Ni与SiC陶瓷反应生成周期性层状组织的机理_石浩江.pdf

第44卷第7期2 0 2 3 年 7 月材 料 热 处 理 学 报TRANSACTIONS OF MATERIALS AND HEAT TREATMENTVol.44 No.7July2023DOI:10.13289/j.issn.1009-6264.2022-0618Ni 与 SiC 陶瓷反应生成周期性层状组织的机理石浩江1,张瑞谦1,李 鸣1,颜家振2,刘自豪2,白 冬2(1.中国核动力研究设计院反应堆燃料及材料重点实验室,四川 成都 610213;2.四川大学机械工程学院,四川 成都 610065)摘 要:采用纯 Ni 箔为中间层钎焊材料,以三明治结构分别在 1100、1180 和 1300 下保温 10 min 实现了 SiC 陶瓷的连接,研究了 Ni 与 SiC 陶瓷反应界面处的微观成分和组织结构变化规律。基于元素扩散模型分析研究了 Ni 与 SiC 陶瓷反应生成 Ni2Si 化合物/Ni2Si 化合物+石墨的周期性层状组织的演变机制。结果表明:周期性层状组织的生成与元素相互扩散速率相关。以反应生成 Ni2Si 为例,由于 Ni 向 SiC 侧扩散的速率比反应界面处释放的 Si 向 Ni 箔侧扩散速率快,导致 Si 元素在界面处的浓度减小。当 Si 元素浓度小于 Ni2Si 化合物形核所需要的临界浓度,则 Ni2Si 在该处停止形核。而在距离该形核位置一定距离的 SiC 侧,Si元素浓度再次满足形核所需要的临界浓度,则 Ni2Si 再次形核,造成了 Ni2Si 形核位置随着反应过程的推进而不断改变的现象。在整个过程中,Ni 与 SiC 反应生成 Ni2Si+石墨的反应将持续进行。本文的研究理论适用于解释 Pt、Cu、Mo、Fe 等金属元素与 SiC反应生成周期性层状组织的过程。关键词:Ni;SiC;反应机理;层状反应产物中图分类号:TG111 文献标志码:A 文章编号:1009-6264(2023)07-0189-08收稿日期:2022-12-04 修订日期:2023-02-28基金项目:核电耐事故燃料技术研究(第二阶段)(ZATF201)作者简介:石浩江(1994),男,博士研究生,主要从事 SiC 复合陶瓷制备及性能评价研究,E-mail:shihaojiang 。通信作者:颜家振(1982),男,副教授,博士,主要从事异种材料特种连接技术研究,E-mail:yanjiazhen 。引用格式:石浩江,张瑞谦,李鸣,等.Ni 与 SiC 陶瓷反应生成周期性层状组织的机理J.材料热处理学报,2023,44(7):189-196.SHI Hao-jiang,ZHANG Rui-qian,LI Ming,et al.Mechanism of periodic layered structure formed by reaction of Ni and SiC ceramicsJ.Transactions of Materials and Heat Treatment,2023,44(7):189-196.Mechanism of periodic layered structure formed by reaction of Ni and SiC ceramicsSHI Hao-jiang1,ZHANG Rui-qian1,LI Ming1,YAN Jia-zhen2,LIU Zi-hao2,BAI Dong2(1.Science and Technology on Reactor Fuel and Materials Laboratory,Nuclear Power Institute of China,Chengdu 610213,China;2.School of Mechanical Engineering,Sichuan University,Chengdu 610065,China)Abstract:Using pure Ni foil as the interlayer brazing material,the bonding of SiC ceramics was realized with sandwich structure at 1100,1180 and 1300 for 10 min,respectively.The changes of elemental compositions and microstructure at the reaction interface between Ni and SiC ceramics were studied.Based on the element diffusion model,the evolution mechanism of the periodic layered structure of Ni2Si compound/Ni2Si compound+graphite formed by the reaction of Ni and SiC ceramics was analyzed and studied.The results show that the formation of periodic layered structure is related to the inter-diffusion rate of elements.Taking the reaction to produce Ni2Si as an example,because the diffusion rate of Ni to SiC side is faster than that of Si released at the reaction interface to Ni foil side,the concentration of Si element at the interface decreases.When the concentration of Si element is less than the critical concentration required for the nucleation of Ni2Si compound,Ni2Si stops nucleation there.On the SiC side,at a certain distance from the nucleation site,the concentration of Si element again meets the critical concentration required for nucleation,and Ni2Si nucleates again,resulting in the phenomenon that the nucleation site of Ni2Si changes continuously with the progress of the reaction process.During the whole process,the reaction of Ni and SiC to produce Ni2Si+graphite will continue.The research theory in this paper is applicable to explain the process of periodic layered structure formed by the reaction of metal elements,such as Pt,Cu,Mo,Fe and so on,and SiC.Keywords:Ni;SiC;reaction mechanism;layered structure 材 料 热 处 理 学 报第 44 卷 自 20 世纪末开始,科研人员就 SiC 陶瓷与金属元素的反应机理研究开展了大量工作。试验证明,某些过渡族元素,包括 Fe1、Co2、Pt2、Cu3、Ir4、Ni5等元素与 SiC 陶瓷存在较强的反应性。其中,Kurimoto等5证实 Ni 在 500 下就能与 SiC 发生固相反应。反应生成大量的硅化物及石墨,该反应通式为:Metal+SiCSilicides+Cgraphite(1)同时,式(1)所示反应将会生成周期性的层状组织,其特征结构为硅化物/硅化物+石墨/硅化物的层状结构。除纯金属元素外,以上述元素为主要元素的合金与 SiC 陶瓷反应同样会生成层状化合物。祝鑫6和毛样武等7分别采用 Ni 基钎料钎焊 SiC 陶瓷后,在焊缝处发现了 Ni2Si/Ni2Si+石墨/Ni2Si 的周期性层状组织。Xiong 等8-9采用 Co 基钎料钎焊 SiC 陶瓷后也发现了周期性层状组织。关于周期性层状结构的生成机理,众多研究学者提出了不同的理论。Rado10与 Rijinders 等11的理论虽然稍有差异,但归根结底他们认为层状结构的生成由反应产物之间的应力周期性释放导致。当反应生成的石墨厚度达到一定时,界面处的应力增大,石墨与反应基体脱开,促使新的反应开始。该过程周期性重复,因此得到周期性的层状结构。然而,这种理论仅能勉强解释纳米级别的微观上同样出现的 Ni-Si化合物与石墨分层的情况12,难以解释宏观上的层状结构形貌。由于这种特殊的周期层状形貌不仅在 Ni 与 SiC陶瓷的反应体系中可见,在 Co、Fe、Cu、Pt、Pd 等元素与 SiC 反应体系中均能发现,且这些扩散体系中拥有两个共同的特点13:1)在金属/SiC 体系中,金属元素为该体系中主要扩散的元素;2)金属与 C 不能生成碳化物,且 C 在金属与 SiC陶瓷的反应产物中的固溶度很小。因此本文认为周期性层状结构的形成机理应与扩散问题有关,而非因为机械应力导致。元素间的扩散行为研究方法较多,可以从与材料本身的内在性质如界面分离功、分子轨道杂化性质以及电荷转移性质等原子、分子尺度入手分析14-16,也可以通过组织形貌、元素分布等相对宏观的尺度着手。本文采用纯 Ni 箔为中间层材料,以三明治结构分别在 1100、1180 和 1300 保温 10 min实现了 SiC 陶瓷的连接,通过对界面反应产物组织形貌及成分进行分析,研究了 Ni-Si 化合物/Ni-Si 化合物+石墨的周期性层状组织的形成机理。研究结果对于了解 SiC 陶瓷与过渡族金属反应生成周期性层状组织具有重要参考意义。1 试验材料及工艺1.1 试验材料 试验选用的 SiC 陶瓷为无压烧结-SiC,其制备过程采用-SiC 颗粒作为晶母,碳化硼颗粒作为烧结助剂,在 2050 无压烧结实现 SiC 颗粒的致密化。将制备所得的-SiC 陶瓷采用金刚石切割片加工成规格为 15mm10mm5mm 的块体,作为本试验的钎焊母材。钎焊试验前,使用粒数为 2500 的金刚石磨盘将陶瓷表面的氧化层打磨干净,放入丙酮溶液中并在超声波清洗仪中清洁 20 min 除去表面油污杂质。使用纯 Ni 箔(厚度 0.1 mm,纯度99.9%)作为钎料钎焊SiC 陶瓷,以研究纯 Ni 与 SiC 反应机理。SiC 陶瓷的微观形貌和物相检测分别在搭载 Oxford AZtec X-Max 20 X 射线能谱仪(EDS)的 HITACHI S-4800 型扫描电镜(SEM)和 Empyrean 型 X 射线衍射仪(XRD)上开展,SiC 陶瓷 SEM 及 XRD 表征结果见图 1。图 1 试验用 SiC 陶瓷的(a)微观形貌和(b)XRD 图谱Fig.1(a)Microstructure and(b)XRD pattern of the experimental SiC ceramic091第 7 期石浩江等:Ni 与 SiC 陶瓷反应生成周期性层状组织的机理 1.2 钎焊工艺 将两块被焊 SiC 陶瓷上下叠装后放入 VQS-335型真空钎焊炉中后开始抽真空,装配示意图见图2(a)。待真空度达到 5.010-3 Pa 后开始加热,加热工艺曲线见图 2(b)。首先,以 20 /min 的升温速率升温至 450 保温 10 min,释放 Ni 箔与 SiC 接触区域生成反应产物后的应力,避免 Ni 箔与 SiC 陶瓷块脱开。随后以 15 /min 的速率升至 1100、1180和 1300 并保温 10 min 实现 SiC 陶瓷的钎焊连接。保温结束随炉冷却至室温后取样。图 2(a)装配示意图和(b)钎焊工艺示意图Fig.2(a)Schematic diagrams of the assembled sample and(b)the brazing process 2 试验结果 图 3 为 1100、1180 和 1300 保温 10 min 的 Ni箔钎焊 SiC 陶瓷焊缝的微观形貌。从图 3 可以看出,焊缝内存在两种明显不同的组织形貌,分别为焊缝两侧的层状结构区及中心区。其中,层状结构区形貌相较于图 3(a)层数更多,层间距更窄,单层为 35 m。从图 3(d)观察可知,层状结构区中的石墨颗粒分布均匀且十分细小,尺寸接近纳米级别。焊缝整体宽度约为 245 m,单边层状结构区域宽约 85 m,焊缝中心区域约为 63 m。随钎焊温度的升高,焊缝宽度变窄。1180 焊缝宽度为239 m,当钎焊温度升高至 1300,焊缝宽度进一步降低至 224 m。根据表 1 中的 EDS 成分分析结果确认,靠近 SiC界面处生成的 Ni-Si 化合物主要为-Ni2Si,随着向焊缝内部距离的增加出现-Ni5Si2。值得注意的是,在层状结构区内发现个别弥散均匀分布的大石墨块,这些石墨是由于制备工艺问题残留在母相 SiC 陶瓷中,随着反应的推进留在反应区中,因此相比于反应析出的石墨颗粒尺寸更大。当钎焊温度升高至 1180 后,如图 3(e)所示,层状结构区依然清晰可见,但靠近 SiC 侧的层状结构单层厚度增加,且石墨颗粒尺寸明显增大。靠近焊缝中心区的层状结构组织细密,单层宽度较薄,石墨颗粒尺寸较小。从图 3(g)可以发现焊缝中心区域残留的母材 SiC 中的石墨相比于层状结构区中的明显较 表 1 图 3 中各区域 EDS 成分分析结果Table 1 EDS composition analysis results of each region shown in Fig.3Brazing parameterLocationComposition/at%NiSiCPossible phase1100 10 min1180 10 min1300 10 minP135.017.447.6-Ni2SiP251.919.528.6-Ni5Si2P352.819.627.6-Ni5Si2P455.120.024.9-Ni5Si2P529.616.154.3-Ni2SiP637.615.946.5-Ni5Si2P748.623.428.0-Ni2SiP849.824.026.2-Ni2SiP935.317.147.6-Ni2SiP1035.018.546.5-Ni2SiP1134.216.948.9-Ni2SiP120.729.170.2-SiC少,因此判定层状结构区域与焊缝中心区的界面即为SiC 母材的原始界面。由表 1 中的结果可知,靠近SiC 陶瓷界面处依然生成了-Ni2Si,焊缝内部主要还是由-Ni2Si 及-Ni5Si2组成。当钎焊温度进一步升高至 1300 后,焊缝中主要生成的 Ni-Si 化合物为-Ni2Si,未发现-Ni5Si2的存在。因此,在形貌上,提高 Ni 与 SiC 的反应温度可以加速石墨的长大及层状结构的消失。在反应产物上,温度的升高会导致-Ni5Si2相的减少,整个焊缝主要由-Ni2Si、Ni3Si2及石墨组成。值得注意的是,在远低于 Ni 熔化温度下的1100 保温 10 min 依然获得了界面致密且连续焊缝组织。这是由于钎焊升温阶段,Ni 与 SiC 陶瓷界面反191 材 料 热 处 理 学 报第 44 卷 图 3 不同温度保温 10 min Ni 箔钎焊 SiC 焊缝的微观形貌(ad)1100;(eh)1180;(il)1300 Fig.3 Microstructure of SiC weld brazed with Ni foil held at different temperatures for 10 min(a-d)1100;(e-h)1180;(i-l)1300 应会出现液相并依靠液相毛细作用填满 Ni 箔与 SiC之间的缝隙,促使 SiC 陶瓷表面在短时间内与 Ni 箔发生全面反应,并得到图 3 中连续且等宽的焊缝17。以上研究表明,Ni 箔与 SiC 陶瓷在钎焊加热过程中发生固相反应并在低于 1100 下形成液相。该液相形成后将迅速铺展并填充 Ni 箔与 SiC 陶瓷表面的间隙,促使 Ni 箔与 SiC 陶瓷发生全面反应。随后 Ni不断向 SiC 陶瓷侧扩散反应,并形成周期性层状结构,同时界面处由于 SiC 的分解产生 Si 与 C 也不断向 Ni 箔方向扩散。由于扩散方向及反应产物形貌的明显差别,在 SiC 原始表面处形成明显的界面。试验发现,随反应温度升高,焊缝组织粗化,石墨尺寸增大。同时,温度继续升高,层状结构区域逐渐消失,焊缝形貌均匀。Schiepers 等1采用 Al2O3标记了 Ni 与 SiC 陶瓷的界面,经过 850 18 h13 MPa 的扩散后,发现在Al2O3标记的界面处的 Ni 层内没有 Si 元素以及 C 元素。试验结果证明,在 Ni/SiC 体系中,Ni 是唯一可移动的元素,而 Si 及 C 都不能移动。这个试验虽然直接证明了 Ni 明显向 SiC 侧扩散并反应,然而 Al2O3层对 Si 及 C 的扩散阻碍作用未被考量。Cao 等18研究了 800950 下 Ni 与 SiC 反应的过程,研究结果显示 Si 和 C 均存在向 Ni 中短距离扩散的现象。马普研究院的 Haehnel 等19采用高分辨电子显微镜291第 7 期石浩江等:Ni 与 SiC 陶瓷反应生成周期性层状组织的机理(HREM)以 及 高 角 度 环 形 暗 场 扫 描 透 射 技 术(HADDF-STEM)研究了 Ni/SiC 在 1245 K 下保温 3 h的反应过程,证实了 Ni 为该体系中主要的扩散元素,但是同时也观察到了少量 Si 和 C 向 Ni 中的扩散。目前虽暂时没有文献资料直接对比了更高温度下 Ni元素和 Si 元素分别在 Ni-Si 体系中的扩散速度。但Feng20和 Fujimura 等21分别在 1223 1323 K 及10721418 K 的温度范围下计算了 Ni 与 SiC 的反应激活能,发现该反应是由 Ni 元素扩散为主导的反应,这也证实了更高温度下,在 Ni-Si 体系中的主要扩散元素依然是 Ni 元素。Wagner22在 Ostwald 过饱和理论基础上建立了一个扩散模型,该模型适用于一种 BxC/A 的三元扩散体系,其中 A 为长距离扩散元素,B 为短距离扩散元素,C 为原位析出元素,且 A-C 之间没有中间相23。由于在 Ni/SiC 体系中,Ni 为最主要扩散的元素,而 Si 仅能实现短距离扩散,二者在体系中的扩散速度差异较大24,同时 Ni 元素与 C 元素之间没有中间相。这与本文十分吻合。因此,本文采用 Wagner扩散模型解释 Ni/SiC 体系中的周期性层状结构。图 4 为 SiC/Ni 的扩散反应示意图。以反应生成Ni2Si 为例。当 Ni 向 SiC 扩散反应生成 Ni-Si 化合物Ni2Si+石墨层的同时,界面处释放的 Si 向 Ni 扩散,并在靠近界面处的 Ni 箔内形成一层非常薄的 Ni2Si。在暂未反应的 Ni 箔与 Ni2Si 层的界面记为 x0,Ni2Si层与 Ni2Si+石墨层界面记为 x1,Ni2Si+石墨层与 SiC界面记为 x2,Ni 箔侧所形成的 Ni2Si 层厚度为 x1-x0,在 SiC 侧形成的 Ni2Si+石墨层的厚度为 x2-x1。由于元素的相互扩散反应层厚度增加,因此 x1与 x2的位置并不固定。首先,设定从 SiC 侧界面处释放的 Si 元素扩散通过 Ni2Si+石墨层抵达纯 Ni2Si 层界面 x1的扩散通量为 JSi,而从 Ni 箔侧的 Ni 元素扩散通过纯 Ni2Si 层抵达界面 x1的扩散通量为 JNi,通过 Ni2Si+石墨层抵达 SiC 陶瓷界面的扩散通量为 JNi。由于Ni2Si 层的增厚来自于 Si 的扩散,而 Si 扩散速度远小于 Ni,因此 Ni2Si 形核位置位于 Ni2Si 与 Ni2Si+石墨层的界面处,即 x1,则存在关系 JNi=JNi-2JSi。此外,Ni 可以通过 Ni2Si 的晶界向 SiC 侧发生短路扩散24,扩散速度较快,因此 JNi JNiJSi,所以 x2迅速增加而 x1增长速度缓慢。根据 Kao 等23的模型,距离 x2界面 x 处 JSi,x的计算通式为:JSi,x=-MSiRTcSi,x2lnaSi,x-lnaSi,x2x2-x(2)式中:MSi为 Si 在 Ni2Si+石墨层中的扩散系数;cSi,x2为 x2处 Si 的摩尔浓度;x 为该点与界面 x2之间的距离;lnaSi,x及 lnaSi,x2分别为 Si 在 x 与 x2处的活度;R为比例常数;T 为温度。在 Ni 源充足的情况下,扩散至 SiC 界面的 Ni 原子充足,SiC 反应分解释放的 Si稳定,JNi为定值,因此认为 cSi,x2与 aSi,x2同样为恒定值。其中,活度 a 与浓度 c 的关系式为:ai=fici(3)fi=exp(1-ci)2IijRT(4)式中:i,j 为组元;f 为活度系数;Iij为组元 i,j 之间的相互作用参数。根据菲克第二定律可知:ct=M2cx2(5)式中:c 为浓度;t 为时间;M 为扩散系数。则距离界面 x2处 x 距离的 Si 浓度 cSi,x的解为:图 4 Ni 和 Si 元素在第一层 Ni2Si+石墨/Ni2Si 反应层中扩散示意图Fig.4 Diffusion diagram of Ni and Si elements in the first Ni2Si+graphite/Ni2Si reaction layer391 材 料 热 处 理 学 报第 44 卷cSi,x2-cSi,xcSi,x2=erfx2MSit()(6)cSi,x=cSi,x21-erfx2MSit()|(7)将式(7)代入式(3)后再代入式(2)得:JSi,x=-MSiRTcSi,x2lnfSicSi,x21-erfx2MSit()-lnaSi,x2/(x2-x)(8)此时假设在某一任意时刻 t 时,x2为定值,随着 x 增加,由式(8)可知,JSi,x减小。而同时,在 x1处发生的反应可以写作:2Si+Ni=Ni2Si(9)该反应发生所需要的临界 Si 活度 aSi为:aSi=exp0GNi2Si-0GNi-20GSi-2RT()(10)式中:0GNi2Si-G0Ni-20GSi为 2Si+Ni=Ni2Si 反应的吉布斯自由能。当 0GNi2Si-0GNi-20GSi=0 时,意味着 2Si+Ni=Ni2Si 反应达到平衡,也就是该反应的临界状态,故用式(10)计算反应所需要的临界 Si活度。在恒温恒压下,aSi为定值。根据式(3)及式(7)可知,若界面 x1处正好能发生反应式(9),此时 x1处的 aSi,x1=aSi,可以推导出界面 x1与界面 x2之间的距离 x 为定值,记为 x,此时的 JSi,x也为临界扩散通量,记为 JSi,x。然而,由于 JNiJSi,因此 Ni2Si+石墨层不断增大且增长速度远大于 Ni2Si 层,界面 x2与 x1之间的距离随元素相互扩散不断增加,抵达界面 x1的 Si 元素逐渐减少,导致 x1处的 aSi,x1aSi,则 Ni2Si层的增长停止,x1固定。随着 Ni 不断向 SiC 陶瓷扩散,Ni2Si+石墨层继续增厚,x2增加,在距离 Ni2Si+石墨/SiC 界面处 x(xx),Si 的浓度再达到过饱和,则在此处再次发生式(9)反应,生成 Ni2Si 层,当 x 达到临界值 x后,Ni2Si 层停止增厚。此反应周期性发生,直至 Ni 箔完全消耗。在钎焊过程中,随着反应温度的升高,Ni 和 Si 元素的扩散距离增加,x也随之增大,因此反应层厚度也越来越宽。而焊缝宽度随保温时间及钎焊温度升高变窄的原因是由于焊缝中的反应所带来的体积收缩。随钎焊温度升高或保温时间延长,焊缝中的-Ni5Si2减少,而-Ni2Si 在焊缝中的比例显著上升。这主要是由于 SiC+Ni2Si+石墨的吉布斯自由能最低(1245:-124.217 kJ/mol,1100:-113.589 kJ/mol),为 Ni/SiC 体系中最稳定的平衡相区。因此焊缝中的 Si、Ni元素充分扩散反应使体系的吉布斯自由能趋于最低。界面扩散至焊缝中的 Si 元素不断溶入-Ni5Si2熔化后的液相中,导致液相成分改变,成分更加接近于Ni2Si。因此焊缝在冷却凝固后将形成更多的-Ni2Si。因无法确定 Si 的来源,将-Ni5Si2转化为-Ni2Si 的过程简化为-Ni5Si2直接与 Si 结合:-Ni5Si2+Si-Ni2Si(11)式(12)为式(11)反应前后的体积变化:V=VNi2Si-(VSi+VNi5Si2)VSi+VNi5Si2(12)式中:VNi2Si、VSi、VNi5Si2分别为-Ni2Si、Si、-Ni5Si2的体积。其中,-Ni5Si2、-Ni2Si 和 Si 的摩尔体积分别为 45.86、19.66 和 12.05 cm3/mol,根据 式(12)计 算 可 知-Ni5Si2与 纯 Si 结 合 转 化 成-Ni2Si 会导致 66.1%的体积收缩,因此焊缝随着钎焊温度升高或保温时间延长而变窄。本文提出的焊缝体积变化理论同样可以得到 Rivero 等25试验结果的证实。3 结论 1)基于 Wagner 扩散模型成功解释了 Ni/SiC 体系中的周期性层状结构生成过程,Ni 与 SiC 陶瓷的反应产物组织呈周期性层状形貌是由于 Ni 在反应产物中的扩散速度远大于 Si,以及 Ni2Si 周期性形核所致;2)本文的研究理论适用于解释 Pt、Cu、Mo、Fe等金属元素与 SiC 反应生成层状组织的过程。参考文献 1 Schiepers R C J,Loo V F J J,With D G.Reactions between-silicon carbide ceramic and nickel or ironJ.Journal of the American Ceramic Society,1988,71(6):C284-C287.2 Chou T C,Joshi A,Wadsworth J.Solid state reactions of SiC with Co,Ni,and PtJ.Journal of Materials Research,1991,6(4):491第 7 期石浩江等:Ni 与 SiC 陶瓷反应生成周期性层状组织的机理 796-809.3 Lee H K,Lee J Y.A study of the wetting,microstructure and bond strength in brazing SiC by Cu-X(X=Ti,V,Nb,Cr)alloysJ.Journal of Materials Science,1996,31(15):4133-4140.4 Camarano A,Narciso J,Giuranno D.Solid state reactions between SiC and IrJ.Journal of the European Ceramic Society,2019,39(14):3959-3970.5 Kurimoto E,Harima H,Toda T,et al.Raman study on the Ni/SiC interface reactionJ.Journal of Applied Physics,2002,91(12):10215-10217.6 祝鑫,石浩江,赵毅,等.SiC 陶瓷真空钎焊接头的组织及性能分析J.真空科学与技术学报,2019,39(7):566-570.ZHU Xin,SHI 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