RhNi_SBA-15纳米催化剂的制备及其催化水合肼分解制氢性能.pdf

第 39 卷第 4 期 化学反应工程与工艺 Vol 39,No 4 2023年8月 Chemical Reaction Engineering and Technology Aug.2023 收稿日期：收稿日期：2022-09-19；修订日期：修订日期：2023-06-09。作者简介：作者简介：邱小魁（1981），男，硕士；万 超（1989），男，副教授，通讯联系人。E-mail:。基金项目：基金项目：国家自然科学基金青年基金项目（22108238）；中国博士后面上项目（2019M662060）；特别资助站中项目（2020T130580）；浙江省化工高效制造技术重点实验室开放项目（ZJKL-ACEMT-1802）。文章编号：文章编号：10017631(2023)04031306 DOI:10.11730/j.issn.1001-7631.2023.04.0313.06 RhNi/SBA-15 纳米催化剂的制备及其催化水合肼纳米催化剂的制备及其催化水合肼 分解制氢性能分解制氢性能 邱小魁1，孙佳丽1，花俊峰2，郑君宁3，万 超1,3,4 1.安徽硅宝有机硅新材料有限公司，安徽 马鞍山 243000；2.浙江省环境科技有限公司，浙江 杭州 310027；3.安徽工业大学化学与化工学院，安徽 马鞍山 243000；4.浙江大学化学工程与生物工程学院，浙江 杭州 310058 摘要：摘要：通过浸渍还原法将 RhNi 纳米颗粒负载在 SBA-15（介孔二氧化硅）上制备出不同金属比的 RhNi/SBA-15催化剂，进一步考察催化剂的结构及其催化水合肼制氢的性能。结果表明：RhNi/SBA-15 催化剂中形成 RhNi双金属，Rh 和 Ni 双金属之间的协同作用有效提升催化剂活性。所制 RhNi/SBA-15 催化剂中 Rh 和 Ni 物质的量之比为 9:1，在反应温度为 323 K，NaOH 浓度为 0.15 mol/L 时，该催化剂具有较高的活性，转化频率（TOF）为 2 569.6 h-1，经过 5 次循环后仍保持良好的催化活性。关键词：水合肼关键词：水合肼 RhNi 纳米颗粒纳米颗粒 分解制氢分解制氢 中图分类号：中图分类号：O643.36 文献标识码：文献标识码：A 化石燃料的大量消耗，带来了严重的能源短缺和环境污染问题，因此，清洁能源替代化石能源的需求变得尤为迫切1-3。氢4-7作为一种清洁、高效、可持续的能量载体，在解决当前能源短缺和环境污染问题8-10方面得到了大量研究。但氢气不易储存，易燃易爆，因此研究者对安全高效的储氢方法的开发产生了浓厚的兴趣。近年来，水合肼（N2H4H2O）由于其成本较低、含氢量（质量分数为 8%）高、易储存运输和良好的稳定性等优点被认为是一种很有前途的液态储氢材料11。2009 年，Singh 等12首次报道了 Rh 纳米颗粒催化剂用于水合肼制氢反应，该催化剂表现出良好的催化活性，对水合肼的制氢选择性为 43.8%。随后同一课题组13通过在催化剂表面引入第二组分金属 Ni 来提高催化剂的催化活性，发现双金属 Rh4Ni1纳米催化剂对水合肼制氢选择性达 100%。Zhang 等14通过在还原氧化石墨烯（rGO）上制备 CeOx改性的 RhNi 纳米颗粒（NPs），催化剂（RhNiCeOx/rGO）的催化活性得到了提升。但制备上述催化剂对贵金属铑的使用量较大，催化剂制备成本较高，不够经济，且其催化水合肼分解制氢的反应速率也较低。因此需要开发更加经济高效的催化剂用于催化水合肼分解的反应过程。介孔二氧化硅材料具有高的比表面积和有序的孔道，可以提高催化剂的稳定性和寿命，是一种广泛应用于催化剂的优良载体15。本工作以 SBA-15（介孔二氧化硅）为载体，将 RhNi 纳米颗粒负载在 SBA-15 上制备出 RhxNiy/SBA-15 双金属纳米催化剂，将低 RhNi 双金属负载量的催化剂应用于催314 化学反应工程与工艺 2023年8月 化水合肼分解制氢过程。1 实验部分实验部分 1.1 催化剂制备催化剂制备 采用浸渍还原法制备 RhxNiy/SBA-15 双金属负载型催化剂。以 SBA-15 为载体，NaBH4为还原剂，采用浸渍还原法制备 RhxNiy/SBA-15 催化剂，其中 x:y 为金属 Rh 和 Ni 的物质的量之比。称取 0.2 g SBA-15 载体于 100 mL 的夹套烧杯中，量取金属总物质的量为 0.4 mmol 的 RhCl3和 NiCl2水溶液倒入其中，室温下剧烈搅拌 24 h，使得金属溶液充分进入载体，再向其中加入含有 0.16 g NaOH 和 0.08 g NaBH4的 4 mL 水溶液，在 270 K 的条件下搅拌还原 5 h，离心干燥 12 h，研磨制得 RhxNiy/SBA-15 催化剂。随后，采用上述合成方法分别制备 Rh 和 Ni 物质的量比为 0:10，4:6，6:4，8:2，9:1，10:0 的RhxNiy/SBA-15 复合材料，分别命名为 Ni/SBA-15，Rh4Ni6/SBA-15，Rh6Ni4/SBA-15，Rh8Ni2/SBA-15，Rh9Ni1/SBA-15 和 Rh/SBA-15。1.2 催化剂表征催化剂表征 采用日本 JEOL 公司 JEM-2000FX 型透射电子显微镜（TEM）和 JEM-2000FX 型高分辨透射电镜（HRTEM）对催化剂形貌进行观察；采用美国 Bruker 公司 D8 Advance 型粉末衍射（XRD）仪来分析双金属 RhNi 的引入对催化剂晶体结构的影响，衍射源为 Cu-K 铜靶，波长（）为 1.541 78，扫描速率为 1()/min；采用美国赛默飞公司 ESCALAB 250XI 型小面积光电子能谱（XPS）仪研究样品的化学态；采用美国Micromeritics公司的ASAP2460型物理吸附仪，通过Brunauer-Emmett-Teller（BET）法分析所制样品的比表面积；采用美国 Agilent 720ES 型的电感耦合等离子体发射光谱（ICP AES）仪来测定材料中的金属元素含量。1.3 催化剂性能测试催化剂性能测试 称取 RhxNiy/SBA-15 催化剂 0.05 g 置于反应器中，水浴锅的温度设置为 323 K，反应温度稳定后，再用注射器对设备进行检漏。量取 1.0 mmol 水合肼和 0.3 mmol 氢氧化钠于离心管中，再加入去离子水到 2 mL，使其充分混合溶解（NaOH 浓度为 0.15 mol/L），预热使其达到反应温度，用注射器注入到反应器中，当排水集气装置开始产生气泡时开始计，液面每下降 5 mL 记录一下时间。通过读取水位下降体积并记录反应时间来测量制氢速率。1.4 计算方法计算方法 转化频率（TOF）可根据式（1）计算得出：式中：2Hn为产生H2的物质的量，mol；nmetal为催化剂中所用金属的物质的量，mol；t 为反应时间，h。2 结果与讨论结果与讨论 2.1 催化剂形貌及结构表征催化剂形貌及结构表征 2.1.1 TEM 表征 图 1 为 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂的 TEM 照片。由图 1（a）所示高分辨透射电镜图可知，在2Hmetal=nTOFnt（1）第39卷第4期 邱小魁等.RhNi/SBA-15纳米催化剂的制备及其催化水合肼分解制氢性能 315 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂上金属纳米粒子处于晶体状态，测得晶面间距为 0.207 nm，与 Rh（0.220 nm）和 Ni（0.200 nm）的（111）平面不同，说明 RhNi 双金属纳米粒子的形成16。2.1.2 BET 表征 图 2 为 Rh9Ni1/SBA-15 的 N2吸附-脱附曲线和孔径分布。由图2（a）可以看出，SBA-15和Rh9Ni1/SBA-15的 N2吸附-脱附曲线类型均属于型，说明具有介孔特征。通过计算可知，SBA-15 和 Rh9Ni1/SBA-15 的比表面积分别为 466.7 cm3/g 和 162.0 cm3/g，这可能是由于 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂的孔道被 RhNi 颗粒占据，从而降低了比表面积，也说明金属颗粒已成功地负载于 SBA-15 载体上。由图 2（b）中 SBA-15 和 Rh9Ni1/SBA-15 的孔径分布情况，可以看出SBA-15 的孔径大多分布于 515 nm，对比载体和催化剂的孔径分布，可以发现负载金属后催化剂的孔径减小。0.00.20.40.60.81.00200400600800Relative pressureQuantity adsorbed/(cm3g-1)SBA-15 Rh9Ni1/SBA-15(a)510152025303501234567Pore diameter/nmPore volume/(cm3g-1)SBA-15 Rh9Ni1/SBA-15(b)图 2 SBA-15 和 Rh9Ni1/SBA-15 的 N2吸附-脱附曲线（a）和孔径分布（b）Fig.2 N2 adsorption-desorption isotherms(a)and pore size distribution(b)of SBA-15 and Rh9Ni1/SBA-15 2.1.3 XRD 表征 SBA-15，Rh/SBA-15，Ni/SBA-15和Rh9Ni1/SBA-15催化剂的 XRD 图谱见图 3。由图 3 可看出，所有样品在 2 为 21.5左右都有一个强衍射峰，这归属于SBA-15 中 SiO2（111）面的特征衍射峰。Rh/SBA-15在 2 为 41.1，47.8和 69.9处存在 3 个特征衍射峰，分别归属于 Rh 的（111），（200）和（220）晶面（PDF#87-0714）。Ni/SBA-15 在 2 为 45.5，53.1和78.3的衍射峰，分别属于 Ni 的（111），（200）和（220）晶面（PDF#88-2326）。SBA-15 上负载 RhNi 双金属纳米粒子后，特征衍射峰强度降低，峰位置也发生了偏移，这可能是金属纳米粒子的引入部分改变了 SBA-15 表面的结构。从 Rh9Ni1/SBA-15 的 XRD 谱图中可以看出其在 2 为 41.2附近有一个弱而宽的峰，位于 Rh（111）和 Ni 的（111）的特征峰之间，进一步证实了 RhNi 双金属纳米粒子的形成16。图 1 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂的 TEM 照片 Fig.1 TEM images of Rh9Ni1/SBA-15 10203040506070802/SBA-15Ni/SBA-15Rh/SBA-15Rh9Ni1/SBA-15SiO2 Rh(111)Ni(111)RhNi 图 3 不同样品的 XRD 图谱 Fig.3 XRD patterns of different samples（a）（b）316 化学反应工程与工艺 2023年8月 2.1.4 XPS 表征 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂的 XPS 图谱见图 4。由图 4（a）可知，Rh9Ni1/SBA-15 催化剂有明显的金属 Rh 和 Ni 的特征信号；图 4（b）中，Rh9Ni1/SBA-15 催化剂在 307.18 eV 和 311.88 eV 处出现的特征衍射峰分别对应于 Rh（0）3d5/2和 Rh（0）3d3/2；图 4（c）中，在 873.78 eV 和 855.98 eV 处的特征衍射峰分别对应于 Ni（0）2p1/2和 Ni（0）2p3/2，在 879.78 eV 和 861.58 eV 出现的特征衍射峰对应于Ni 的氧化物，这可能是由于催化剂在制备过程中长时间暴露在空气中的 Ni 被部分氧化生成了 Ni 的氧化物。1200 10008006004002000Binding energy/eVNi 2pO 1sC 1sSi 2pRh 3d(a)318 316 314 312 310 308 306 304 302Binding energy/eVRh9Ni1/SBA-15Rh/SBA-15Rh 3d5/2Rh 3d3/2（）b885 880 875 870 865 860 855 850 845Binding energy/eVNi 2p3/2Rh9Ni1/SBA-15Ni/SBA-15Ni p1/2(c)图 4 催化剂的 XPS 图谱 Fig.4 XPS spectrum of the catalysts 2.1.5 ICP 表征 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂的 ICP 元素测试结果见表 1。由表 1 可知，金属 Rh 和 Ni 基本是按预期比例负载到 SBA-15 载体上。表表 1 制备催化剂的制备催化剂的 ICP 测试结果测试结果 Table 1 ICP results of as-prepared catalysts Catalyst Mass fraction,%Molar ratio of Rh to Ni Rh Ni Rh-Ni theoretical composition Rh-Ni final composition Rh9Ni1/SBA-15 7.84 0.37 90:10 92:8 2.2 催化剂的催化性能催化剂的催化性能 在反应温度为 323 K，NaOH 浓度为 0.15 mol/L的反应条件下，考察了不同 Rh 和 Ni 物质的量比对催化剂催化水合肼制氢性能的影响，结果见图 5和图6，图中n 为物质的量。由图 5 可知，Ni/SBA-15催化剂对水合肼制氢没有活性，Rh/SBA-15 对水合肼制氢具有一定的活性，而 RhNi 双金属纳米可有效提高催化剂的活性，其中 Rh9Ni1/SBA-15 催化水合肼制氢的反应速率最快。由图 6 可看出，加入少量 Ni 纳米颗粒，催化剂催化水合肼分解的 TOF 值得到提升，其中Rh9Ni1/SBA-15 催化剂的制氢速率最快，同时 TOF值也达到了最大，为 2 569.6 h-1，这与双金属之间的协同效应有关13-14。在 NaOH 浓度为 0.15 mol/L 的反应条件下，考察反应温度对 Rh9Ni1/SBA-15 催012345670.00.51.01.52.02.53.03.5Time/minnH2+N2/nN2H4 Ni/SBA-15 Rh/SBA-15 Rh4Ni6/SBA-15 Rh6Ni4/SBA-15 Rh8Ni2/SBA-15 Rh9Ni1/SBA-15 图 5 不同 Rh 和 Ni 物质的量比催化剂催化水合肼制氢产生的气体当量随反应时间的变化情况 Fig.5 Change of gas equivalents with reaction time for catalytic dehydrogenation of hydrous hydrazine over different RhNi molar ratios of catalysts 第39卷第4期 邱小魁等.RhNi/SBA-15纳米催化剂的制备及其催化水合肼分解制氢性能 317 化剂催化水合肼制氢的性能的影响，结果见图 7。由图可知，随着反应温度的升高，水合肼的制氢速率不断提高，说明较高的反应温度有利于 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂催化水合肼制氢反应。0.00.20.40.60.81.01.21.41.6050010001500200025003000Molar of Ni to RhTOF/h-1 0246810120.00.51.01.52.02.53.03.5Time/minnH2+N2/nN2H4 293 K 303 K 313 K 323 K 图 6 不同 Rh 和 Ni 物质的量比的催化剂催化水合肼 制氢的 TOF 值 Fig.6 TOF values of hydrous hydrazine dehydrogenation catalyzed by catalysts with different NiRh molar ratios 图 7 反应温度对 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂催化水合肼制氢 反应的影响 Fig.7 Effect of reaction temperature on hydrazine hydrate hydrogen production reaction catalyzed by Rh9Ni1/SBA-15 在反应温度为323 K，通过改变反应体系中NaOH的浓度来考察pH值对水合肼制氢速率的影响，结果如图 8 所示。由图可知，随着 NaOH 浓度的增加，水合肼的制氢速率不断加快，当 NaOH 的浓度为 0.15 mol/L 时，制氢速率达到峰值，继续增加 NaOH 浓度至 0.20 mol/L 时，水合肼的制氢速率基本保持不变。NaOH 可以提供碱性环境，碱性环境下易于水合肼脱氢反应的发生，当碱浓度超过一定值时，水合肼脱氢反应不受其影响7,14。因此，NaOH 的浓度为 0.15 mol/L 较合适。0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.80.00.51.01.52.02.53.03.5nH2+N2/nN2H4Time/min 0.05 mol/L 0.10 mol/L 0.15 mol/L 0.20 mol/L 0246810120.00.51.01.52.02.53.03.5nH2+N2/nN2H4Time/min1st2nd3rd4th5th 图 8 碱溶液浓度对 Rh9Ni1/SBA-15 催化水合肼 制氢反应的影响 Fig.8 Effect of alkali solution concentration on hydrazine hydrate hydrogen production reaction catalyzed by Rh9Ni1/SBA-15 图 9 Rh9Ni1/SBA-15 催化水合肼制氢循环测试 Fig.9 The recycle of Rh9Ni1/SBA-15 in fives run for decomposition of hydrous hydrazine 催化剂的循环稳定性也是衡量催化剂催化性能的一个重要指标，在反应温度为 323 K 和 NaOH 浓度为 0.15 mol/L 下，考察 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂催化水合肼制氢的循环稳定性能，结果如图 9 所示。由图可知，催化剂在经过连续 5 次反应后，催化剂的催化活性并未明显下降，催化剂的选择性依旧保持着较高水平，说明 Rh9Ni1/SBA-15 催化剂催化水合肼制氢具有良好的循环稳定性。3 结 论结 论 采用简单的浸渍还原法合成了不同 Rh 和 Ni 金属物质的量比的 RhNi/SBA-15 纳米催化剂，并将其应用于水合肼制氢反应体系。结果表明，在 SBA-15 载体表面形成 RhNi 双金属纳米粒子，双金属318 化学反应工程与工艺 2023年8月 间的协同效应有效提升催化剂的催化性能，Rh9Ni1/SBA-15 催化剂表现出较优的催化活性。在反应温度为 323 K，NaOH 浓度为 0.15 mol/L 的条件下，Rh9Ni1/SBA-15 催化剂催化水合肼制氢反应的 TOF值为 2 569.6 h-1，经过 5 次连续反应后，催化剂仍保持着较高的催化活性。这种简单的催化剂合成方法有望推广至更多的催化体系，使水合肼作为储氢材料具有十分可观的应用前景。参考文献：参考文献：1 WAN C,ZHOU L,SUN L,et al.Boosting visible-light-driven hydrogen evolution from formic acid over AgPd/2D g-C3N4 nanosheets Mott-Schottky photocatalystJ.Chemical Engineering Journal,2020,396:125229.2 WAN C,SUN L,XU L X,et al.Novel NiPt alloy nanoparticle decorated 2D layered g-C3N4 nanosheets:a highly efficient catalyst for hydrogen generation from hydrous hydrazineJ.Journal of Materials Chemistry A,2019,7(15):8798-8804.3 王建鑫,罗来涛.Au/ZnO,Pd/ZnO 和 Au-Pd/ZnO 催化剂甲醇部分氧化制氢性能的研究J.稀有金属,2009,33(2):247-251.WANG Jianxin,LUO Laitao.Au/ZnO,Pd/ZnO and Au-Pd/ZnO catalysts for hydrogen generation by partial oxidation of methanolJ.Chinese Journal of Rare Metals,2009,33(2):247-251.4 梁雨,李贵,郑君宁,等.NiPt/SBA-15 纳米催化剂的制备及其催化水合肼分解产氢性能研究J.燃料化学学报,2023,51(5):684-692.LIANG Yu,LI Gui,ZHENG Junning,et al.Preparation of NiPt/SBA-15 nanocatalysts and their catalytic properties for hydrogen production from hydrazine hydrate J.Journal of Fuel Chemistry and Technology,2023,51(5):684-692.5 李贵,梁雨,郑君宁,等.Rh/N-GMCs 纳米催化剂的制备及其催化氨硼烷水解产氢性能研究J.燃料化学学报,2023,51(4):528-537.LI Gui,LIANG Yu,ZHENG Junning,et al.Preparation of Rh/N-GMCS nanocatalyst and its performance in hydrolyzing ammonia borane for hydrogen productionJ.Journal of Fuel Chemistry and Technology,2023,51(4):528-537.6 HUANG W K,LIU X.The“on-off”switch for on-demand H2 evolution from hydrous hydrazine over Ni8Pt1/C nano-catalystJ.Fuel,2022,315:123210.7 张安琪,姚淇露,卢章辉.水合肼分解产氢催化剂研究进展J.化学学报,2021,79(7):885-902.ZHANG Anqi,YAO Qilu,LU Zhanghui.Recent progress on catalysts for hydrogen evolution from decomposition of hydrous hydrazineJ.Acta Chimica Sinica,2021,79(7):885-902.8 MENG A Y,ZHANG L Y,CHENG B,et al.Dual cocatalysts in TiO2 photocatalysisJ.Advanced Materials,2019,31(30):1807660.9 MEN Y N,DU X Q,CHENG G Z,et al.CeOx-modified NiFe nanodendrits grown on rGO for efficient catalytic hydrogen generation from alkaline solution of hydrazineJ.International Journal of Hydrogen Energy,2017,42(44):27165-27173.10 冯亚杰,段有雨,邹函君,等.单原子催化剂在光催化分解水制氢中的研究现状J.稀有金属,2021,45(5):551-568.FENG Yajie,DUAN Youyu,ZHOU Hanjun,et al.Research status of single atom catalyst in hydrogen production by photocata lytic water splittingJ.Chinese Journal of Rare Metals,2021,45(5):551-568.11 DU X Q,CAI P,LUO W,et al.Facile synthesis of P-doped Rh nanoparticles with superior catalytic activity toward dehydrogenation of hydrous hydrazineJ.International Journal of Hydrogen Energy,2017,42(9):6137-6143.12 SINGH S K,ZHANG X B,XU Q.Room-temperature hydrogen generation from hydrous hydrazine for chemical hydrogen storageJ.Journal of the American Chemical Society,2009,131(29):9894-9895.13 SINGH S K,XU Q.Complete conversion of hydrous hydrazine to hydrogen at room temperature for chemical hydrogen storageJ.Journal of the American Chemical Society,2009,131(50):18032-18033.14 ZHANG Z J,LU Z H,TAN H L,et al.CeOx-modified RhNi nanoparticles grown on rGO as highly efficient catalysts for complete hydrogen generation from hydrazine borane and hydrazineJ.Journal of Materials Chemistry A,2015,3(46):23520-23529.15 PHAN-VU D H,TAN C S.Synthesis of phthalate-free plasticizers by hydrogenation in water using RhNi bimetallic catalyst on aluminated SBA-15J.RSC Advances,2017,7(30):18178-18188.16 ZHANG Z J,ZHANG S L,YAO Q L,et al.Metal-organic frameworks immobilized RhNi alloy nanoparticles for complete H2 evolution from hydrazine borane and hydrous hydrazineJ.Inorganic Chemistry Frontiers,2018,5:370-377.下转第 349 页 第39卷第4期 熊 烨等.氢蒽醌溶剂的水解稳定性研究 349 Study on Hydrolytic Stability of Hydroanthraquinone Solvents XIONG Ye1,CHENG Yi2,TANG Yawen2,YANG Zhenzhou2,LIU Zhen2,KONG Zhenfei2 1.Zhejiang Baling Hengyi Caprolactam Limited Liability Company,Hangzhou 311228,China;2.Zhejiang Hengyi Petrochemical Research Institute,Hangzhou 311215,China Abstract:In order to investigate the hydrolytic stability of four regularly used hydroanthraquinone solvents,that is,tri-iso-octyl phosphate(TOP),2-methylcyclohexyl acetate(MCA),tetrabutylurea(TBU),2,6-dimethyl-4-heptanol(DIBC)in hydrogen peroxide production by anthraquinone process,hydrolytic stability of these solvents was systematically investigated by hydrothermal method under different circumstances such as water,diluted phosphoric acid solution,and diluted potassium carbonate solution.The results showed that TOP,TBU,and DIBC displayed high hydrolytic stability in water,diluted phosphoric acid solution,and diluted potassium carbonate solution,in contrast,MCA showed a poor hydrolytic stability both in water and diluted phosphoric acid solution,which could be hydrolyzed into 2-methylcyclohexanol and acetic acid.However,MCA showed a high hydrolytic stability under diluted potassium carbonate solution.Key words:hydrogen peroxide;anthraquinone;solvent;hydrolytic stability 栏目编辑 成有为*上接第 318 页 Preparation of RhNi/SBA-15 Nano-Catalyst and Its Catalytic Performance for Hydrogen Production from Hydrazine Hydrate Decomposition QIU Xiaokui1,SUN Jiali1,HUA Junfeng2,ZHENG Junning3,WAN Chao1,3,4 1.Anhui Guibao Silicones Company Limited,Maanshan 243000,China;2.Zhejiang Environment Technology Company Limited,Hangzhou 310027,China;3.School of Chemistry and Chemical Engineering,Anhui University of Technology,Maanshan 243000,China;4.College of Chemical Engineering and Biological Engineering,Zhejiang University,Hangzhou 310058,China Abstract:RhNi/SBA-15 catalysts with different metal ratios were prepared by loading RhNi nanoparticles onto SBA-15(mesoporous silica)by impregnation reduction method.The structure and catalytic performance of hydrous hydrazine for hydrogen production were further investigated.The results showed that RhNi bimetallic nanoparticles formed in RhNi/SBA-15 catalyst,and the synergistic effect between Rh and Ni could effectively improve the catalytic activity.Rh9Ni1/SBA-15 catalyst for the catalytic decomposition of hydrazine hydrate exhibited optimum catalytic activity,transformation frequency reached 2 569.6 h-1 under the conditions of temperature 323 K,NaOH concentration 0.15 mol/L.The Rh9Ni1/SBA-15 catalyst has high catalytic activity was maintained after five cycles.Key words:hydrous hydrazine;RhNi nanoparticle;dehydrogenation 栏目编辑 夏王琼