汞离子微波钟及其研究进展.pdf

计 测 技 术理论与方法汞离子微波钟及其研究进展颜碧波1，2，3，陈义和1，2，柳浩1，2，佘磊1，2*（1.中国科学院精密测量科学与技术创新研究院，湖北 武汉 430071；2.中国科学院原子频标重点实验室，湖北 武汉 430071；3.中国科学院大学，北京 100049）摘 要：汞离子微波钟是下一代星载原子钟、地面守时原子钟的有力候选者。文章介绍了本团队在汞离子微波钟的离子囚禁、缓冲气体冷却、微波综合器、汞光谱灯等关键技术取得的突破和进展，在此基础上，研制出了小型化汞离子钟整机，其频率稳定度达到了2.3 10-15/105 s，同时开展了分区式线形阱汞离子微波钟的技术研究，实现了离子的高效梭动及系统的闭环锁定，测得频率稳定度3.45 10-13/1/2（=10 10 000 s），为汞离子微波钟技术的应用奠定了重要基础。关键词：原子钟；汞离子；离子阱；微波综合器；缓冲气体冷却；汞光谱灯中图分类号：TB939 文献标志码：A 文章编号：1674-5795（2023）03-0107-09Mercury ion microwave clock and its research progressYAN Bibo1,2,3,CHEN Yihe1,2,LIU Hao1,2,SHE Lei1,2*(1.Innovation Academy for Precision Measurement Science and Technology,Chinese Academy of Sciences,Wuhan 430071,China；2.Key Laboratory of Atomic Frequency Standards,Chinese Academy of Sciences,Wuhan 430071,China；3.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)Abstract:Mercury ion microwave clock is an ideal candidate for the next generation spaceborne atomic clock and groundbased timekeeping atomic clock.This paper briefly introduces the operation procedure and research status of mercury ion microwave clock,especially the latest research progress made by our group in the key technologies,including the ion trapping,buffer gas cooling,microwave synthesizer and mercury discharge lamp.On this basis,a miniaturized prototype of mercury ion clock has been built using these technologies and demonstrated frequency stability of 2.3 10-15/105 s.An extended linear ion trap mercury ion clock is also under development.The ions can be trapped and shuttled back and forth efficiently in the extended ion trap.Frequency stability of 3.45 10-13/1/2(=1010 000 s)has been measured in preliminary closeloop operating.All these works lay an important foundation for the further application of mercury ion microwave clock technology.Key words:atomic clock;mercury ion;ion trap;microwave synthesizer;buffer gas cooling;mercury discharge lamp0引言原子频标作为迄今为止最精确的计量仪器，远远超过其他物理量的测量精度。人们常常将其他物理量（如长度、温度和电压等）转换成时间频率的测量来提高测量精度，使得原子频标成为doi：10.11823/j.issn.1674-5795.2023.03.10收稿日期：2023-01-13；修回日期：2023-02-06基金项目：国家重点研发计划（2022YFB3904002）引用格式：颜碧波，陈义和，柳浩，等.汞离子微波钟及其研究进展 J.计测技术，2023，43（3）：107-115.Citation：YAN B B，CHEN Y H，LIU H，et al.Mercury ion microwave clock and its research progress J.Metrology&Measurement Technology，2023，43（3）：107-115.107理论与方法2023年第43卷 第3期精密测量等研究和应用领域的重要工具。原子频标的本质是以原子跃迁谱线的频率（周期）为参考，输出高精度的时频信号。因此，获得中心频率稳定、不受外界干扰、线宽很窄的原子谱线是实现高精度原子频标的主要研究内容1。囚禁离子技术是一种获得窄线宽谱线的有效方法，通过在特定构型的阱电极上施加电磁场，使离子被长时间地约束在无扰动的超高真空区域内，量子态相干时间长且没有器壁碰撞，能够有效地克服渡越时间增宽和碰撞增宽2。同时，离子阱的囚禁势将离子运动限制在很小的范围内，当与微波辐射场相互作用时容易满足LambDicke条件，一阶多普勒效应可忽略3；再结合离子冷却方法来降低离子温度，可以进一步抑制二阶多普勒效应。因此，囚禁离子频标具有极窄的线宽4。汞（199Hg+）离子微波钟的钟跃迁频率约为40.5 GHz，是现有微波频标中最大的，且钟跃迁谱线磁场频移系数小；同时由于离子质量大、谱线的多普勒增宽小，有利于获得Q值高、对环境因素不敏感的鉴频谱线。汞离子微波钟在技术上，可以利用光谱灯抽运和缓冲气体冷却，避免使用技术难度较大的深紫外激光技术，结构简单、可靠性好。因此，汞离子微波频标不仅具有优异的短期和长期频率稳定度预期，并且能够实现长期连续运行，易于小型化，是下一代星载原子钟、地面守时原子钟和微型超稳时钟的有力候选者5-7。文章介绍了汞离子微波钟的工作原理及国内外研究进展，重点介绍了在汞离子微波钟研制方面取得的关键技术突破和整机研制进展情况，最后对汞离子微波钟的研制工作进行了总结和展望。1汞离子微波钟工作原理和研究现状1.1汞离子微波钟工作原理汞离子微波钟是一种被动型频标，利用囚禁199Hg+离子的基态F=0，mF=0到F=1，mF=0的超精细能级跃迁谱线作为钟跃迁谱线，利用202Hg 同位素光谱灯作为抽运光源。199Hg+离子和202Hg+离子的能级示意图如图1所示，汞离子微波钟的原理示意图如图2所示。首先利用离子阱实现199Hg+离子的囚禁，并利用缓冲气体与离子间的碰撞，实现囚禁199Hg+离子冷却。本地振荡器的输出信号经过微波综合器倍频为频率约 40.507 347 GHz的微波信号，利用该微波信号去激励诱发囚禁199Hg+基态超精细能级的钟跃迁，利用202Hg同位素光谱灯发出194.2 nm的谱线进行荧光检测，得到能够反映微波频率与钟跃迁频率偏差的荧光计数信号。通过伺服电路将该荧光计数值转换成频率纠偏信号，利用该纠偏信号对本地振荡器的输出频率进行反馈控制，实现钟跃迁频率对本地振荡器的锁定，从而得到稳定的频率输出。1.2汞离子微波钟研究现状1981 年法国原子钟（LHA）实验室研制出世界上第一台双曲面型阱汞离子微波钟，10 3 500 s的短期稳定度为 3.6 10-11/1/2 8。1987年美国惠普公司研制的3台双曲面型阱的汞离子微波钟，在美国海军天文台连续运行了8年，其1天稳定度为6.7 10-15，10天稳定度为4.7 10-15 9。美国喷气推进实验室（Jet Propulsion Laboratory，JPL）从20世纪80年代末开始至今，始终致力于研究汞离子微波钟。JPL先后开展了双曲面型图1199Hg+和202Hg+两种离子能级示意图Fig.1Energy level diagram of 199Hg+and 202Hg+图2汞离子微波钟原理示意图Fig.2Schematic diagram of mercury ion microwave clock 108计 测 技 术理论与方法阱汞离子微波钟、线形阱汞离子微波钟和分区式线形阱汞离子微波钟的研制10-12。2008年JPL报道其研制的汞离子微波钟的长期稳定度达到了 2 10-16，天漂移率优于 2.7 10-17，如图 3 所示7。2019年6月JPL研制的汞离子微波钟（深空探测原子钟）发射升空，体积为17 L，质量为16 kg。其在轨运行的天稳定度为 3 10-15，天漂移率为 3 10-16，是目前长期稳定度最好的在轨星载钟，如图4所示13。汞离子微波钟成为继铷原子钟、铯原子钟和被动氢原子钟之后的第四种星载原子钟6。近年来，在美国国防部高级研究计划局（Defense Advanced Research Projects Agency，DARPA）的原子钟稳定度增强（ACES）等计划的支持下，JPL正在开展微型汞离子微波钟的研究，目前已经取得了一定研究进展14-17，研制出了低功耗、微型化的光谱灯，体积约30 mL的真空系统，如图5所示，并实现了原理样机的闭环锁定，短期稳定度约为1 10-11/1/2 5。国内开展汞离子微波钟研究工作的单位有中国科学院精密测量科学与技术创新研究院（简称精密测量院）18、北京无线电计量测试研究所（简称航天203所）19、中国空间技术研究院西安分院（简称航天504所）20、兰州空间技术物理研究所（简称航天510所）21等。其中，精密测量院是国内最早开始研究汞离子微波钟的单位，取得了多项关键技术的突破，并研制出了小型化的汞离子微波钟整机22-25。2中科院精密测量院汞离子微波钟研究进展2.1关键技术攻关情况汞离子微波钟研制过程中涉及离子阱囚禁及操控技术、缓冲气体冷却技术、微波综合器和汞光谱灯等关键技术。2.1.1离子囚禁及操控技术离子囚禁及操控技术是汞离子微波钟的核心技术，通过在特定构型的阱电极上施加射频和直流电场，在超高真空区域产生随时间变化的势阱，能够将离子的运动尺度限制在很小的范围内，从而实现离子的囚禁。被囚禁的汞离子不与真空器壁发生碰撞，能够有效地克服器壁碰撞增宽并且运动尺度小，与汞离子的钟跃迁微波辐射场相互作用时，能够消除一阶多普勒展宽，这是汞离子微波钟能够实现优异频率稳定度的关键。线形四极阱由四根长直形电极杆（简称四极杆）和两个帽电极组成，在四极杆之间和两个帽电极上施加特定的电场，就能将离子囚禁在四极图5JPL微型汞离子微波钟真空系统实物图Fig.5Photograph of vacuum tube of JPL micro mercury ion microwave clock图3JPL汞离子微波钟长期频率稳定度Fig.3Long term frequency stability of JPL mercury ion microwave clock图4JPL深空探测原子钟Fig.4Diagram of JPL atomic clock for deep space exploration 109理论与方法2023年第43卷 第3期杆的中心轴线位置处。线形四极阱具有结构简单、易小型化等优点，适合应用于小型化汞离子微波钟和微型汞离子微波钟。离子能否稳定囚禁在线形阱中是影响频率稳定度的重要因素。一方面，囚禁离子数的多少直接决定了系统的信号强度和短期稳定度；另一方面，囚禁离子数的变化所引起的二阶多普勒频移也会导致原子钟长期稳定性的恶化11。精密测量院经过多年的技术攻关，采用理论分析和实验相结合的研究方法26，逐步改良离子阱几何结构、优化和稳定囚禁场参数，能够在四极阱中实现汞离子的稳定囚禁。通过测量离子荧光信号随时间的变化，如图 6所示，计算得到离子囚禁时间长达73 h25。二阶多普勒频移是汞离子微波钟的主要频移之一。JPL研究发现，二阶多普勒频移与囚禁的离子的密度有关27-29。为了减小二阶多普勒频移，进一步提高汞离子微波钟的长期稳定度，可以采用分区式线形阱。分区式线形阱将光抽运/检测区和微波共振区分开，在光抽运/检测区进行离子装载，光抽运选态和光检测，在微波共振区进行微波作用。光抽运/检测区使用线形四极阱，微波共振区使用线形多极阱。多极阱一般采用12根或者16根电极杆，对应的分区式线形离子阱分别被称为分区式四极-十二极阱或者分区式四极-十六极阱。通过调节两个阱的直流电势差来操控离子的运动，使离子在两个阱区之间往复梭动，使得光抽运选态和微波共振过程在空间上分离，消除了光频移，并且微波共振区没有光学窗口，有利于缩小磁屏蔽体积、提高磁屏蔽效率。此外，由于微波共振区阱的长度较光抽运/检测区长，离子梭动到微波共振区后密度降低，二级多普勒频移进一步减小。稳定地操控离子的运动使其在四极阱和多极阱之间往复梭动过程中不出现损失，是实现分区式线形阱汞离子微波钟的关键。通过数值模拟和实验研究，突破了离子梭动技术；通过测量离子荧光信号的变化判断离子梭动过程中的损失，成功实现了连续梭动，离子数几乎没有损失30。2.1.2缓冲气体冷却技术离子阱技术能够消除一阶多普勒增宽，但射频加热效应使得离子温度升高，引起了显著的二阶多普勒频移，因此，必须采取适当的冷却措施来降低囚禁离子的温度，减小二阶多普勒频移。缓冲气体碰撞冷却具有简单易行、不受离子种类和能级结构限制、冷却的离子数目多等特点，广泛应用于离子阱频标中。同时，这一技术摈弃了复杂的激光冷却系统，有利于汞离子微波钟的小型化和工程化。缓冲气体冷却的基本原理是利用化学性质稳定的轻质缓冲气体分子与离子的频繁碰撞，引起离子运动的粘滞阻尼。在该效应的作用下，经过多次碰撞离子的宏运动幅度减小，离子云向阱中心坍缩，由于阱中心区域离子受到的非谐势减小，加热效应会因宏运动幅度的衰减而减弱，使得离子温度降低从而实现冷却。汞离子微波钟一般采用惰性气体作为缓冲气体，实现缓冲气体冷却的关键是向真空系统中馈入缓冲气体。精密测量院提出了具有自主知识产权的气体馈入装置31。2.1.3微波综合器微波综合器是汞离子微波钟关键部件之一。汞离子微波钟的钟跃迁频率为40.5 GHz，谱线线宽可达MHz量级，因此，需要微波综合器把压控振荡器输出的10 MHz频率变频至40.5 GHz，并且频率分辨力应优于 MHz。微波综合器的相位噪声通过Dick效应影响汞离子微波钟的长期稳定度32-33。针对汞离子微波钟的微波综合器输出频率高、分辨力高的特点，研制的微波综合器采用了模拟锁相技术和直接数字频率综合技术相结合的方法。模拟锁相技术有利于实现高频率信号的合成，并且能图6离子荧光信号随时间的变化Fig.6Ion fluorescence signal over time 110计 测 技 术理论与方法够降低微波综合器的相位噪声；直接数字频率合成技术合成的信号具有分辨力高的特点。研制的微波综合器的频率分辨力约为10 Hz，使用OCXO8607作为参考源，测得绝对相位噪声约为-47 dBc/Hz1 Hz，-67 dBc/Hz10 Hz，-70 dBc/Hz100 Hz，-89 dBc/Hz1 kHz，如图7所示。2.1.4汞光谱灯技术汞光谱灯用于囚禁离子的光抽运和光检测，汞光谱灯一方面影响原子钟的性能，另一方面它的寿命很大程度上决定了汞离子微波钟的寿命。汞光谱灯的发光泡内充有同位素202Hg和启辉气体，放置在高频振荡源的耦合线圈中，受高频信号激励发出的光谱包含202Hg+离子的194.2 nm谱线，可以对囚禁离子进行光抽运和光检测。其作用原理可以结合图1说明。202Hg+离子的核自旋为零，基态没有子能级，基态到第一激发态的跃迁谱线波长约为194.2 nm，与199Hg+基态F=1态到激发态跃迁谱线波长相近。多普勒效应引起的谱线增宽使得两个谱线产生交叠，因此，可以利用202Hg+离子发出的 194 nm 谱线激发199Hg+的基态子能级F=1到第一激发态的能级跃迁。汞离子微波钟在一个探测周期内，需要进行光抽运、微波探询和光检测三个过程。光抽运选态时，194.2 nm离子谱线使囚禁的199Hg+离子布居数集中到基态超精细能级F=0，mF=0上。进行光检测时，194.2 nm离子谱线激励囚禁的199Hg+离子基态2S1/2（F=1）到激发态P态的跃迁，进而产生P态到S态的荧光信号，该荧光信号的大小正比于钟跃迁几率的大小，反映了微波频率与钟跃迁频率的偏差。光谱灯产生194.2 nm的离子谱线的强度、稳定性和抽运效率直接影响谱线信号的信噪比。研究团队通过技术攻关，打破国外技术垄断，实现了汞发光泡制造工艺的自主知识产权，设计光谱灯的激励电路和热结构，研制出了小型化的汞光谱灯，如图8所示。利用光谱仪测量了小型化汞光谱灯的光谱，得到了 194.2 nm 的离子谱线，如图9所示。目前正在开展长寿命发光泡的技术研究，预期能够将汞光谱灯寿命提高23倍。2.2汞离子微波钟整机研究进展在实现汞离子微波钟各项关键技术的突破后，开展了面向星载应用的小型化样机和面向守时应用的高性能样机的研制。2.2.1面向星载应用的小型化汞离子微波钟进展小型化汞离子微波钟利用四极阱线形囚禁离图7微波综合器的绝对相位噪声Fig.7Absolute phase noise of microwave synthesizer图8小型化光谱灯实物图Fig.8Photograph of miniaturized mercury discharged lamp图9汞光谱灯的194.2 nm离子谱线Fig.9194.2 nm ion spectral line of mercury discharged lamp 111理论与方法2023年第43卷 第3期子，物理系统使用吸气剂实现长时间、无能耗的真空维持，真空系统的体积也得到大幅度缩小（约15 L）。利用Ramsey方法获得线宽0.24 Hz的钟跃迁谱线。通过优化离子阱结构及其囚禁参数，提高囚禁离子数的稳定性，优化样机的热结构和温控精度，抑制环境因素对稳定度的影响，使得小型化汞离子微波钟在大气环境下长期稳定度达到了2.3 10-15/105 s，如图10所示。此外，还建立了真空环境模拟装置，开展了小型化样机关键部件真空适应性研究。通过优化光谱灯结构和电路设计，解决了光谱灯在真空环境下工作的适应性问题，如图11所示。在此基础上，进一步提高了整机集成度，结合真空环境进行了热结构再设计，开展了小型化星载样机研制，如图12所示，目前已初步实现了真空环境下的闭环锁定。2.2.2面向守时应用的高性能样机进展针对守时、授时等地面应用对长期稳定度和漂移率的更高要求，面向守时应用的高性能样机采用在长期稳定度方面更具优势分区式线形阱架构。如图13所示，样机采用吸气剂维持真空的方案，其长宽高尺寸约为 900 mm 600 mm 300 mm，有利于提高本底真空度和整机集成度，便于进行整机温控和后期的搬运比对。在十二极阱区域采用三层圆柱形磁屏蔽，屏蔽效率相比单一四极阱系统得到了极大提升，径向屏蔽因子达到1 106，轴向的屏蔽因子约为5 104。C场线圈是以螺线管为主线圈并在两端增加了补偿线圈，进一步提高了十二极阱区域的磁场均匀度。样机的长期稳定度预期能够达到10-16量级。目前该样机已经实现了离子的高效梭动，并成功在多极阱中探测到了线宽约0.135 Hz的钟跃迁谱线，如图14所示根据测量获得的谱线，利用稳定度和散弹噪图13分区式线形阱样机物理系统实物照片Fig.13Photograph of the physics packages of prototype of extended linear ion trap atomic clock图12小型化星载样机及其真空环境模拟系统Fig.12Photograph of miniaturized prototype of spaceborne atomic clock and its vacuum environment simulation system图10小型化汞离子微波钟稳定度Fig.10Stability of miniaturized mercury ion microwaveclock prototype图11真空中工作的汞光谱灯Fig.11Photograph of mercury discharged lamp operating in vacuum 112计 测 技 术理论与方法声关系式（1）34，计算得到理论上的稳定度为7.8 10-14/1/2。=1 SNR QT（1）式中：SNR 为谱线的信噪比；Q 为谱线的品质因数；T为钟周期，即完成一次测量的时间，包括光检测时间、光抽运时间、离子装载时间、离子梭动时间和微波作用时间。目前，正在开展分区式线形阱汞离子微波钟的闭环锁定实验。将压控振荡器的输出信号锁定到钟跃迁谱线的中心峰处，从而输出标准频率。输出的频率值与氢原子钟进行比对，实验初步测得的频率稳定度为3.45 10-13/1/2（=1010 000 s），测量时间为1.6 105 s，如图15所示。目前稳定度的测量结果与散弹噪声存在一定的差距，这主要是受 Dick 效应的影响。根据前期的研究工作35，Dick效应对频率稳定度的影响在10-13量级，是目前限制系统频率稳定度的主要因素。此外，光电倍增管的暗电流噪声、压控振荡器压控电路噪声等也会对系统的频率稳定度产生影响。评估和抑制系统的Dick效应和电路噪声是进一步提高系统稳定度的关键。3结论汞离子微波钟有望在未来卫星导航系统和综合PNT系统的建设中发挥重要作用。精密测量院经过多年的技术攻关，已经完全突破了汞离子微波钟的各项关键技术，研制出了小型化的汞离子微波钟样机，实现了分区式线形阱汞离子微波钟的闭环锁定。未来将继续开展小型化汞离子微波钟的技术优化，提高其技术成熟度等级，力争实现小型化汞离子微波钟的星载和商品化应用。继续开展分区式线形阱汞离子微波钟的研究，提高其性能指标，满足新一代高性能守时钟的应用需求，为国家综合PNT体系的建设提供技术储备。参考文献 1 王义遒，王庆吉.量子频标与波谱谱线的频移和增宽J.物理，1981.WANG Y Q，WANG Q J.Quantum frequency standard and frequency shift and broadening of spectral linesJ.Physics，1981.（in Chinese）2 PAUL W.Electromagnetic traps for charged and neutral particles J.Reviews of Modern Physics，1990，62：531-540.3 DICKE R H.The effects of collisions upon the doppler width of spectral linesJ.Physical Review，1952，89（2）：472-473.4 张首钢.关于离子阱频标 J.现代计量测试，1998，6（3）：8-13.ZHANG S G.Trapped ion frequency standard J.Modern Measurement and Test，1998，6（3）：8-13.（in Chinese）5 HOANG T M，CHUNG S K，LE T，et al.Integrated physics package of micromercury trapped ion clock with 1014 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