波浪作用下沉积物中总石油烃的迁移释放规律_卢芳.pdf

4期http:/波浪作用下沉积物中总石油烃的迁移释放规律卢芳1,2，王卉3，贾永刚2,3，刘文全2,4（1.山东科技大学海洋科学与工程学院，山东青岛266590；2.青岛海洋科学与技术国家实验室海洋地质过程与环境功能实验室，山东青岛266061；3.中国海洋大学海洋环境与生态教育部重点实验室，山东青岛266100；4.自然资源部第一海洋研究所，山东青岛266061）摘要：海底石油管线泄漏可能导致海床内部形成高浓度石油污染。在波浪作用下，海床沉积物易发生再悬浮甚至液化失稳现象，进而导致海床内部石油类污染物通过多种途径向水体再次释放并在土体内部发生迁移，造成更大范围的石油扩散。本研究以总石油烃（Total Petroleum Hydrocarbon，TPH）设为代表性污染物，将污染泥浆以椭球状埋设在沉积物内部，采用波浪水槽试验研究不同强度波浪作用下TPH向上覆水体的释放规律及在沉积物内部的迁移规律。结果表明，在沉积物静置固结阶段前期，TPH随孔隙水由沉积物向上覆水体迁移释放，固结阶段前期TPH向上覆水体的释放量高于后期。在波浪作用未引起沉积物液化阶段，波浪促进石油类污染物向水体释放的作用较弱，由于悬浮泥沙对石油类污染物的吸附作用，水体中石油类污染物的浓度略低于静置固结阶段。在波浪作用引起沉积物液化阶段，随着悬浮泥沙浓度升高，TPH向上覆水体释放量加大；TPH在沉积物内部垂向迁移及平面扩散迁移距离加大，平面迁移距离大于垂向迁移距离，垂向扩散深度与液化深度基本一致，污染土体体积占比约为土体未液化时的3倍。关键词：波浪；沉积物液化；总石油烃（TPH）；迁移释放中图分类号：P736；X14；X55文献识别码：A文章编号：1001-6932(2023)04-0375-10Doi:10.11840/j.issn.1001-6392.2023.04.002收稿日期：2022-07-19；修订日期：2022-10-13基金项目：国家自然科学基金青年科学基金项目（41807247）作者简介：卢芳（1985），博士，讲师，主要从事海洋环境评价及预测研究，电子邮箱：通信作者：刘文全，博士，高级工程师，电子邮箱：Wave-induced migration and release of total petroleum hydrocarbonsin sedimentsLU Fang1,2,WANG Hui3,JIA Yonggang2,3,LIU Wenquan2,4（1.College of Marine Science&Engineering,Shandong University of Science and Technology,Qingdao 266590,China;2.Laboratory for Marine Geology,Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology,Qingdao 266061,China;3.Key Laboratory of Marine Environment&Ecology,Ministry of Education,Ocean University of China,Qingdao 266100,China；4.First Institute of Oceanography,MNR,Qingdao 266061,China）Abstract:The leakage of submarine oil pipelines can lead to high levels of oil pollution inside the seabed.Under the actionsof waves,the seabed sediments are prone to re-suspension or even liquefaction and instability,which leads to the re-releaseof petroleum pollutants from the seabed to water and migration in the sediment through various channels,resulting in a widerange of oil diffusion.In this study,total petroleum hydrocarbon(TPH)was taken as the representative pollutant,and thecontaminated mud was buried in the sediment in ellipsoid.The wave flume test was used to study the release law of TPH fromthe sediment to the overlying water body and the migration law in the sediment under the action of different waves.The resultsshow that TPH migrates and release with pore water from sediment to overlying water in the early stage of stationaryconsolidation,and the release amount of TPH is higher than that in the later stage.In the stage that sediment liquefaction notcaused by wave action,the effect of wave action on the release of petroleum pollutants to water is weak.Due to the adsorptionof petroleum pollutants by suspended sediment,the concentration of petroleum pollutants in water is slightly lower than that海洋通报MARINE SCIENCE BULLETIN第42卷第4期2023年8月Vol.42,No.4Aug.202342卷海洋通报http:/in the stage of static consolidation.During the stage of sediment liquefaction caused by wave action,the release of TPH tooverlying water increased with the increase of suspended sediment concentration.The vertical migration and horizontal diffusionmigration distance of TPH in the sediment increased,and the horizontal migration distance was larger than the vertical migrationdistance.The vertical diffusion depth was basically the same as the liquefaction depth,and the volume proportion of thecontaminated soil was about three times that of the soil without liquefaction.Keywords:waves;sediment liquefaction;total petroleum hydrocarbon(TPH);migration and release图1波浪水槽示意图波高仪和浊度计静水面消波板造波板气缸波向沉积物0.6 m0.3 m1.7 m0.9 m0.5 m4.0 m海上石油开采和石油运输等人类活动会引起石油泄漏，使大量石油烃排放到海洋中1。这些石油烃严重威胁海洋环境，会对海洋生物的生存、生物多样性和海洋生态系统造成严重影响2。海洋沉积物是污染物的“贮存库”3，在波浪作用下，沉积物颗粒起动再悬浮，污染物通过与再悬浮沉积物颗粒的解吸作用以及随沉积物中孔隙水向上覆水体释放等方式再次进入水环境4-5，并以可被生物利用的形式或有毒性的化学形式存在，进而影响上覆水体生态环境6-8。黄河三角洲地区海底沉积物容易发生液化运动，沉积物内部细粒物质被输运到沉积物表面，进而进入上覆水体成为再悬浮颗粒物9。已有研究表明，黄河三角洲沉积物在波浪扰动导致液化的条件下，沉积物中重金属向上覆水体的释放量明显增加，且波浪扰动越大对重金属释放的促进作用越明显10。Sun等11研究表明，沉积物液化阶段总 Zn 浓度比沉积物固结阶段最高增加了 26 倍。Parsa等12研究表明，在波浪水槽试验中不同波浪参数条件下，水面油膜在水体中扩散的浓度呈先上升后下降的趋势。Yuan等13研究表明，随着环境因素的变化，被石油污染的沉积物可能导致海水的二次污染，沉积物悬浮会加剧二次污染。由此可见，研究波浪对海底沉积物中总石油烃（TotalPetroleum Hydrocarbon，TPH）诱发二次污染的规律尤为重要。关于沉积物中TPH的迁移释放，先前的研究较多集中于石油烃在水体中的释放规律12-13，而对石油烃在沉积物内部的迁移规律以及在特殊海况下诱发沉积物液化时内部石油烃的迁移释放规律的研究较少。因此，本文利用波浪水槽并采用放射状取沉积物样的方法探究不同波浪条件下海底沉积物中TPH的迁移及向上覆水体的释放规律，以期为易发生海床沉积物液化现象的海域生态环境保护与地质环境污染控制提供参考。1材料与方法本文所用的波浪水槽（4.0 m0.4 m1.2 m）结构如图1所示。水槽通过气缸来回推拉造波板从而扰动水体产生不同波高的波浪，波浪到达左侧消波装置后削弱。水槽中下部为盛放沉积物的泥槽（0.6 m0.4 m 0.3 m）。1.1底床沉积物制备与铺设用来铺设底床沉积物的土体取自黄河三角洲潮滩粉质土，主要成分为粉砂、砂土和黏土。为3764期http:/保证底床的均一性，将取回的潮滩粉质土摊平风干，结块拍散并混合均匀，经0.18 mm筛子筛选后用于底床铺设，其理化性质见表1。所用上覆水体为采用海水素配置的盐度为35的标准海水。1.186 kg 轻质石油（BASRAH，0.874 3 g/cm3（15）与3.925 kg潮滩粉质干土混合制备污染泥浆，静置2 d（避光密封低温保存）。126.000 kg干土与 38.052 kg标准海水混合制备无污染泥浆。无污染泥浆与污染泥浆的固液比相同。将配制好的净土泥浆用铲子填装到泥槽中，填至泥浆高度为17 cm，在其上层中央位置铺设短轴为10 cm、长轴为20 cm的形似椭球体的含石油污染泥浆层，再在其上层及四周铺设未污染的泥浆，使底床沉积物的总厚度为30 cm。在沉积物土体填装完成后，利用水泵向水槽添加盐度为35的人工海水至水深50 cm（图2）。将浊度计与水质取样器一同安装在水槽中间位置，浊度计的浊度探头位置与水体下部取样点位置相同，均在底床沉积物上方5 cm处，以对该点水体浊度情况进行实时监测。将孔隙水压力传感器埋设在底床沉积物7 cm和14 cm深度处，用于测量孔隙水压力变化。1.2波致沉积物中TPH迁移释放的模拟参数及样品采集水槽试验以如下三个阶段进行，无波浪作用阶段（阶段），波浪作用沉积物未液化阶段（阶段），波浪作用沉积物液化阶段（阶段）。在第阶段，不施加波浪作用，整个水槽处于静止状态，此时含污染物的沉积物进行静态扩散，该阶段进行时间为84 h。采用虹吸的方式用取水管对水样进行抽取，在沉积物自左侧30 cm，沉积物上方5 cm和20 cm处两个取样点（图2）每隔12 h用自制的水样取样器各取250 mL水样，放置于一个500 mL棕色玻璃瓶中。基于之前开展的同类型波浪水槽模拟试验14-15，阶段和阶段开始对上覆水体分别施加5 cm和10 cm波高的波浪作用，每个波高分别持续240 min、300 min。按照如表2所示的取样时间进行取样，取样位置及方法同阶段。此外，在取水样时再取一组水样用真空式抽滤泵抽滤，以测定去除颗粒物的水样中的TPH浓度。这些经土样性质黄色粉质土有机质含量/%2.81中值粒径/m35.76TPH含量/（gg-1）0表1供试土样的基本理化性质阶段无波浪作用阶段（阶段I）波浪作用沉积物未液化阶段（阶段）波浪作用沉积物液化阶段（阶段）波浪参数波高/cm-5.010.0周期/s-2.41.2时间84 h240 min300 min取样时间每12 h取一次30、60、90、120、150、180、210、240 min270、300、330、390、420、450、480、540 min图2底床沉积物铺设示意图波高仪和浊度计表2波浪参数及取样时间静水面未污染土层波向石油污染物土层浊度计探头位置水样取样点孔压探头0.6 m0.03 m0.10 m0.20 m0.10 m0.17 m20 cm5 cm卢芳 等：波浪作用下沉积物中总石油烃的迁移释放规律37742卷海洋通报http:/真空抽滤去除颗粒物质的水样在后文中简称为“无颗粒水”，未经抽滤直接获取的水样简称为“上覆水”。在三个阶段所取的水质样品中加硫酸，冷藏保存。每个试验阶段结束后，用自制沉积物取样器以沉积物表面中央位置为圆心，在距圆心 5 cm、10 cm 和 15 cm 处以放射状取柱状样（图 3），第、阶段结束时分别插入3根（编号分别为13、46、79），共9根。实验结束后取出柱状样并对所取的土质样品等距离切割，以检测实验过程中沉积物不同深度处和距中心不同水平距离处TPH含量。1.3石油烃含量测定方法从泥浆槽中取得的沉积物样品经冷冻干燥机冻干，将冻干后的土样用研钵研磨均匀，并将土颗粒研细，增加土颗粒的比表面积，便于后续TPH物质的提取。从每一份研磨完成的土样中准确称量10.00 g样品备用。取2 g土样置于50 mL具塞离心管中，分两次分别加入15 mL和10 mL正己烷，采用超声和振荡萃取，合并萃取液。用硫酸钠溶液洗涤后，弃去水相，将正己烷添加到25 mL比色管待测。将从水槽中取得的水样利用分液漏斗进行振荡萃取，取20.0 mL正己烷洗涤棕色样品瓶，手动振摇3 min，在振荡萃取完成后，令分液漏斗中的液体静置分层，将下层水相从漏斗下方注入1 000 mL量筒，测量水相体积并记录。将上层有机质添加到锥形瓶中，再加入3 g无水硫酸钠振荡后静置进行脱水。加入3 g硅酸镁到萃取液里，利用振荡器进行振荡，静置沉淀，过滤后待测。水体和沉积物中石油烃含量分别采用海洋监测 规 范（GB17378.4-2007、GB17378.5-2007)中的紫外分光光度法进行检测。采用国家海洋环境监测中心提供的标准油（浓度1.0 g/L）绘制标准曲线（R=0.999)，回收率为95%105%，相对标准偏差RSD0.5%。2结果与讨论2.1波浪作用对沉积物中TPH向上覆水体释放的影响2.1.1沉积物孔隙水压力对TPH向上覆水体释放的影响在模拟过程三个阶段不同的波浪条件下，底床沉积物7 cm和14 cm深度处孔隙水压力随时间变化的趋势如图4所示，相对应的不同阶段上覆水体中TPH的浓度变化情况如图5所示。图3沉积物柱状样取样位置示意图（b）波浪作用各阶段孔隙水压力变化特征孔隙水压力/kPa8.07.57.06.56.05.55.04.5d=7 cmd=14 cm：加波未液化阶段：加波液化阶段060120180240300360 420480540时间/min孔隙水压力/kPa（a）无波浪作用阶段孔隙水压力变化特征8.07.57.06.56.05.55.04.5012243648607284时间/hd=7 cmd=14 cm：无波浪作用阶段图4各阶段孔隙水压力变化特征3784期http:/如图4（a）所示，在阶段，第012 h内沉积物受到上覆水体及沉积物槽壁的作用力，孔隙水压力逐渐增大；第1224 h内随着孔隙水向上覆水体排出，孔隙水压力减小。与孔隙水压力变化相对应，如图5（a）所示，在沉积物静置固结过程中，孔隙水在沉积物颗粒缝隙中发生渗流，孔隙水经过沉积物-水界面，扩大了石油类污染物从沉积物向上覆水的释放通量16-17，导致水中 TPH 的浓度升高；24 h之后沉积物土床固结完成，孔隙水渗流量减少，已经排放到上覆水体的TPH向整个水体扩散，扩散速率大于释放速率，水中TPH的浓度降低。该结果与郝廷等14-16,18有关氮磷营养盐、重金属铜等污染物的研究结果不同。之前的研究聚焦在可溶性盐类污染物，而石油烃作为一种有机污染物，其密度小于水且不溶于水。石油烃从沉积物释放到上覆水体后，继而会向水体表面漂浮，使表层水体中TPH的浓度高于水样取样点所位于的中下层水体。阶段施加波浪波高为 5 cm，在加载初期，沉积物中孔隙水压力仍有小幅度升高，升高到一定值后消散并逐渐稳定（图4（b）。在孔隙水压力升高的过程中，沉积物中TPH随孔隙水渗流排入上覆水体19，同时水体表面浮油受到波浪的扰动再次进入中下层水体，使无颗粒水中TPH浓度在波浪刚开始加载时就处于高值；随着土体愈发密实，孔隙水不再排出，在扩散作用下无颗粒水中TPH浓度趋于下降。阶段，在 10 cm 波高波浪作用下，由波浪作用引起的孔隙水压力累积速率大于沉积物土体孔隙水压力消散速率，孔隙水压力迅速升高达到峰值且波动幅度较大，如图 4（b）所示。第 240360 min范围内无颗粒水和上覆水中TPH浓度变化幅度不大，在这段时间里，表层沉积物产生随波浪做往复运动的现象，发生运动的土层深度约为2 cm。由于含石油污染物的泥浆埋置于泥槽深度313 cm位置处，表层土体虽然被扰动，但是含石油污染的土体并未发生明显的运动现象，在这段时间里土体中TPH并未受到波浪扰动的影响，因此向上覆水体迁移释放量很少。在第360 min对沉积物表面进行人为扰动，埋深7 cm处的孔隙水压力小幅度增大（图4（b），底床沉积物变成随波浪左右振荡的流体，底床沉积物液化程度逐渐加深。因为在第阶段土体中插入了6根沉积物柱状样取样器，增加了土体强度，土体没有立即发生液化运动。当第 360 min 人为对土体施加外力时，土体强度迅速丧失，发生与波浪一起做往复运动的液化现象，沉积物内部形成渗流通道，孔隙水涌入上覆水体，沉积物内部的细颗粒沉积物也渗流进入水体，对应阶段水体中TPH的浓度迅速升高，如图5（b）所示，表明沉积物的液化显著促进了沉积物内部TPH向上覆水体的释放20。2.1.2悬浮泥沙浓度对TPH向上覆水体释放的影响第、阶段连续波浪作用下上覆水体中悬浮泥沙浓度的变化如图6所示。在阶段，整个试验水槽处于静置状态，没有对水体施加波浪作用，上覆水体中没有悬浮泥沙。在阶段，施加 5 cm 波高波浪作用的第 020 min 内，沉积物表面颗粒被掀起悬浮于水体，水体石油烃浓度/（mgL-1）0.550.500.450.400.350.300.250.200.150.100.050.00：加波未液化阶段：加波液化阶段060120180240300360420480540时间/min无颗粒水中TPH浓度上覆水中TPH浓度：无波浪作用阶段水体石油烃浓度/（mgL-1）0.550.500.450.400.350.300.250.200.150.100.050.00无颗粒水中TPH浓度012243648607284时间/h（a）无波浪作用阶段（固结阶段）水体石油烃浓度变化（b）波浪作用各阶段水体石油烃浓度变化图6波浪作用各阶段悬浮泥沙浓度变化卢芳 等：波浪作用下沉积物中总石油烃的迁移释放规律37942卷海洋通报http:/悬浮泥沙浓度快速升高，如图6所示，上覆水体开始浑浊。在波浪的持续作用下，进入水体的土颗粒在短时间内扩散均匀，悬浮泥沙浓度值趋于稳定。伴随部分悬浮泥沙再次沉降到沉积物，水体的浑浊度逐渐降低至相对稳定状态。相应地，在图 5（b）中可见，在第阶段 0180 min内上覆水中TPH浓度整体较低且变化幅度不明显。这是因为此时悬浮的沉积物颗粒大部分来自沉积物深度2 cm以浅的表层土体，而含石油污染物的土体在深度3 cm以下，悬浮的表层沉积物颗粒上TPH含量极低，对水中的TPH产生吸附作用，形成石油黏附于悬浮颗粒物表面的油-固体结合物21，这些结合物在自身重力作用下重新沉降于沉积物表面22。在检测上覆水中TPH浓度时，吸附于颗粒上的TPH与泥沙颗粒的黏附力较强，在萃取时可能未将 TPH 完全解吸，使 TPH 检测浓度整体偏低；在波浪作用下，悬浮泥沙与TPH之间的吸附解吸过程达到平衡，上覆水中TPH浓度没有明显波动。相反，在第阶段开始时无颗粒水中TPH浓度较高，随后呈波动式下降。这是因为石油类物质密度比试验水体小，在第阶段，石油类污染物随孔隙水渗流释放到水体后上浮至水体表面。而后在第阶段随着波浪的作用，水体持续搅动，水体表面的石油被卷进水体中，大部分石油类物质处于游离态并尚未与悬浮的泥沙颗粒结合，因此在第阶段的起始阶段检测到无颗粒水中TPH浓度较高。在后续的波浪作用过程中，水中游离态的石油类物质与悬浮泥沙颗粒发生吸附和解吸作用，水体中游离态的石油类物质浓度有所下降，达到近似平衡状态，因此第180240 min内，无颗粒水中TPH浓度与上覆水中TPH浓度相近。在阶段，施加波高为 10 cm 的波浪，沉积物表层土体被扰动，大量泥沙悬浮进入上覆水体，悬浮泥沙浓度在240360 min内明显上升，如图6所示。由于第I阶段和第阶段结束后，在土体中插入了6根沉积物取样器，表层土体受限于沉积物取样器的制约，第阶段开始时悬浮泥沙浓度相较于第阶段有所上升，但浓度上升幅度较小。在这一时间段内由于土体被扰动的深度浅于石油类污染物埋藏深度，该时间段内无颗粒水及上覆水中TPH浓度没有明显波动，如图5（b）所示。在第360 min人为扰动土床表面后，土体液化程度加剧，大量沉积物颗粒上浮到水体中，悬浮泥沙浓度在第360 min左右达到峰值。在沉积物土体发生液化时，土体强度丧失23，上部土体呈圆弧状振荡，伴随液化过程中的孔隙水渗流，大量沉积物内部的泥沙细颗粒呈雾状进入上覆水体，随后悬浮泥沙浓度有所降低并逐渐趋于稳定。相应地，图5（b）中可见，在第360 min，无颗粒水及上覆水中TPH浓度开始大幅升高，吸附在沉积物土颗粒表面的TPH、与土颗粒结合形成结合物的TPH以及存在于沉积物孔隙水中的TPH21大量释放到上覆水体。在这个过程中，TPH在悬浮泥沙上的吸附过程达到平衡状态，大量石油烃分布在悬浮泥沙和上覆水体中。液化后上覆水中TPH浓度最高值是未液化的5倍。由此可见，沉积物液化将导致土体内部的TPH以多种途径大量释放到水体中，引起严重的环境污染。就加波阶段（第、阶段）来看，悬浮泥沙对释放到上覆水体的石油烃分布具有较强的影响作用。在第阶段，已经漂浮在水体表面的成膜石油烃被波浪再次打散卷入水体。在该阶段波浪作用早期，沉积物表层未被石油污染的颗粒悬浮进入水体，对水体中游离态的石油油滴产生吸附作用；此阶段沉积物土床没有发生液化，波浪作用过程中有少量土体孔隙水携带部分石油烃进入上覆水体，增加了水体中石油烃的浓度。在这一阶段，上覆水体中石油烃主要来自两个部分，一是未加波固结阶段后已经漂浮在水面的石油烃和存在于水体中的石油烃；二是加波未液化阶段从孔隙水中释放到上覆水体的少量石油烃。在第悬浮泥沙浓度/（gL-1）1.00.80.60.40.20.0060120180240300360420480540时间/min：加波未液化阶段：加波液化阶段土床上方5 cm处悬浮泥沙浓度图6波浪作用各阶段悬浮泥沙浓度变化3804期http:/阶段，沉积物土体发生液化并来回振荡，致使大量表层泥沙和部分深层细粒泥沙悬浮进入上覆水体。该过程上覆水体中石油烃主要来自从沉积物土体解吸的石油烃、与再悬浮的沉积物土体颗粒相结合的石油烃和孔隙水中的石油烃。石油烃的来源比前两个阶段显著增多。由于悬浮泥沙颗粒与上覆水体中石油烃浓度分布达到平衡状态，无颗粒水中TPH浓度及上覆水中TPH浓度差异较小。朱红伟等25利用水槽装置研究了底泥再悬浮时泥沙颗粒和孔隙水对污染物释放的作用，结果表明再悬浮颗粒的解吸对水体中污染物的释放起着主要作用，污染物的释放集中在解吸过程中，这与本研究结果相一致。第、阶段上覆水体中悬浮泥沙中值粒径的变化情况如图7所示。第阶段悬浮泥沙的中值粒径先增加后减小，在第阶段则呈持续减小的趋势。说明在第阶段5 cm波高波浪作用下，悬浮的颗粒大部分来自粒径较粗的表面沉积物，而第阶段 10 cm波高波浪作用下，沉积物液化时土体内部形成渗流通道，经渗流通道悬浮到水中的沉积物内部颗粒通常较细23,25；此外，水体中粒径较大的颗粒受 10 cm波高的波浪作用影响而破碎成细颗粒26，也导致悬浮泥沙中值粒径逐渐减小。2.2波浪作用对沉积物中TPH迁移的影响实验中第、阶段结束时沉积物中TPH的分布和迁移如图8所示。在阶段，沉积物取样点1中TPH在210 cm深度范围内（含石油污染泥浆层位置）含量较高，6 cm 深 度 处 出 现 峰 值，含 量 变 化 范 围 为 302 332 mg/kg。取样点 2 在 46 cm 深度范围内 TPH含量为67 mg/kg。取样点3仅在4 cm深度处测到TPH，含量不足1 mg/kg。这说明在静态扩散时底床沉积物中 TPH 发生向四周迁移扩散的情况，TPH垂向扩散量明显大于横向扩散量，其原因可能是TPH随孔隙水向上覆水体排出以及在自身重力作用下向下扩散导致。在阶段，沉积物取样点4中TPH在216 cm深度范围内含量较高，8 cm深度处出现峰值，含量变化范围为72 131 mg/kg。取样点5在410 cm深度范围内TPH含量为1047 mg/kg。取样点6仅在4 cm深度处测到TPH，含量为1 mg/kg。由于施加了5 cm波高的波浪，沉积物中TPH较静置固结阶段的迁移扩散量有所增加，纵向扩散量大于横向扩散量且有向更深层扩散的趋势，但在距污染物较远处（取样点6处）扩散量仍微乎其微。由此可见，TPH可能会在水动力作用下向深处迁移，对深层沉积物造成污染27。在阶段，沉积物取样点7中TPH在218 cm深度范围内含量较高，8 cm深度处出现峰值，28 cm深度含量变化范围为91 841 mg/kg，818 cm深度含量变化范围为141 841 mg/kg。取样点8在416 cm 深度范围内 TPH 含量为 61 806 mg/kg。取样点 9 在 816 cm 深度范围内 TPH 含量为 259 mg/kg。由于沉积物液化，土体呈流动态，波浪作用使土体结构重塑，孔隙通道大小发生改变9。在土体液化初期，土体从表层向深层逐渐随波浪振荡，土体内部累积的孔压消散、孔隙度增大，石油烃随孔隙水在土体孔隙中流动并迁移。在土体液化中后期，土体振荡从液化最深处向表层逐渐停止，土体逐渐密实，孔隙度变小，毛细管力增大28，石油烃受毛细管力作用在土体内部迁移。TPH在沉积物内部的迁移扩散量大大增加，向下扩散量大于向上扩散量，扩散最深处与最大液化深度相同。从距污染物中心 15 cm处（取样点9处）TPH分布情况来看，扩散的深度范围较第阶段增加了6 cm，扩散范围更广。石油烃具有水溶性很低、疏水性极强的特点，在沉积物中往往以多种形态存在，如溶解态、吸附态、分散态等。其不同形态与土体颗粒之间存在沉积、吸附、包结等相互作用29。阶段中，粒径/m141312111098：加波未液化阶段：加波液化阶段060120180240300360420480540时间/min图7波浪作用各阶段悬浮泥沙中值粒径变化卢芳 等：波浪作用下沉积物中总石油烃的迁移释放规律38142卷海洋通报http:/存在于水相的溶解态TPH由于重力作用发生垂向迁移、由于毛细管力作用发生平面扩散迁移，但因为吸附态石油污染物基本被土体颗粒表面吸附，在无外力作用时不发生明显迁移30，所以该阶段TPH 污染范围较小，污染土体体积占比约为1.5%。阶段中，由于波浪荷载作用于沉积物土体，存在于土体中的TPH在沉积物中不断迁移扩散，此过程对重力作用引起的TPH垂向迁移作用显著，而对平面迁移作用较弱，污染土体体积占比约为3.5%。阶段中，沉积物液化，随波浪作往复振荡运动，更大程度地促进了TPH在土体中的迁移；相较于第阶段，该阶段因为土体的液化运动TPH平面迁移程度大大增加，且平面迁移距离大于垂向迁移距离，污染土体体积占比约为10.0%，约为土体未液化时的3倍。于晓果等31对溢油重污染区的海底沉积物进行研究，结果表明有机质由重力作用垂向迁移距离可达16 cm。本研究结果表明，除了自身重力作用外，沉积物内部TPH还受土体液化影响向更深层土体迁移。土体液化还加重了TPH平面迁移的规模，使土体污染范围相较于土体未液化阶段更广。3结论本研究采用易发生液化的黄河口海域粉砂质沉积物作为研究对象，通过在沉积物内部埋设石总石油烃含量/（gL-1）深度/cm长度/cm总石油烃含量/（gg-1）（a）无波浪作用阶段图8实验各阶段结束时沉积物中TPH含量分布及迁移总石油烃含量/（gL-1）深度/cm长度/cm总石油烃含量/（gg-1）（b）波浪作用沉积物未液化阶段总石油烃含量/（gL-1）深度/cm长度/cm总石油烃含量/（gg-1）（c）波浪作用沉积物液化阶段3824期http:/油污染物的方式，利用波浪水槽模拟在海洋环境中由溢油事故引起的沉积物内部聚集石油类污染物在波浪作用下再释放的情况，探讨不同强度的波浪作用下石油类污染物释放量与波浪参数、底床的孔隙水压力变化及再悬浮颗粒浓度之间的关系，并探究波浪作用对海床内部石油污染物TPH的迁移释放规律。得到结论如下：（1）在沉积物静置固结阶段，无波浪作用，处于沉积物内部的少量游离态TPH在沉积物静置固结过程中随孔隙水渗流进入上覆水体，固结阶段前期的释放量高于后期。孔隙水中的溶解态TPH由于重力作用发生垂向迁移，由于毛细管力作用发生平面扩散迁移。TPH 垂向最大迁移至10 cm 深度处。吸附态 TPH 在无外力作用时不发生明显迁移。该阶段TPH污染范围较小，污染土体体积占比约为1.5%。（2）在波浪作用下沉积物未液化阶段，波浪作用对沉积物中TPH向上覆水体的释放作用不明显，且波浪作用后期由于悬浮颗粒的吸附作用，上覆水体中TPH的平均浓度略低于静置固结阶段。该阶段波浪荷载对由重力作用引起的TPH垂向迁移作用显著，而对平面迁移作用较弱，污染土体体积占比约为3.5%。（3）在波浪作用下沉积物液化阶段，沉积物液化对沉积物中TPH的释放有明显促进作用。上覆水体中TPH浓度约为上一阶段的5倍。在沉积物中，TPH向下扩散量明显大于向上扩散量，扩散最深处与最大液化深度相同。土体的液化运动促使TPH受到更强的毛细管力，TPH在平面的迁移距离大大增加，且平面迁移距离大于垂向迁移距离，污染土体体积占比约为 10.0%，约为土体未液化阶段时的3倍，造成了更大范围的污染。参考文献1何丽君,彭士涛,熊红霞,等.海洋石油烃污染对多毛类动物毒性效应研究(英文)J.Marine Science Bulletin,2021,23(1):53-70.2王传远,贺世杰,李延太,等.中国海洋溢油污染现状及其生态影响研究J.海洋科学,2009,33(6):57-60.3龚雄虎,赵中华,丁琪琪,等.百年来北方湖泊沉积物PAHs的变化特征及其对人类活动的响应 J.环境科学,2022,43(3):1404-1413.4ZHU H W,CHENG P D,ZHONG B C,et al.The mechanisms of contaminants release due to incipient motion atsediment-water interfaceJ.Science China Physics,Mechanics&Astronomy,2014,57(8):1563-1568.5FENG J,HU P,SU X,et al.Impact of suspended sediment on the behavior of polycyclic aromatic hydrocarbonsin the Yellow River:Spatial distribution,transport and fateJ.Applied Geochemistry,2018,98:278-285.6EGGLETON J,THOMAS K.A review of factors affectingthe release and bioavailability of contaminants during sediment disturbance events J.Environment International,2004,30(7):973-980.7LI W,ZHANG W,SHAN B,et al.Risk assessment ofheavy metals in suspended particulate matter in a typicalurban riverJ.Environmental Science and Pollution Research,2022,29,4664946664.8NAN 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