海相页岩储层水岩作用及其对开发效果的影响研究进展.pdf

天然气与石油642023年6 月NATURALGAS ANDOIL海相页岩储层水岩作用及其对开发效果的影响研究进展穆英 1,2.3 1.中国石油勘探开发研究院，北京10 0 0 8 3；2.中国科学院大学，北京10 0 0 49；3中国科学院渗流流体力学研究所，河北廊坊0 6 50 0 7摘要：水平钻井、水力压裂过程中伴随工作液滞留，水岩作用改变海相页岩储层特征与页岩气井开发效果，明确水岩作用机理及其对页岩气赋存和运移的影响，是指导页岩气生产开发的基础。现有研究表明，矿物组成、孔隙结构、流体性质和彼此之间的相互作用是影响页岩吸水的主要因素，水分子侵占孔隙表面的甲烷吸附位，引发气水置换作用，提高孔隙流体压力并降低储层含气性。水岩作用导致矿物膨胀、脱落，储层力学特征和物性参数改变，产生大量次生孔缝，这些次生改造为流体运移提供了更多的渗流通道，改善了储层的渗流能力，但是孔隙水和矿物颗粒堵塞部分孔缝，导致储层气相渗透率降低。针对现有研究认识与不足，建议对以下方面开展进一步研究：1)精细划分并定量分析页岩孔隙中的水;2)明确气水竞争吸附机理及其对页岩含气性的影响;3分析水岩作用对页岩孔缝特征与矿物组分的影响；4)探究水岩作用对储层含水特征及开发效果的影响规律。关键词：海相页岩；水岩作用；储层特征；竞争吸附；气水两相流动；开发效果D0I:10.3969/j.issn.1006-5539.2023.03.010Research progress on water-rock interactions of marine shale reservoir1.PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration and Development,Beijing,100083,China;3.Institute of Porous Flow and Fluid Mechanics,Chinese Academy of Sciences,Langfang,Hebei,065007,ChinaAbstract:During horizontal drilling and hydraulic fracturing,with the retention of working fluid,water-rock interactions change the characteristics of marine shale reservoirs and the development effect ofshale gas wells.Clarifying the mechanism of water-rock interactions and its influence on the occurrence and胡志明全邹才能1and its influence on development effectMU Yingl-2-3,HU Zhiming,ZOU Caineng2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing,100049,China;收稿日期：2 0 2 3-0 4-2 4基金项目：中国石油天然气股份有限公司直属院所基础研究和战略储备技术研究基金项目“页岩储层气、水作用机理及对开发规律影响”（2 0 19D-500810）作者简介：穆英（1994-），男，河北邢台人，博士研究生，主要从事海相页岩储层水岩作用机理等方面研究。E-mail：muying1994 通信作者：邹才能（196 3-）,男，重庆人，中国科学院院士，中国石油勘探开发研究院教授级高级工程师，博士，主要从事常规一非常规油气地质学理论研究与实践、新能源与能源战略等方面研究。E-mail:第41卷第3期OIL&GASEXPLORATIONANDDEVELOPMENT|油气勘探与开发migration of shale gas is the basis for guiding shale gas production and development.Existing studies haveshown that mineral composition,pore structure,fluid properties,and their interactions are the major factorsaffecting shale water absorption.Water molecules occupy methane adsorption sites on pore surface,leadingto gas-water replacement effect,increasing pore fluid pressure and reducing reservoir gas content.Water-rock interactions lead to mineral expansion and shedding,changes in reservoir mechanicalcharacteristics and physical parameters,and produce numerous secondary pores and fractures.Thesesecondary transformations provided more percolation channels for fluid migration and improved thepercolation capacity of the reservoir,but pore water and mineral particles blocked some pores andfractures,resulting in lower gas permeability of the reservoir.In view of the existing research understandingand shortcomings,it is suggested to carry out further research in the following aspects:1)Perform finedivision and quantitative analysis of water in shale pores;2)Clarify the mechanism of gas-watercompetitive adsorption and its influence on shale gas content;3)Analyze the influence of water-rockinteraction on the pore-fracture characteristics and mineral composition of shale;4)Explore the influenceof water-rock interaction on reservoir water-bearing characteristics and development effects.Keywords:Marine shale;Water-rock interactions;Reservoir characteristics;Competitive adsorption;Gas-water two-phase flow;Development effect65果会产生十分重要的影响，因此有必要全面系统地研0前言究水岩作用对海相页岩储层特征及开发效果的影响天然气，特别是非常规天然气，将逐渐取代石油的能源主导地位。页岩气是一种储量极其丰富的非常规天然气，中国作为美国之外最大的页岩气生产国，预计2 0 2 5年页岩气年产量可以达到30 0 10 m，并力争在2 0 30 年产量达到350 10 40 0 10 m2。页岩气开发过程中采用水平钻井和体积压裂技术改造储层，使得大量钻井液和压裂液进人储层，但现场返排数据显示，大部分页岩气井的返排率小于50%，有的甚至低于5%。工作液滞留会改变储层原有含水特征，影响页岩气井开发。常规油气田开发过程中，通常认为工作液滞留损害储层渗流能力进而造成产量下降，但在页岩气开发过程中,现场资料表明，部分压裂液低返排井组产量反而增加3。研究发现，高含水状态下页岩发生水岩作用,黏土矿物的水化作用和部分脆性矿物的溶解改变页岩矿物组分分布，储层破坏产生新的次生裂缝，这些次生改造与原生裂缝及压裂缝网结合，提高了储层的孔隙度和渗流能力4。此外，相较于甲烷分子，水分子更易吸附在孔隙表面,高含水状态能够降低页岩对甲烷的吸附能力5。与干燥状态下相比，平衡水状态下富有机质页岩对甲烷的吸附能力可以降低2 0%6 0%6-7。但是，高含水页岩渗流通道内的流体运移由气体单相流动转变为气水两相流动，这可能损伤储层的气体渗流能力,使渗流通道内的流体运移规律更加复杂-9。海相页岩储层的气水赋存机理复杂，除原生水外，在开发过程中产生的外液入侵等现象导致气一液一固三相发生复杂的相互作用，水岩作用对储层特征及开发效规律。1海相页岩储层特征海相页岩具有复杂的孔隙结构，根据孔隙成因与类型,将页岩孔隙划分为有机孔隙、无机孔隙以及裂缝孔隙10-13。利用聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）和X射线衍射仪（XRD），对四川盆地龙马溪组海相页岩代表性样品进行分析，发现页岩中除含有干酪根等有机质外，还有大量的黏土矿物（伊利石、绿泥石及一些混层等）和脆性矿物（石英、长石、方解石等），此外夹杂少量黄铁矿14，见图1。所测样品石英含量为32.9%42.9%，平均37.0 4%；钾长石含量为0.6%5.6%，平均2.2 4%；斜长石含量为1.4%14.4%，平均6.3%；方解石含量为9.5%2 6.7%，平均15.7 2%；白云石含量为5.2%2 2.8%，平均11.52%；黄铁矿含量为2.2%5.8%，平均3.6 2%；黏土含量为10.4%37%，平均23.56%。海相页岩中有机质呈大杂居，小聚居”分布，整体散落在无机矿物之间，有机孔隙的孔径较小，多呈蜂窝状分布，平面上呈圆形或椭圆形；脆性矿物呈块状分布，多发育不规则的溶蚀孔隙和狭缝形裂缝，平面上呈折线形分布；黏土矿物填充在有机质和脆性矿物之间，多发育溶蚀孔隙和层间微裂缝，且在层间和矿物胶结处发育不规则裂缝，平面上呈条带状分布。复杂的矿物组分类型与矿物嵌布关系决定了海相页岩具有较强的非均质性，孔隙类型与尺度的多样性，直接影响页岩储层的含气与含水特征。100%黏土天然气与石油662023年6 月NATURALGAS ANDOIL钾长石斜长石一有机质一绿泥石石英一方解石黄铁矿a)矿物组分分布a)Mineral composition distribution80%伊利石60%40%20%0龙2 龙4龙”龙？龙1层位b)矿物组分占比b)Mineral composition proportion黄铁矿白云石方解石斜长石钾长石石英c)黄铁矿c)Pyrite图1四川盆地龙马溪组海相页岩FIB-SEM扫描图像与矿物组分分布、占比图Fig.1 FIB-SEM images and mineral composition of marine shale in Longmaxi Formation,Sichuan basin页岩气包括储存在孔隙和裂缝中的游离气、矿物与孔隙表面的吸附气以及少量有机质中的溶解气2。岩石孔隙容积和孔径分布能显著影响页岩气特别是游离气的赋存15。孔隙度与页岩含气量普遍呈正相关关系，在相同压力条件下（0 8 MPa），相较于孔隙度为0.5%的页岩样品，孔隙度为4.2%的页岩样品中游离气占比高2 5%40%16-18。孔隙比表面积与孔径负相关,微d)有机质d)Organic mattere)脆性矿物e)Britle mineral性矿物和碳酸盐矿物的增加会降低储层对甲烷的吸附能力，同时还会降低储层孔隙度,降低游离气含量。因此,页岩的矿物组成与孔隙特征是影响储层含气性的关键因素。2f)黏土矿物f)Clay mineral长宁一月十威远孔的孔壁间距非常小，吸附势能更高，孔隙表面与甲烷昭通一盐津分子间的相互作用更加强烈,更有利于吸附气赋存18。昭通一黄金坝巫溪宏孔和中孔的孔隙容积较大，更有利于游离气的赋存19-2 0。中外学者对页岩气吸附特性进行了大量研究，普遍认为吸附气含量可占页岩总含气量的2 0%85%17-21。有机质含量是影响含气性的重要因素2,页岩的总有机碳（TOC)含量越高，有机质孔隙越多,对甲烷的吸附能力越强2 3-2 4。统计中国不同区块页岩气井,TOC含量与甲烷最大过剩吸附量呈正相关关系，见图2。Chalmers GRL等人17 统计了加拿大Gordondale页岩TOC含量和甲烷吸附量的相关数据，得到了相同的结论。LuXiaochun等人2 3认为无机矿物同样影响页岩的气体吸附能力，伊利石等黏土矿物对甲烷的吸附特性直接影响页岩储层的含气性。脆性矿物通常不利于甲烷吸附,Ross DJK等人2 5和Loucks RG等人2 6 认为脆0图2 中国不同区块页岩气井TOC含量与甲烷最大过剩吸附量关系图Fig.2Relationship between TOC and maximum excess adsorptioncapacity of shale gas wells in different blocks of China页岩气独特的赋存机理和页岩储层复杂的孔隙结构导致了气体运移的复杂性2 7-2 8。由于吸附一解吸作用和微尺度效应，常规气体流动方程并不能准确描述页岩储层微纳米孔隙中的气体运移2 。页岩气在储层中的运移是多重机制（解吸、扩散、滑移、黏性流等）共同作用的结果30-31。吸附气在浓度梯度的作用下进行表面扩散32,游离气则在浓度梯度和压力梯度的共同作用下2%TOC含量4%6%8%第41卷第3期OIL&GASEXPLORATIONANDDEVELOPMENT|油气探与开发以黏性流和克努森扩散的形式产出，随着孔隙中气压的在亲水性上强于方解石，相较于方解石，白云石表面吸减小,吸附在页岩基质和孔隙表面的气体逐渐解吸，补附的水分子排列更为紧密43-45。传统观点认为疏水性给孔隙中的游离气2。小孔隙中游离气的运移主要为的有机质不利于水分子的吸附，但是近年来的研究发浓度梯度和压力梯度驱动下进行的扩散和滑移31，而压现,水分子可以通过氢键与有机质分子中的亲水性含氧裂缝网和井筒之间游离气的运移则主要为压力梯度驱官能团（一OH、一COOH、C=O、一O一等)连接,进而吸动下进行的黏性流30 附在有机质表面46-50 1。海相页岩中的有机质分子多为直链烷烃、环烷烃和高度饱和的多环碳链骨架，羟基、羧2海相页岩水分赋存特征基、羰基等含氧官能团会在热演化过程中发生降解，因在海相页岩的沉积成岩过程中，随着沉积演化与生此有机质的热成熟度可以通过影响含氧官能团的种类烃排水等作用，地层水被大量消耗或排出，储层普遍处和数量改变页岩吸水能力51-3。通过分子动力学模拟于超低含水饱和度状态，目前北美地区进行商业开发的和水蒸气等温吸附实验等手段发现水分子可以在有机海相页岩储层含水饱和度普遍介于15%35%，中国南质表面形成水分子簇，当含水量进一步升高时，水分子方海相页岩储层含水饱和度相对较高，一般介于2 0%还可以在毛管压力的作用下发生毛细凝聚现象形成毛50%【3,见图3。超低含水饱和度和矿物的强吸水能力管水柱38.54。页岩的矿物组成及其相对含量、孔隙类型使大量工作液滞留在储层中难以排出，改变了含气储层与尺度、有机质和无机矿物的润湿性等直接影响储层的的水分赋存特征34-35 吸水能力，明确储层中水分赋存特征，是探究页岩气井压裂液返排率、制定开发方案的基础。70%60%F50%40%20%10%0673水岩作用对海相储层特征的影响现场资料表明，工作液通过基质、孔隙、微裂缝以及复杂缝网等不同路径滞留在储层中,与岩石基质发生流体一岩石相互作用35.5-56。李俊平等人57 定义了岩土体系的水化作用：水分子吸附到可溶性矿物的离子上或水分子渗H透到矿物晶体结构中，减小不同类型矿物之间的内聚力，进而使岩石发生微观、细观和宏观的变化。页岩的水岩作ey用是水在黏土矿物表面离子水化和渗透水化的基础上导Montne区块致页岩局部连续性丧失的过程58 页岩中易水化的黏土矿物丰富，裂缝、层理等软弱结图3国内外不同区块海相页岩储层含水饱和度分布图构面发育，由于正压力差作用下的渗流、化学势差作用下Fig.3Water saturation distribution of marine shale的运移和渗透以及毛管压力作用下的吸附等，工作液大量reservoirs in different blocks at home and abroad海相页岩储层具有亲水和亲油两面性36。许多学者研究了页岩的渗吸机理，发现强亲水性的黏土矿物在页岩吸水过程中扮演了重要角色37-38 1。黏土矿物发育大量粒内孔、粒间孔等无机孔隙，水分子可以通过范德华力、氢键作用力、静电力、结构力等微观作用紧密地吸附在孔隙表面,层间孔和晶间孔也为水分子提供了大量的赋存空间3。此外，黏土矿物晶体的Na*、K*、Ca+等阳离子可以通过水合作用进一步吸附水分子40。大多数直径在10 nm10m之间的孔隙都能够吸附水分子，小于30 nm的孔隙吸水能力更强，水分子可在黏土孔隙表面形成一层紧密排列的束缚水膜41-42。脆性矿物对水的吸附能力显著低于黏土矿物，不同学者通过分子动力学模拟和接触角测量等方法对石英、方解石、长石、白云石等矿物的吸水能力进行了研究，发现石英和长石进入黏土，为水岩作用提供了有利条件59-6 0 1。观察水岩作用引起的孔隙和裂缝的变化通常采用电子计算机断层扫描（CT）6 1】、扫描电子显微镜（SEM）【6 2 等先进技术。对比水岩作用前后页岩样品的孔隙和裂缝特征，水化膨胀会降低页岩机械强度,改变孔隙结构,诱发新的裂缝6 3-6 1,，见图4。LiuXiangjun等人6 5发现黏土矿物中伊利石和伊/蒙混层中的Na、K*、Ca*等阳离子会水化溶解，当水排出后这些阳离子聚集在黏土矿物表面，拓宽无机矿物与有机质之间的裂缝。薛华庆等人6 发现水岩作用可以使胶结力较弱的黏土矿物与非黏土矿物之间产生大量无机孔隙。LuoXiangrong等人6 7 采用电感耦合等离子体质谱（I CP-M S）、X射线荧光光谱分析（XRF）等方法对页岩的矿物组分和孔隙结构进行了测定,由于碳酸盐和硅酸盐矿物的溶解，孔隙的比表面积、体积、分形维数和表面粗糙度均有不同程度的增加，孔隙结构更为复杂。天然气与石油682023年6 月NATURALGAS ANDOIL脆性矿物a)Before water-rock interactionFig.4 FIB-SEM scanning images of shale samples before and after water-rock interaction前人已经系统研究了水岩作用对页岩宏观力学性质的影响,但对微观力学性质的研究不够6 8-6 9。事实上，微观力学性质能够更加合理地量化水岩作用强度7 0-7 1。LuYunhu等人7 2 利用纳米压痕仪从微米/纳米尺度的单个矿物和宏观尺度的块状岩石的杨氏模量来评估水化强度，发现黏土基质对水岩作用高度敏感，浸泡处理3 0 d后杨氏模量从2 9.2 GPa显著降低到16.5GPa,并且指出页岩软化的进展在本质上受渗透率控制。Liu Yuke 等人【7 3和 Song Jinliang 等人7 4进一步研究了水岩作用诱发页岩蠕变行为，发现页岩软化可以引起较大的蠕变变形和蠕变速率。Li Ning等人7 5分析了不同浸泡时间后页岩表面软化的特征，然后引人网格纳米压痕测试技术来揭示泥页岩表面的微观力学退化，发现层理或裂缝附近处页岩的杨氏模量和硬度往往较低。Zeng Lingping等人7 6 利用纳米压痕技术结合原子力显微镜（AFM）和SEM检查物理化学反应在页岩微机械性能的作用，发现岩石微观力学受地球化学的影响，低盐度压裂液处理后的页岩具有更高的水岩作用强度。因此,明确水岩作用对页岩矿物组分与孔隙、裂缝结构的影响，是探究压裂液滞留对页岩储层次生改造效果的关键。4水岩作用对页岩气开发效果的影响水力压裂是一种有效的储层改造技术,被广泛应用于页岩气开发过程7。调查发现，超过50%的压裂液在注入地层后无法回流，对页岩气开发产生重要影响7-7。Roychaudhuri B等人 发现,压裂液的滞留导致储层的渗透性和产气量降低，但LIUHH等人8 0 1发现,焖井一段时间后，部分气井的产量却有所增加,这种现象引起了广泛关注。水分赋存在很大程度上影响页岩吸附能力。李靖等人5评价了含水饱和度分布特征对甲烷吸附能力黏土矿物a)水岩作用前图4水岩作用前后页岩样品的FIB-SEM扫描图像岩气资源量的重要因素。页岩储层的初始含水饱和度普遍低于最大束缚水饱和度,且页岩孔径较小，指向孔隙内部的毛管压力较大,加之页岩基质特别是黏土矿物的强亲水性,页岩普遍具有较强的吸水能力4。当页岩与外液接触后,水在毛管渗吸作用和黏土水化作用下进人页岩内部，促使储层产生新的细观损伤，见图5。这些损伤与已经存在的层理和孔缝一起构成了页岩气的渗流通道，从而改变储层渗透率,影响实际开发效果39.8 1。孔隙度与渗透率的对数呈正相关关系，页岩渗透率主要受储层孔隙度和裂缝发育程度的影响8 2。水力压裂能够产生大量压裂缝网，大幅度改善储层渗流能力，但是压裂液大量滞留导致黏土膨胀、聚合物吸附、裂缝破损和水堵等现象，引发基质渗透性的破坏、基质一裂缝面的损伤和井筒附近的阻塞，损害储层的气体渗流能力3-8。含水孔隙内的气水分布特征、气水流动形态迥异,微纳米孔隙中存在水膜一甲烷一水膜夹层结构、水团包裹的气泡结构、独立的水团结构以及水桥或水柱结有机质有机质b)Afterwater-rock interaction的影响，发现随着储层含水饱和度的升高，甲烷吸附量逐渐降低。Gasparik M等人通过测试发现,与干燥情况相比，在平衡水条件下，泥质页岩对甲烷的吸附能力降低6 5%90%，富有机质页岩对甲烷的吸附能力降低20%6 0%。胡志明等人3通过实验证实了吸水能够使页岩发生气水置换作用，吸附气解吸成为游离气，同时水侵占孔隙空间将部分游离气排出孔隙，储层含气性降低。Chalmers GRL等人17 认为吸附能力的降低主要是因为水分子占据了矿物和孔隙表面,降低了能够吸附甲烷的比表面积。页岩矿物组成复杂且各组分亲水能力不同，水分赋存对甲烷吸附能力的影响不同。黏土矿物的吸水能力最强,RossDJK等人16 发现在含水条件下黏土矿物对甲烷的吸附能力降低8 0%95%。因此，无机矿物（特别是黏土矿物）的含水特征可能是评估页黏土矿物b)水岩作用后脆性矿物第41卷第3期OIL&GASEXPLORATIONANDDEVELOPMENT|油气探与开发69a)水岩作用0 ha)Water-rock interaction 0 hFig.5 Micro-CT scanning images of shale samples at different stages of water-rock interaction构,统一的认识表明,孔隙含水饱和度越高，微尺度效应对流动的影响越显著，页岩的气体流动能力降低程度越明显6 4.6-8 7。在孔径较小的纳米孔隙中，水分子在毛管力作用下多以毛管水柱的形式赋存，这部分水分堵塞了气体流动通道,降低了储层气相渗透率8 38 5。在孔径较大的微米孔隙中，水分子与矿物颗粒紧密结合，使得孔隙表面存在一层紧密排列的水膜,还会在孔隙空腔内形成水团、水簇，同样会导致储层气相渗透率的降低。MuYing等人【8 通过实验发现当页岩含水饱和度约6 0%时，页岩渗透率平均可降低约50%，孔隙表面的束缚水膜和毛细管孔隙内的毛管水柱共同导致页岩渗流能力的降低。部分学者研究了水分子影响下甲烷在页岩中的扩散行为，发现在湿润条件下，页岩气的扩散系数显著降低 9。结合分子动力学模拟和分析模型对页岩纳米孔隙内气水两相输运特征进行研究，发现水分子倾向于在亲水性纳米孔表面聚集，水膜改变气壁相互作用，导致气体滑移效应减小90-91。通过数字分析手段进一步对无机物中的水膜进行研究，发现当含水饱和度为10%时，产气量平均下降18.57%，含水饱和度为30%时，产气量平均下降2 6.10%92。考虑黏土膨胀、阻塞效应、聚合物吸附的影响，水分赋存对页岩气井产能有很大影响93。储层的水分赋存特征及水岩作用对储层的次生改造，对页岩气藏开发规律的影响有待开展进一步研究。5认识与展望作为中国能源转型阶段天然气增储上产的主力，页岩气具有巨大的开发潜力与价值，对转变能源结构、降低能源对外依存度、保障能源安全具有重要的战略意义。页岩气开发过程中采用的水平井钻井和体积压裂技术使大量工作液进入储层，引发缝网控制区及附近基质页岩的水岩作用。明确水岩作用机理及其对开发效果的影响，是探究压裂液渗吸与返排规律、优化储层开发方案、提高页岩气井产量的理论基础。现有研究取得了一定认识：1)矿物组成、孔隙结构、b)水岩作用31 hb)Water-rock interaction 31 h图5水岩作用不同阶段页岩样品微米CT扫描图像c)水岩作用10 2 hc)Water-rock interaction 102 h流体性质和彼此之间的相互作用是影响页岩吸水的主要因素,无机孔隙和有机孔隙均可作为水的赋存空间;2)不同组分对水和甲烷的吸附能力不同，水分子占据孔隙表面，由于气水竞争吸附、气水置换等作用，含水状态下页岩对甲烷的吸附能力进一步降低；3）水分赋存引发的黏土水化、矿物溶解等作用，导致矿物膨胀、脱落，储层力学特征改变，产生大量次生孔隙和裂缝；4）水岩作用产生的次生改造为页岩气运移提供了更多的渗流通道，改善了储层的渗流能力，但是孔隙水与脱落矿物堵塞了部分孔隙，导致储层气相渗透率降低。针对海相页岩储层水岩作用的研究虽然已形成了一些共识，但仍需要针对以下方面开展进一步研究：1)联用核磁共振、低温氮吸附等多种流体及孔隙分析方法，确定水在页岩有机质和无机质中的分布特征和含量信息；2)通过竞争吸附实验、分子动力学模拟等方法，明确甲烷与水的竞争吸附机理，定量分析水分赋存对页岩含气性的影响;3）利用SEM、微纳米CT、XRD 等技术手段,分析水岩作用对页岩孔隙和裂缝特征与矿物组分的影响,明确水岩作用对储层的改造效果；4）基于多种实验分析与数值模拟手段，考虑气水置换、气水两相流动与水岩作用对储层含水特征与孔隙结构的影响,明确高含水特征海相页岩的整体开发规律。参考文献：1邹才能,何东博，贾成业，等.世界能源转型内涵、路径及其对碳中和的意义J.石油学报,2 0 2 1,42(2）:2 33-2 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