一种用于丙酮气体检测的智能MEMS仿生嗅觉系统.pdf

第 卷 第 期 年 月北 京 信 息 科 技 大 学 学 报 .文 章 编 号:():/./.一种用于丙酮气体检测的智能 仿生嗅觉系统周雨萌尤睿魏向阳祝连庆(.北京信息科技大学 光电测试技术及仪器教育部重点实验室北京.生物医学检测技术及仪器北京实验室北京)摘 要:提出一种基于卷积神经网络的便携式智能仿生嗅觉微机电系统()设计方法 采用高集成度异质标记物敏感单元阵列作为系统前端气体感知器通过 优化算法构建一维卷积神经网络丙酮气体质量浓度检测模型可实现模拟多组分气体环境中丙酮气体的高精度定量分析 实验结果表明该模型的拟合优度为.平均相对误差为.平均绝对误差为 /检测效果优于多层感知器神经网络、支持向量回归机等其他 种算法模型 在基于该系统开展的呼气实验测试中 组样本的检测标准差在./之间具有优异的稳定性关 键 词:仿生嗅觉丙酮气体检测微机电系统卷积神经网络中图分类号:文献标志码:(.):()././.:()收稿日期:基金项目:国家重点研发计划()山东省重点研发计划()生物医学检测技术及仪器北京实验室项目()作者简介:第一作者:周雨萌女硕士研究生通信作者:尤睿男博士教授 引言糖尿病是一种以高血糖为特征的慢性代谢疾病存在一定的致命性 我国是全球糖尿病患者人数最多的国家 年患病人数约.亿其中未被确诊患者比例高达.未来还将呈现持续增长态势 因此对糖尿病的大规模早诊筛查备受国家医疗行业的关注更与家庭和个人息息相关目前糖尿病医学检测的金标准是测量静脉血浆第 期周雨萌等:一种用于丙酮气体检测的智能 仿生嗅觉系统 中的葡萄糖含量 但这种有创性采血检测方式感染风险高对于广大未确诊人群而言难以实现大规模早诊 近年来已报道了数十种人体呼出气体中的挥发性有机化合物()可作为某些代谢疾病的生物标志物 对其检测可以反映人体的健康状况 人体呼出气中的丙酮可作为糖尿病的主要特征标记物用于糖尿病的检测、诊断有较高的可信度气体 检 测 的 传 统 方 法 有 气 相 色 谱 法()、质 谱 法()以 及 光 腔 衰 荡 光 谱()法 可靠性强但定量能力较差 响应速度快但人体呼出气含有的气体种类繁多当存在质荷比相同的成分时解析难度较大 吸收技术灵敏度较高但需要专业人员操作且设备花费较大仿生嗅觉传感技术是一种基于气体传感器结合模式识别算法的气体检测技术可快速给出气体定性或定量分析结果在疾病诊断、空气质量检测、食品新鲜度判别、农作物病菌污染监测 等方面得到了广泛应用 目前呼气检测面临的难点在于呼气组分复杂且痕量难以准确表征目标气体信息而且传感器对混合气体的响应受气敏材料交叉敏感、基线漂移、环境噪音等多因素影响导致传感器响应与待测气体之间呈现出复杂的非线性关系 基于传统机器学习算法的传感器信号分析模型泛化能力较弱当数据维度较多时特征提取难度大对于混合气体中目标气体的识别精度较低针对以上问题本文面向糖尿病呼气检测设计了一种融合高集成度异质标记物敏感单元阵列和一维卷积神经网络()模式识别算法的便携式智能仿生嗅觉微机电系统()建立混合气体中痕量丙酮气体与糖尿病的关联特征实现对丙酮气体的高精度检测分析并基于该系统开展呼气实验验证 仿生嗅觉系统构成仿生嗅觉系统是一种模仿生物体嗅觉感知识别机制的气味检测系统 本文设计开发的针对丙酮气体检测的智能 仿生嗅觉系统主要由信号采集模块和在线分析模块组成信号采集模块由气体测试腔室、异质标记物敏感单元阵列、信号处理器、进出气口管道和航插连接器等设备组成 根据对糖尿病患者呼出气体成分的分析构建用于丙酮及干扰气体检测的异质标记物敏感单元阵列 作者团队研制了以、等贵金属掺杂 和 异质结、离子掺杂 等多种金属氧化物材料的气敏器件选择对丙酮气体具有较高响应值且对呼气干扰气体具有不同响应程度的 种气敏器件组合构建为异质标记物敏感单元阵列 其中响应值是指气敏器件在目标气体中的响应信号()与空气中响应信号()的比值 响应值越大代表气敏器件的气敏性能越好 阵列对于丙酮质量浓度为./气体的响应值在.之间 当丙酮质量浓度增加至./时阵列的响应值最高可达.左右可以满足实验气体的采集需求根据异质标记物敏感单元阵列中不同气体敏感单元的电路条件设计相应的调理电路 为减少多路电源输入对异质标记物敏感单元阵列的影响在供电方面采用单路电流源输入恒定电压经由分压电路分成加热电压及测试电压的电路设计方式 电压信号经调理电路和航插连接器进入 处理器通过/转换器将模拟信号转换为数字信号最后通过 转 串行通信发送至上位机进行混合气体的分析识别在线分析模块基于 语言采用模型视图控制器架构模式设计人机交互终端 本文基于 模式识别算法对采集信号进行分析处理实现对混合气体中痕量丙酮气体的质量浓度预测并给出最终判别结果 实验方法及数据预处理.实验样本设计健康 人 呼 气 中 丙 酮 质 量 浓 度 约 为./而糖尿病患者由于糖代谢障碍人体需从脂肪氧化中获取能量这一过程会释放丙酮气体并经肺泡交换到呼气中因而糖尿病患者呼气中的丙酮质 量 浓 度 通 常 超 过./甚 至 达 到./以上 针对健康人与糖尿病患者呼气丙酮含量的差异我们取.、.、.、.、./七挡质量浓度来构成混合样本气体中丙酮气体的含量梯度 梯度横跨健康人与糖尿病患者的呼气丙酮含量范围考虑到糖尿病的出现往往伴随着肾病、肺功能受损、氧化应激等并发症 因此糖尿病患者的 北京信息科技大学学报第 卷呼出气体中除异常浓度的丙酮组分也可能伴随着甲苯、乙苯、二甲苯等芳香化合物甲醛等醛类物质以及醇类物质等 为了尽可能模拟糖尿病患者真实呼出气环境选取乙醇、甲醛、甲苯三种气体作为干扰气体 实验设置的混合样本气体配比如表 所示共有 种表 混合样本气体质量浓度配比气体类别质量浓度分挡设置/()丙酮.乙醇.甲醛.甲苯.实验数据采集采用动态法配置实验样本气体模拟在线式进样环境可有效避免实验过程中手动配气存在误差且无法实现大批量持续性自动化测样的不足异质标记物敏感单元阵列中 个气体敏感单元对于实验样本气体的响应包含基线阶段、反应阶段、平稳阶段和恢复阶段 图 所示为实验过程中某一气体敏感单元的响应恢复曲线 基线阶段代表气体敏感单元在空气中的响应信号 反应阶段代表不同质量浓度的丙酮、乙醇、甲醛和甲苯混合组分与气体敏感单元中的气敏材料发生物理化学反应气体敏感单元的响应信号持续升高直至进入平稳阶段后续用于模式识别算法分析的数据便是取自这一阶段 恢复阶段代表停止通入实验样本气体向气体测试腔室中通入空气使气体敏感单元恢复到基线水平图 气体敏感单元响应恢复曲线.数据预处理异质标记物敏感单元阵列受自身气敏材料特性和噪声的干扰其响应信号会随时间变化出现漂移现象为测试带来极大的不确定性 因此我们采用差分法对响应信号进行基线校正处理后的响应信号为()()()()式中:()为异质标记物敏感单元阵列在 时刻的响应值()为()对应的基线值 经基线校正后的 个气体敏感单元对混合样本气体的响应信号值分布范围差异很大数值在 之间 若将该数据直接通入网络模型网络可能会自动适应这种取值范围不同的数据加大模型学习的难度 我们选用 标准化来消除各气体敏感单元之间的量纲影响将其响应值限制在 之间 丙酮质量浓度检测模型本文设计并构建了 丙酮质量浓度预测模型用于实现对混合样本气体中痕量丙酮气体的质量浓度检测 模型结构如图 所示由 个全连接层和 个卷积层组成图 一维卷积神经网络模型结构输入数据为异质标记物敏感单元阵列的响应信号是 的一维向量全连接层 的神经元个数设为 个卷积层通过不同的卷积核对输入数据进行特征提取每个卷积核对前一层的输入数据进行卷积操作卷积运算的表达式为 ()()式中:为 层第 个特征矩阵()表示激活函数为该层卷积所用到的权重值矩阵 为上一层输入的第 个特征矩阵 为网络偏置矩阵本文选用线性修正单元()向网络中添加非线性因素 函数只保留大于 的输出其他输出则会置为 这样有利于提高网络的稀疏性减少参第 期周雨萌等:一种用于丙酮气体检测的智能 仿生嗅觉系统 数间的依赖关系抑制过拟合问题的出现 个卷积层的卷积核长度均为步长为数量分别为、经第一层卷积后得到的矩阵大小为 经第二层卷积后矩阵大小为 经第三层卷积后矩阵大小为 最后通过全连接层输出第 组混合样本气体中痕量丙酮气体的质量浓度检测值()并与实际丙酮气体质量浓度值 作对比 我们采用均方误差()作为模型损失函数来衡量网络输出结果的质量 的计算式为()()模型以 作为反馈信号用于对各层权重进行调试通过 优化器来更新网络 完整工作流程如图 所示其中、为全连接层、为卷积层图 一维卷积神经网络模型工作流程 实验结果分析本文将经过数据预处理的异质标记物敏感单元阵列响应信号构建为数据集并按 的比例划分为严格互斥的训练集、验证集和测试集 以拟合优度作为模型拟合效果的评价指标:()()()式中:为样本数据个数 为丙酮气体实际质量浓度()为模型检测丙酮气体质量浓度 为 的平均值 通过平均相对误差()和平均绝对误差()评估各模型丙酮气体质量浓度检测结果的精准度平均相对误差为 ()()平均绝对误差为 ()()图 所示为训练过程中训练集和验证集 的变化情况 的值在开始训练时便迅速下降随着迭代次数的增加 逐渐收敛至平稳状态训练集 约为.验证集 约为.说明模型训练效果良好图 与迭代次数的关系曲线 模型在测试集上的拟合情况如图 所示拟合优度为.由于气体敏感单元中的气敏材料在连续测试的情况下其表面活性和物理化学吸附氧的数量会产生一定变化进而造成异质标记物敏感单元阵列灵敏度的波动 因此模型拟合结果中会出现个别异常点 但从模型整体拟合情况来看丙酮气体质量浓度检测值基本与实际值重合图 测试集上的真实值和检测值同时 本 文 对 比 分 析 了 基 于 多 层 感 知 器()神经网络以及 种常用的传统机器学习回归算法:支持向量回归(北京信息科技大学学报第 卷 )、梯 度 提 升 回 归 树()、岭回归()、套索回归()和弹性网络回归()对混合样本气体中丙酮气体质量浓度的检测情况 表 所示为不同模型的回归拟合优度、平均相对误差以及平均绝对误差的对比结果 可以发现 模型相较于其他 种模型的拟合效果最优误差更低更接近于真实值更适合用于解决具有交叉敏感以及非线性特性的痕量混合气体中目标气体质量浓度的检测问题表 不同模型的拟合优度、平均相对误差以及平均绝对误差对比结果回归模型拟合优度平均相对误差平均绝对误差/().岭回归.套索回归.弹性网络回归.为进一步验证系统的应用可行性本文采用部分模拟的方式进行呼气实验测试 收集了 名不同性别、年龄、指数的健康志愿者的呼出气体作为健康 呼 气 样 本 并 配 置 含 有./和./质量浓度丙酮气体的实验样本气体各 份以模拟糖尿病患者的呼气样本 将 份呼气样本打乱顺序后导入丙酮质量浓度检测在线分析系统以分析呼气样本中的丙酮气体质量浓度 为验证系统稳定性进行了 次重复性检试 重复性测试中系 统 预 测 的 丙 酮 气 体 质 量 浓 度 标 准 差 在./之间具体结果如表 所示本文取重复性测试的均值作为呼气实验最终结果 组呼气样本丙酮气体质量浓度检测结果如图 所示 由于糖尿病患者呼出气体中的丙酮气体质量浓度一般超过./显著高于健康人因此取 /质量浓度作为健康呼气样本和糖尿病患者呼气样本的分界线 以图 中可以明显看出 个高质量浓度丙酮呼气样本点 在志愿者的呼出气丙酮质量浓度检测中丙酮质量浓度最低约为./最高约为./均在正常呼出气丙酮质量浓度范围内 说明该系统对于正常呼气样本和异常呼气样本的检测效果良好表 呼气实验重复性测试结果编号丙酮气体质量浓度/()测试 测试 测试 标准差.图 呼气实验测试丙酮气体质量浓度检测结果 结束语本文设计的智能 仿生嗅觉系统有效实现了对模拟呼气环境中痕量丙酮气体的高精度分析检测 将异质标记物敏感单元阵列与 算法模型相结合在一定程度上弥补了气体传感分析在气敏材料交叉敏感和输出信号非线性等方面的不足提高了系统的可靠性和容错性 实验结果显示基于 算法的丙酮气体质量浓度检测模型拟合优度为.平均相对误差为.平均绝对误差为./相比于搭配、第 期周雨萌等:一种用于丙酮气体检测的智能 仿生嗅觉系统 、岭回归、套索回归、弹性网络回归算法的仿生嗅觉系统具有一定的优越性 该系统在呼气实验测试中对于正常呼气样本和异常呼气样本的丙酮气体质量浓度检测效果良好各样本检测标准差在 ./之间 可为糖尿病的大规模早诊筛查应用提供理论与技术支持参考文献:.:.():.:.:.():.:.():.():.郝丽俊黄钢.基于电子鼻的呼气无创肝癌检测方法研究.传感器与微系统():.:.():.:/():./():.():.():.():.:.().:.:.():.:.北京信息科技大学学报第 卷 :.(/):.:.():.李雯雯段忆翔.人体呼出气分析的技术进展及其在非侵入式医学诊断方面的临床应用前景.化学进展():.():.李飞李红莲.支持向量机大规模样本快速训练算法.北京信息科技大学学报(自然科学版)():.().:.