度校准及准确测量具有重要意义放射性废水监测系统组成晶体由于具有灵敏度 高、能量响应范围宽、功耗低、稳定性好、操作方便、室温下可工作等优点被用作放射性废水在线监测系统的探测器。放射性废水监测系统主要由晶体、光电倍增管、倍压电路、前放电路、数字多道分析器、铅屏蔽体、计算机等部分组成。系统组成及测量原理如图所示。测量时，晶体端窗正对紧贴在被测管路外壁直接测量。探测器外围 的屏蔽体用于降低天然本底辐射对系统探测 限值的影响。多道分析器的使用使得系统可以对管道中放射性废水的总放射性活度浓度和核素放射性活度浓度进行测量。系统探测器晶体尺寸可以根据被测管道管径尺寸和探测下限要求进行选择。系统模型建立使用代码建立探测器、放射源及管路几何模型，模型简化结构及相对位置截面图见图。本文被测对象以现场常 用的尺寸管道（内径，壁厚）为参考，探测器选用（）的晶体。模型中，晶体密度为，晶体夕卜部包裹厚、密度为的反射层。反射层外 部为 铝壳，铝壳厚度为，密度为。铅屏蔽体为与管道同轴的环形圆柱体结构，平均厚度为，整体长度为，铅密度为。管道中的放射性废水被定义为由水制成的直径为的各向同性发射圆柱体源。由于晶体正对被测管道进行测量，晶体后端的反射层、光导及光电倍增管等引起的后向散射对谱线影响很小，模拟中没有考虑这方面的影响。为了能准确反映放射性和探测器的统计涨落等因素对谱线的影响，得到与真实探测器相图系统几何仿真模型吻合的谱线。模拟中使用到高斯能量展宽输人卡对模拟的能量沉积谱中各全能峰做高斯扩展，使全能峰呈现高斯分布。能量沉积谱的半 高宽与能量之间 的关系可用式（）表示。（）式中，、为系数，、五和的单位为，的单位为，的单位为。图能量与半高宽之间拟合曲线依据上述模拟条件，模拟系统在 体源下测得的能量沉积分布谱，模拟起始光子数设置为。仿真时，同时考虑光子在水中和管壁中的散射和探测器的探测机制。模拟计算结果显示，不同能量下，粒子统计相对误差最大为。利 用模拟 结果绘制体源下模拟能谱如图所示。从图中可以看出，能谱中处光电峰明显，处存在康普顿散射坪。此外，光子与闪烁体周围物质包括水、管道壁、屏蔽体等发生康普顿效应时，反散射光子进入闪烁体，通过光电效应被记录下来，因此在能谱大约的位置上出现明显的反散射峰。图体源下模拟能谱为了验证模拟方法的准确性和可靠性，在中溶液对？系统进行了测试实验，实验硬件条件与模国原子能科学研究院国防一级计量站用标准拟条件完全一致，实验所得能谱如图所示。表实验所测不同能量的序号核素特征能量 结合表中的三个特征 能量的全能峰测 量数据，利用拟合算法拟合上述非线性函数，拟合曲线如图所示，拟合确定系数？为。拟合系数；。截榧斗能働图标准溶液下系统实测 能谱对比模拟能谱与实验能谱发现，两者的能谱形状大致相同。峰总比略有不同，这是由于模拟计算时，将放射性水设置为单能的放射源，而实际溶 液并非单能放射源。此外，实验测量时，测量结果会受到天然本底的影响，模拟时该因素则没有考虑。分析模表模拟谱与试验谱测量数据对比拟谱和试验谱特征射线全能峰、全能峰活度浓度响应及系统总 活度浓度响应，对比数据见表。表中所示，模拟结果与实验结果误差较小，具有较好的一致性，充分验证了建模方法的有效性。模拟谱实验谱相对误差全能 峰全能峰活度浓度响应（）总活度浓度响应（）系统活度浓度 随能量的响应曲线活度浓度响应刻度的准确性和可靠性直接影响 系统对测量结果定量分析，因此需要在能谱测量之前对系统谱仪进行活度浓度响应刻度。本系统被测量对象为一定体积的放射性水溶液，效率刻度需要多种不同能量段的放射性核素水溶液，而且为确保刻度系数的可靠，需要开展多种浓度水平的刻度工作，实验量大，成本高，且液体放射性物质属于开放性操作，存在比同级密封源更大的危害风险，产生的放射性废液也不易处理。而蒙特卡罗方法是模拟计算获得效率的有效 方法，为此本文研究了能量范围内的活度浓度响应情况。从能量起，每隔选取一个能量点，将其设置为体源能量，模拟计算不同能量下的 系统的活度浓度响应，即单位体积效率。根据模拟十算所得数据，分别绘制总活度浓度和全能峰活度浓度响应曲线如图和图所示。从图看出，对于以下能量，系统总活度浓度响应较低。这主要是由于低能光子在水中自衰减以及管壁对其的吸收，能量越低进入探测器相对越少。以上能量的射线大多可以直接或间接穿透管壁进人探测器。虽然与水和管壁之间作用产生的散射，全能峰效率有不同程度的影响，但对于总探测效率影响较小，总活度浓度响应逐渐趋于稳定。图所示，对于以下能量的放射性废水，随能量的增大，系统相应的全能峰活度浓度响应增大。从起，能量越高，发射出的光子穿透水和管壁与晶体发生光电效 蟹应的几率越低，系统产生全能峰计数率越少，全能峰活度浓度响应则越低。图模拟不同能量下总活度浓度响应曲线觀图模拟不同能量下全能峰活度浓度响应曲线最小可探测活度最小可探测活度浓度（）是放射性废测量系统的重要性能指标之一。它用来表示指定测量时间内可探测到的最小活度浓度值。如果活度浓度低于，系统将无法在所需的置信水平下确定结果。一般来说，越小，说明系统的探测性能越好。然而，代表了系统的定性分析能力，即是否有任何核素，而不是系统的定量测量精度，。它可以用 的置信水平来表示，具体如式（）所示：表不同测量时间、不同核素的式中，是感兴趣特征射线全能峰能内的本底计数。是测量时间，为全能峰探测效率，？为感兴趣核素特征射线的发射概率，为单位体积效率。以核电厂、乏燃料后处理厂工艺排放水中典型的核素为参考，利用式（）分别计算系统在不同测量时间下的最小探测活度浓度，结果如表所示。核素（）结论放射性废水在线监测系统在保障公众及环境安全方面发挥着重大作用，其测量结果的准确性是判断其是否合格的最重要指标之一。为准确测量管道中放射性废水中总活度浓度或每）垣習艇兹趙迪，夠）虿趔琺趔铤 种核素的活度浓度，确定监测系统对不同核素的射线的活度浓度响应是关键因素。标准放射源刻度方法准确可靠，但刻度工作流程复杂、操作难度大、成本高、不易实现，为此，本文利用蒙特卡洛方法开展了管道外直接测量型放射性废水在线监测系统的活度浓度响应模拟计算工作，并进行了部分相关实验，模拟数据与实验数据一致性较好，验证了模拟方法的有效性。基于模拟得到的活度浓度响应数据，可以进一步计算出系统对于不同核素的探测下限。参考文献：苏州热工研究院有限公司，环境保护部核与辐射安全中心核电厂放射性液态 流出物排放技术要求：北京：中 国环境科学出版社，中 国辐射防护研究院核燃料循环放射性流出物归一化排放量管理值：北京：中 国标准出版，中 国原子能科学研究院核设施流出物监测的一般规定：国家环境保护总局，谢文明，唐智辉，陈立，等核设施液态流出物非介人式连续监测仪校准技术研究原子能科学技术，（）：，：，沈福在线式放射性液态流出物监测仪研制辐射防护，（）：，：，（），（），：，（，）：，：；