煤直接和间接液化生产燃料油技术.pdf

2 0 0 3 年7 月炼油技术与工程V E I 丑O L E U MR E F I N E R YE N C 矾E E R 州G第3 3 卷第7 期蒸碗斯识煤直接和间接液化生产燃料油技术张哲民门卓武中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院(北京市1 0 0 0 8 3)摘要：介绍了煤直接和间接渡化牛产燃料油技术的发展历程及现状，并比较了煤占接和间接液化的优缺点。煤直接i 夜化投资较低，产物主要m 环状烃组成；煤|1|J 接液化投资较高，产物主要m 链状烃组成；两种方法牛产的燃料油性质互补，通过调合可以得到满足世界燃油规范)类以E 标准的柴油产品。关麓词：煤直接液化煤间接液化燃料油”7 _ i-b-b 侈我国是煤资源丰富而石油资源相对短缺的国家。随着国民经济的快速发展，我国对油品的需求持续增长，导致了原油进口量的逐年递增，2 0 0 1年进口原油已占我国原油加工总量的近三分之一，这不仅消耗了大量外汇，也使得国民经济对进口原油的依赖性增加，对我国的国家能源安全构成了威胁。因此，发展以煤为原料生产燃料油的技术，已成为关系到国家能源安全的战略问题。以煤为原料生产燃料油有直接和间接两种方法。直接法生产燃料油，工艺流程简单、投资较少，产物主要由类似于柴油馏分的环状烃构成；间接法流程复杂、投资较高，但产物主要由链状烃构成，因此柴油产品十六烷值很高。我国油品市场对柴油的需求大于汽油，用此以煤为原料生产燃料泊时应以柴油为主要目的产品。1 煤直接液化煤直接液化又称煤加氢液化，是将固体煤制成煤浆，在高温高压下，通过催化加氢裂化，同时包括热解、溶剂萃取、非催化液化，将煤降解和加氢从而转化为液体烃类，进而通过稳定加氢及加氢提质等过程，脱除煤中氮、氧、硫等杂原子并提高油品质量的技术。煤直接液化过程包括煤浆制备、反应、分离和加氢提质等单元。煤的杂质含量越低，氢含量越高，越适合于直接液化。1 I 发展历程【1 0 1煤直接液化技术始于二十世纪初，1 9 1 3 年德国科学家B e r g i u s 首先研究了煤高压加氢，并获得了世界上第一个煤液化专利，在此基础上开发了著名的1GF a r b e n 工艺。该工艺反应条件较为苛刻，反应温度为4 7 0。C，反应压力为7 0M P a。1 9 2 7年德国在L e u n a 建立了世界上第一个规模为0 1l I t a 的煤直接液化厂，到第二次世界大战结束时，德国的1 8 个煤直接液化工厂总油品生产能力已达约42 3M t a，其汽油产量占当时德国汽油消耗量的5 0。第二次世界大战前后，英国、美国、日本、法国、意大利、苏联等国也相继进行了煤直接液化技术的研究。以后由于廉价石油的大量发现，从煤生产燃料油变得无利可图，煤直接液化工厂停工，煤直接液化技术的研究处于停顿状态。2 0 世纪7 0 年代，石油危机发生后，各发达国家投入大量人力物力进行煤直接液化技术的研发，相继开发出多种煤直接液化工艺，但由于从2 0 世纪8 0 年代后期起原油价格在高位维持的时间不长，从煤生产燃料油获利的可能性较低，这些工艺都没有实现工业化。1 2 典型工艺自从1 9 7 3 年世界发生第一次石油危机以来，美国、德国、日本等国家相继开发了许多煤直接液化新工艺(如S R C，E D S，H C o a l，H T I，I G O R，N E D O L等)，其中比较有代表性的工艺是H T I，I G O R 和N E D O L 下艺。其中I G O R 和N E D O L 工艺建设有大型中试厂，而H r 兀工艺仅进行了规模为3t d 的实验室试验。12 1 德国的I G O R 工艺2 0 世纪7 0 年代，世界石油危机发生后，德国收稿日期：2 0 0 30 22 6。作者简介：张哲民，高级工程师，1 9 8 3 年毕业于南京理【大学化学螽，获理科学上学位。曾从事酗由加工、蒸汽裂解制乙烯工艺研究工作，现从事科研管理工作。万方数据第7 期张哲民等煤直接和间接液化生产燃料油技术一5 9以鲁尔煤炭公司为首与V E B A 石油公司和D I V I T 矿冶及检测技术公司合作，开发出了比德国原工艺更先进的新液化(I G O R)工艺”J，其特点是：(1)反应条件苛刻：温度4 7 0，压力3 0M P a；(2)催化剂使用炼铝工业的废渣(赤泥)；(3)两个液化油加氢精制反应器串联在一个高压系统内在其中进行的液化反应可一次得到杂原子含量极低的液化精制油；(4)该液化油经过蒸馏就可以得到十六烷值大于4 5 的柴油，汽油馏分再经重整即可得到高辛烷值汽油；(5)循环溶剂是加氢油，供氢性能好，煤液化油转化率高，但投资高，同时未对加氢催化剂寿命进行工业考核。】2 2 美国的H T I 工艺美国的H 1 1 工艺【4 1 为两段催化液化工艺，采用近1。年来开发的悬浮床反应器和H T I 拥有专利的铁基催化剂(G e l C a t T M)。该工艺的主要特点是：(1)反应条件比较温和，反应温度4 4 0 一4 5 0 0 C，反应压力1 7M P a；(2)采用特殊的液体循环沸腾床(悬浮床)反应器，达到全返混反应器模式；(3)所采用的催化荆活性高，用量少；(4)在高温分离器后面串联一台加氢固定床反应器，对液化油进行在线加氢精制；(5)同液分离采用超临界溶剂萃取方法，从液化残渣中最大限度地回收重油，从而大幅度提高了液化油收率。1 23 日本的N E D O I，工艺日本在2 0 世纪8 0 年代初专门成立了日本新能源产业综合开发机构(N E D O)，负责实施阳光计划，在N E D O 的组织下，经过十几家大公司的合作，开发出了称为N E D O L 的烟煤液化工艺J。该工艺特点的是：(1)反碰压力较低，为1 7 1 9M P a，反应温度4 5 5 4 6 5：(2)催化剂采用合成硫化铁或天然硫铁矿；(3)采用蒸馏的方法进行固液分离；(4)配煤浆用的循环剂单独加氧，以提高溶剂的加氢能力；(5)液化油含有较多的杂原子，还需加氢提质才能得到合格产品；(6)两个加氢提质反应器采用离线的方式，操作灵活，加氢催化剂寿命得到保障。一般认为煤大分子的基本单元主体为缩合的芳烃核，单元中的非芳烃核部分为杂环、氢化芳环脂肪族基团、含氧官能团和烷基侧链。而煤直接液化法是通过对煤进行催化加氢生产燃料油，因而煤直接液化产物主要由芳烃和环烷烃构成，并含有一定量的氮、氧和硫等杂原子。经后续提质加工后，可降低其杂原子和芳烃的含量，但无法大幅度降低环状烃的含量，因而产物石脑油馏分的芳烃潜含量高，产物柴油馏分的凝点低，十六烷值偏低，是煤直接液化油的主要特点。2 煤间接液化技术煤间接液化是先将煤气化生产合成气，完全破坏了煤原有的化学结构，然后以合成气为原料通过费托合成(F，T 合成)生产出馏程不同的液态烃【6 J。煤间接液化包括造气单元、F T 合成单元、分离单元、后加工提质单元等，其核心是合成反应单元。与直接液化技术相比，间接液化技术对煤基本没有要求。21 发展历程1 9 2 3 年德国科学家F r a n sF i s c h e r 和H a n sT r o p s c h 发明_ r 将合成气经催化转化为液态烃的方法，简称n T 合成。1 9 3 6 年德国建成世界上第一座煤间接液化工厂，到战结束时，在德国、法国、日本、中国和美国等共建了1 6 套以煤基合成气为原料的合成油装置。二战以后由于廉价石油的大量发现，从煤生产液体燃料成本变得过高，这些装置先后停产 J。2 0 世纪5 0 年代，南非联邦受到国际制裁，无法进口石汕，为满足对燃料油的需求，根据本国煤的特点，发展了煤间接液化生产燃料油的技术。自1 9 5 5 年以来，陆续建立了3 座大型煤间接液化厂，分别是S a s o ll，S a s o l，s a s o l，产品包括发动机燃料、聚烯烃等。目前S a s o l 公司的煤间接液化工厂仍在运行，并获得可观利润【。22 典型工艺除南非的S a s o l 公司外，许多发达国家的大石油公司开发出多种以F T 合成为核心的工艺，但大多是以天然气生产的合成气作为原料，生产化工产品或燃料油，例如M D S，M T G，A S C 2 1 和S y n，t r o l e u m 等工Z 1 9J。它们与S a s o l 的低温F T 合成(m T)工艺或高温F-T 合成(m Y r)工艺的主要区 万方数据6 0炼油技术与工程2 0 0 3 年第3 3 卷别在于制取合成气单元。2 21I 用叮工艺B 1 0】S a s o l 公司的唧工艺采用沉淀铁催化剂，反应温度较低(2 2 0 2 7 0。C)，工作压力3 0 5 OM P a，产品以煤油、柴油和蜡为主。气化单元采用L u r g i 炉，早期的n I 合成单元反应器采用列管式A r g e 固定床，不存在催化剂和液态产物分离的问题，但催化剂床层压力降大，更换催化剂的难度大。后S a s o l 公司开发出浆态床反应器和将液态产物与催化剂分离的独有技术，用于低温F T 合成工艺。浆态床反应器结构简单，传热效率高，a I在等温下操作，易于摔制操作参数但存在传质阻力较大的向j 题，这正是目前1 合成的研发热点。2 2 2H n 叮工艺【8，“一S a s o l 公司的H 7 I F r 工艺采用熔铁催化剂，反应温度在3 0 0 3 5 0 0 C，工作压力20 3 0M P a，产品主要为汽油和轻烯烃。H 7 1 1 兀、工艺的气化单元采用L 儿蛹炉，早期的卜。r 合成采用S y n f i a o l 循环流化床，但其结构复杂，操作费用高，重质烃的选择性差。1 9 9 2 年S a s o l 丌发出S A S 固定流化床反应器，其反应器结构简单，体积小，操作费用低。到1 9 9 9 年S a s o l 公司用8 台固定流化床反应器替代r 早期的1 6 台循环流化床反应器。高温煤间接液化工艺的产品以汽油和轻烯烃为主，经提质加_ _ I=后可得到高质嚣的汽油。低温煤间接液化工艺的产胎以链状烃为主，主要为煤油、柴油并含有一定量的石脑油和石蜡。其石脑油馏分富含支链。烯烃，并含有7 1 0 的氧化物，不适合作汽i I l|，但可转化为古氧化合物作汽油捌合组分，或直接作裂解原料生产乙烯。将煤汕、柴油以上馏分进行加氢异构降凝后，得到的柴油馏分芳烃质量含量小j。3，十六烷值在7 0 以上，硫含量小于1v g g-i。，符合世界燃料规范n 类柴油的要求，而其十六烷(!f 远高于该规范要求，是非常好的提高柴油1 六烷值的调合组分。综上所述，煤直接液化法与煤低温问接液化法相比，从投资规模看，前者投资低，后者投资高；从柴油馏分产物的性质看，前者直链烃少，环烷烃及芳烃含量高，十六烷值低，凝点较低，硫、氮等杂质含量较高；后者则以链烷烃组分为主，十六烷值过剩，不含硫、氮等杂质，但凝点较高。两者的柴油馏分均须经过较苛刻的加氢提质工艺，花费较大的代价才可生产出合格的柴油产品。因此，若将煤直接液化和间接液化结合起来，建立联合装置，将二套装置的柴油馏分调合在一起，即可直接生产出满足世界燃料规范类以上要求的柴油，这样可省却复杂的后加工提质工艺系统，显著降低煤液化装置的投资和加工成本，大大提高其市场竞争能力。若在现有柴油质量较差的炼油厂建设一套煤低温同接液化装置，也可极大地提升炼油厂生产符合世界燃料规范U 类标准柴油以及产品综合利用的能力。3 结束语在原油资源渐趋紧张，环保要求日趋严格的形势下，从国家能源安全角度考虑，在我国全力发展煤直接或间接液化技术，建立煤直接液化法及低温煤间接液化的示范装置是必要和可行的。参考文献I 呐n IHt r a d e dl u d u s t r yU KT e c h n d o g y8 8r Y p o r t0 1 0c o dl i l l u e f 州l i o n 1 9 9 92 魏贤9 j 等煤炭转化，1 9 9 8，2 1(1)：2 1 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u mP r o c e s s i n g，S I N O P E C(B e i j i n g1 0 0 0 8 3)A b s t r a c tD e v e l o p m e n te O L l r N ea n dt h es l a i l l sq u oo fd i r e c ta n di n d i r e c tc o a ll i q u i f a c t i o nI op r o d u c ef u e lo i la l ee x p o u n d e dA d v a n t a g e sa sw e l la sd i s a&r a n a g e so fc o a l d i r e c tl i q u i f a c t i o na n di n d i r e c tl i q u i f a c t i o nh a v eb e e nc o r n p a r e d T h ei n v e s t m e n to fc o a ld i r e c tl i q u i t：a c t i o ni sl o w e ra n di t sp r o d u c ti sm a i N)c o m p o s e do fc y c l i ch y d r o c a r b o n s，w h i l et h ei n v e s t m e n to fc o a li n d i r(、,ll i q u e f a c t i o ni sh i g h e ra n dt h ep r o d u c tm a i n l ye o n s i s l so fD*3 1 椭1 1P r o p e r t i e so ft h et w op r o d u c t sc o m p e n s a t ee a n ho t h e ra n dt h ed i e s e l，w h i c hm e e l 8f i l es t a n d a r do f“S p e c i f i c a t i o no fF u e lO i l”c l a s sr 2 a nb e o b 协i r I e db yb l e n d i n gt h eh mp r o d u c t s K e y w o r d sc o a ld i r e c tl i q u i f a c l i o n，c o a li n d i r e c tl i q u i f a c t i o n，r u e lo i l 4m t：，；t -I、!：州Ho：p!；糊t 科!o，m 洲，一p 7、!、!心 “!州岍 呲，。国外动态亚太地区燃料质量发展趋势V美国和欧洲生产环境友好汽、柴油燃料的趋势推动了亚爪地区强化燃料规范的进程。澳大利业和新西兰分别十2(1 0 2 年1 月和9 月确定2 0 0 5 2 0 0 6 年燃料含硫规范，澳大利亚汽油含硫将于2 0 0 5 年达到1 5 0 卧柴油台硫将于2 0 0 6 年达到5 0 f-#；新西兰血将于2【肺年实施相似的汽、柴油禽硫规范韩国、日卜、香港和巾闰台湾也在加陕实施清洁燃料进程韩国2 0 0 6 年汽油硫含量曰标为3 0t*g g、柴油硫含量为5 0 t g，将比现在汽油乎均舍琉1 3 0 l g、最大古硫1 5 0y g gl l 及柴油最大禽硫4 3 0u g g 有人幅度的降低。2 0 0 2 年3 月，日本巾央环境委员会【C E C)发布长期燃料规范议定书，其关键内容是2 0 0 5 年使汽、柴7 由古硫减小到小于5 0 f t g，香港成品油依赖进口，将成立香港石油和石化公司(o P c)，汁划分二个阶段在散装贮存终端、炼油厂和发电厂投资(5 I 7 7)1 泸u s$，第和第阶段分别于2 c x 4 年和2 0 0 8 年实施香港特别行政逸目前汽油和柴油舍硫限值分g l 为3 5 0p g g 和1 5 0p g g，预期到时将有较大幅唆降低、中闰大陆电正在实施较严格的燃料规范，计划执行欧l I(汽、柴油含硫5 0 0l z g g)和欧(汽油古硫1 5 0f g、柴汕含硫3 5 0J g)标准，欧I I 标准2 0(M 年执行，欧标准2 1 X)5 年先在北京执1 j，2 0 1 0 年推向全旧，在中国台湾省，该省环保委员会要求2 0 0 7 年1 月执行汽油和柴油含硫5 0f q g g 限值观汽、柴油含硫限值分别h8 0 1 8 0 t q,g 和3 5 0|,g g印度的燃料规范也将丁2 0 1 0 年前强化，汽油舍硫将由2 0 0 0 年j0 0 0 g 减小到2 0 0 5 年5 0 0#和2 0 1 0 年3 5 0t g g，柴油禽硫将由2 0 0 0 年25 0 0 ,g g 减小到2 0 0 3 年4 月5 0 0 g 和2 0 1 0 年5 0 ,-g g n其他一些较小的国家也将逐步改蛮现状，文莱、尼泊尔和巴弗弧新几内亚现尚无严格的燃料规范，文莱汽、柴油含硫限值分别为l0 0 0f 昌g 和1 0(x】0t t g g：)v L 泊尔现无炼油J，产品全靠进r ，严重的空气污染来自进口汽油中较高的苯、硫含量，现己准备制定燃料规范；巴布亚新儿内亚第-座16 3M t a 炼油厂将于2 C】(I d 年4 月投产，产品除供应国内-1 j 场外，3 5 用于出口，现汽、柴油含硫限值分别为3 0 0f t g 和50(3 0v g g，预计不久将引人澳大刹亚的燃料规范。盂加拉国1 9 9 9 年实施汽油禁铝，巴基斯坦2 0 0 2 年6月推行无钮汽油，虽然孟加拉国和巴摹斯士日已经禁铅，但汽油规范仍分别允许加铅0 科L 和03 5g L?越南f-2(U 1 年7 _ 冗1 日引入无铅汽油规格，现仍无炼油厂，第座炼油厂邓夸特炼油厂将于2 0 0 5 年底投产，设汁能力为65 0M t a，该炼油厂旦开工，燃料规范将予强化。印度尼凸亚到2 0 0 4 年底执行汽油禁铅，2 0 0 3 年1 月In 起巴厦和巴丹州成为汽油无铅区，塞玛兰和苏拉巴亚地区将丁2 0 0 3 年8 月禁铅，全国禁铝将于2 0 0 4 年】2 月3 1日超执行。(钱伯章摘泽臼W o r l d l e f t n i 2 0 0 3，1 3(3)：4 1 4 3)万方数据煤直接和间接液化生产燃料油技术煤直接和间接液化生产燃料油技术作者：张哲民，门卓武作者单位：中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院,北京市,100083刊名：炼油技术与工程英文刊名：PETROLEUM REFINERY ENGINEERING年，卷(期)：2003，33(7)被引用次数：6次 参考文献(11条)参考文献(11条)1.Department of Trade and Industry UK Technology status report 010 coal liquefaction 19992.魏贤勇 查看详情 1998(01)3.马治国.郑建国 查看详情 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煤炭液化方法技术分析-辽宁化工2008,37(8)通过对煤液化工艺原理和煤液化技术对比分析,得出煤炭间接液化及直接液化不应单从技术优劣判断,二者各有所长,同时又有一定互补性的结论,认为我国煤种齐全、地域辽阔,两种液化技术均有很好的应用前景.6.会议论文 张殿奎 煤间接制油煤化工发展的重要趋势 2009 煤制油技术近几年在我国飞速发展，一大批煤直接液化和间接液化技术项目风起云涌，研究开发拟建、在建项目达到空前高潮。为了落实科学发展观，有序开展煤制油工业化技术，国家发改委先后发文叫停全国煤制油项目投资.这对于实现国内宏观控制，保证生态环境，实现绿色经济，防止经济过热都是非常重要的，从保证国家能源战略上意义非常重大。但是。我国石油资源消费逐年增加，对外依赖性逐年加大，开发、研究、建设、生产新的替代石油能源迫在眉睫、势在必行。因此，有计划地对煤制油技术进行研究开发，建设示范装置是非常重要的。国家规划，2010年以前，我国煤间接制油产业发展主要以工程开发和工业化示范为主：2010年后，随着国内煤间接液化工程技术开发的逐渐成熟和工程运行经验的积累，该技术的产业化发展将进入第二阶段。本文介绍了煤间接制油在国内外的发展概况，并对煤制油项目做一小结。7.期刊论文 马海龙.栾秋琴.项曙光.Ma Hailong.Luan Qiuqin.Xiang Shuguang 我国煤液化制烯烃研究进展-化学工业与工程技术2008,29(2)概括了我国发展煤制烯烃产业的可行性和必要性,介绍了直接液化和间接液化技术的生产原理和工艺流程及我国煤液化制烯烃研究的进展状况,阐述了煤液化技术在乙烯、丙烯制备方面的应用,指出了煤液化技术在我国具有广阔的市场前景、发展空间及巨大的研究价值.煤液化技术对我国国民经济持续、健康、稳定的发展和国家安全以及缓解我国原油紧缺的压力都具有非常重要的意义.指出了发展煤液化技术是保证我国煤炭工业可持续发展、缓解环境恶化、解决石油短缺、优化能源结构、保证能源供应安全的有效途径之一.8.期刊论文 付长亮.张晓.Fu Changliang.Zhang Xiao 煤制油(CTO)技术及国内的发展状况-广东化工2008,35(1)煤制油技术主要有煤炭直接液化和煤炭间接液化两类.文章简要介绍了此两类方法的发展过程、工艺流程、工艺特点以及国内建设煤制油项目的基本情况.我国是煤炭大国,煤炭是我国的主要能源,在目前石油价格节节攀升的情况下,发展煤制油技术,对煤炭的洁净利用和保持国家能源的可持续发展,有着极为重要的意义.9.期刊论文 赵小英.Zhao Xiaoying 煤炭液化技术在我国的应用前景-山西科技2005,(3)文章介绍了煤炭直接液化和间接液化工艺的特点,结合该技术国际国内发展现状,论证煤炭液化技术在我国的应用前景.10.期刊论文 王乃计.纪任山 煤炭液化方法技术经济分析-中国煤炭2003,29(10)通过对煤液化工艺原理和煤液化技术经济性对比分析,得出煤炭间接液化及直接液化不应单从技术论优劣,二者各有所长,同时又有一定互补性的结论,认为我国煤种齐全、地域辽阔,两种液化技术均有很好的应用前景.引证文献(6条)引证文献(6条)1.高丽 重庆地区新型煤化工发展期刊论文-洁净煤技术 2008(6)2.马海龙.栾秋琴.项曙光 我国煤液化制烯烃研究进展期刊论文-化学工业与工程技术 2008(2)3.方磊 神华煤液化残渣及水煤浆的燃烧特性研究与数值模拟学位论文博士 20064.煤液化技术研究现状及其发展趋势期刊论文-现代化工 2005(10)5.刘今金 煤间接液化技术及其前景分析期刊论文-炼油技术与工程 2005(9)6.韩德奇.陈平.何承涛.薜隆宇 煤间接液化技术现状及其经济性分析期刊论文-化工科技市场 2004(1)本文链接：授权使用：中南大学(zndx)，授权号：b2e06a63-a6ad-4807-901f-9e3401143e5f下载时间：2010年11月20日