基于COPERT和MOVE...汽油车燃油蒸发排放清单研究_尹黛霖.pdf

第 44卷 第 3期2023年 6月Vol.44 No.3June 2023内燃机工程Chinese Internal Combustion Engine Engineering基于 COPERT 和 MOVES 的汽油车燃油蒸发排放清单研究尹黛霖1，温溢1，罗佳鑫1，赵笑春2，李贺2（1.中国汽车技术研究中心有限公司，天津 300300；2.北京奔驰汽车有限公司，北京 100176）Research on Fuel Evaporation Emission Inventory of Gasoline Vehicles Based on COPERT and MOVESYIN Dailin1，WEN Yi1，LUO Jiaxin1，ZHAO Xiaochun2，LI He2（1.CATARC Automotive Test Center Tianjin Co.，Ltd.，Tianjin 300300，China；2.Beijing Benz Automotive Co.，Ltd.，Beijing 100176，China）Abstract：Based on the calculation principle of COPERT model and MOVES model，the evaporative emission factor was refined by using vehicle characteristics，climate，fuel and other parameters.Evaporative emission factor databases of four different evaporative modes，i.e.hot soak emission，running loses and refueling loses were established.In addition，evaporating tests were carried out on vehicles meeting China，China ，China and China emission standard.It can be found that the general trend of change is consistent with the calculation results of the model，and the data are in good agreement.With the emission factor database，combined with the total amount of gasoline vehicles and travel activities in each province，it was calculated that the total amount of volatile organic compounds emission of gasoline vehicles in 2020 was about 514 200 tons.In the total evaporative emission，refueling loses was the biggest contributor，contributing to 37.4%of the total emission.摘要：基于 COPERT 模型和 MOVES 模型的计算原理，利用车辆特征、气候、燃油等参数信息将蒸发排放因子细化，建立了热浸、运行、昼间、加油 4 类不同蒸发机制的排放因子数据库，并对国三、国四、国五、国六车辆进行了蒸发实车试验，与模型计算结果校验得知两者的总体变化趋势一致，数据较吻合。利用建立的排放因子库，结合各省市的汽油车保有量、活动水平等数据，计算得到 2020 年中国汽油车挥发性有机化合物排放总量约为 51.42 万t。在总的蒸发排放量中，加油排放是最大的贡献者，对总蒸发排放的贡献率为 37.4%。关键词：汽油车；燃油蒸发；排放模型；总量评估Key words：gasoline vehicles；fuel evaporation；emission model；total assessmentDOI：10.13949/ki.nrjgc.2023.03.009中图分类号：TK411+.50概述“燃油蒸发排放”是指所有非燃料燃烧产生的与燃料相关的排放1，是挥发性有机化合物（volatile organic compounds，VOC）的 重 要 组 成 部 分2。VOC 在受到紫外线的催化作用时，会与氮氧化物发生一系列光化学反应生成臭氧，引起气候变暖3。此外，VOC 对于二氧化硫、氮氧化物等气体转化形成硫酸盐和硝酸盐气溶胶起重要作用，气溶胶会导致雾霾天气频繁发生，严重影响空气的能见度，损害文章编号：1000-0925（2023）03-0072-11440035收稿日期：2022-09-27修回日期：2022-11-24作者简介：尹黛霖（1997），女，硕士，工程师，主要研究方向为汽油机排放，E-mail：。内燃机工程2023年第 3期人体健康4。汽油车“燃油蒸发排放”大部分来自于汽油车辆的燃油系统（如油箱、燃油喷射管道等）5。在现有的研究中，通常将燃油的蒸发排放机制分为运行排放、热浸排放、昼间排放、加油排放 4 类。运行排放发生于车辆在道路上行驶的过程中，热浸排放发生于车辆停止行驶后大约 1 h 的时间内，昼间排放发生于车辆停放在气温逐渐升高的环境中，加油排放发生于加油站使用燃油加注枪给车辆加油的过程中。此外在蒸发机制发生的过程中，还会产生燃油渗透及泄漏排放67。中国从 1990 年起逐步开展了排放清单的研究工作。文献 8 中应用 COPERT 模型计算了北京市2012 年典型汽油车辆蒸发排放因子和排放清单，得出北京市 2012 年汽油车年蒸发排放量为 11 115 t 的结论；文献 9 中构建了排放因子数据库，建立了 2017年的中国机动车排放清单，其中包含了车辆的 VOC排放；文献 10 中通过实际测试 60 辆国五和 300 辆国六轻型汽油车的蒸发排放，基于 MOVES 模型计算了北京市轻型汽油车蒸发排放总量；文献 11 中估算了 19992011 年汽油车燃油蒸发排放量；文献12 中计算了各省机动车在城区、郊区、高速行驶工况的排放清单；文献 13 中列出了广东省 2008 年的蒸发排放清单；文献 2，14 中对佛山市蒸发排放因子及排放量进行了分析。但大部分学者仅关注车辆的尾气排放，对于蒸发排放部分的研究过于粗略，忽略了蒸发排放过程中的一些重要影响因素。目前已有的研究中缺乏对国六法规颁布后的汽油车燃油蒸发排放清单的深入研究。针对以上问题，根据全国汽油车的构成情况、运行特征参数、油品参数和温度参数等，利用 COPERT、MOVES模型在中国较好的移植性，计算了各种机制的蒸发排放因子，并对蒸发排放总量、各类型车辆排放贡献和各区域分布情况等方面进行特征分析，为后续排放控制措施的制定提供数据基础。1研究理论与试验方案1.1模型介绍COPERT 模型源于欧盟对机动车排放因子的研究，它是欧洲官方的道路运输排放因子模型，能兼容不同的国家标准和参数变量。MOVES 模型源于美国环保署开发的新一代机动车排放估算模型，可以进行宏观层面及区域层面的机动车排放清单计算，丰富了有/无车载加油油气回收系统（onboard refueling vapor recovery，ORVR）加油排放计算15。由于欧洲的发动机技术、车辆排放标准工况和体系的 整 体 情 况 与 中 国 类 似，因 此 本 研 究 利 用 了COPERT 中对运行、热浸、昼间 3 类蒸发排放的计算原理，并以 MOVES 中对加油蒸发排放的计算原理作为补充，建立了本地化的蒸发模型，并利用实车的蒸发排放试验验证了模型计算结果的准确性。1.2计算原理汽油车的运行、热浸及昼间蒸发排放的总和的计算公式如式（1）所示16。EVOC=()DS()Nj()Hj+ed，j+Rj（1）式中，EVOC为热浸、运行及昼间的年蒸发排放总量，g/a；DS为应用不同气候性排放因子的天数；Nj为 j 类车辆的保有量；Hj为 j 类车辆的日均浸透排放量（包括热浸、温浸），g/d，由式（2）计算；ed，j为 j类车辆的日均昼间排放量，g/d；Rj为 j 类车辆日均运行排放量（包括热运行、温运行），g/d，由式（3）计算。Hj=xcp es，hot，c+(1-p)es，warm，c+(1-c)es，hot，fi（2）Rj=xcp er，hot，c+(1-p)er，warm，c+(1-c)er，hot，fi（3）式中，x为各类型车辆的日均行驶次数，次/d；c为有回油系统的车辆占比；p为行驶结束时发动机达到热运行工作温度的出行比例；es，hot，c、es，warm，c分别为有回油系统车辆的热浸排放因子和温浸排放因子，g/次；es，hot，fi为无回油系统车辆的热浸排放因子，g/次；er，hot，c、er，warm，c分别为有回油系统车辆的热运行排放因子和温运行排放因子，g/次；er，hot，fi为无回油系统车辆的热运行排放因子，g/次。加油排放包括加油过程中溢出的燃料和蒸发的燃油蒸气两部分，溢出的燃料量根据平均每日行驶距离和燃油消耗量估算，MOVES 模型中给出了燃油平均溢出量es为 0.082 g/L。蒸发的燃油蒸气ef是环境温度和燃油雷德蒸气压的函数，可以由式（4）式（6）计算得到。ef=-1.56-0.845dT+0.79TDF+0.127 55pR（4）TDF=20.3+27.3T（5）dT=14.12TDF-16.6（6）式中，ef为蒸发的燃油蒸气量，g/L；pR为燃油雷德蒸气压，kPa；TDF为从加油泵中流出的燃油温度，；dT 732023年第 3期内燃机工程为油箱和加油泵中流出的燃油温度之间的温差，；T 为月平均温度，。通过以上公式得到不同温度和燃油雷德蒸气压下的加油蒸发排放量，再结合各类车型的耗油量，可由式（7）计算得到最终的加油蒸发排放量。Evoc，f=(ef+es)fc（7）式中，Evoc，f为加油时的排放量，g；fc为车辆的油耗，L；es为燃油平均溢出量，g/L。1.3试验测试系统研究用于试验测量的主要设备如表 1 所示。热浸、昼间、加油试验系统和运行排放试验系统示意图分别如图 1、图 2 所示。蒸发污染物的测试采用氢火焰离子法。考 虑 到 试 验 的 可 操 作 性 及 试 验 车 辆 的 代 表性，选取了大众宝来（国二）、现代伊兰特（国四及国五）、别克英朗（国六）、国六（雪佛兰迈锐宝）5辆车进行试验验证。本研究中以国二车辆的试验结果代表国三以前低排放标准车辆的排放情况，并记为国三车辆。每辆车的具体参数信息如表 2所示。试验流程严格按照轻型汽车污染物排放限值及测试方法（中国第六阶段）17进行，其中昼间排放试验温度范围为 2035，热浸排放试验温度范围为3341，加油排放试验温度范围为 2026，后续应将相应的温度代入模型，验证计算结果与试验结果的一致性。2参数获取2.1燃油雷德蒸气压车用汽油的雷德蒸气压是衡量汽油蒸发性能的一个关键指标。GB179302016 车用汽油规范表明18，冬季（11 月 1 日4 月 30 日）雷德蒸气压的限值为 4585 kPa，夏季（5 月 1 日10 月 31 日）雷德蒸气压的限值为 4065 kPa，并且要求广东、海南两地全年实行夏季雷德蒸气压指标。北京市为满足第六阶段排放要求提出了地方强制性标准，规定了 4 个时间段的雷德蒸气压限值，如表 3 所示。在计算北京市的排放因子时，雷德蒸气压应按 4 个时间段分别计算。表 1主要仪器设备仪器名称蒸发密闭室碳氢分析仪运行损失密闭室底盘测功机加油小车型号VTSHEDMEXA1170ECDM 48L 4WD生产厂商德国 IMTECH日本 HORIBA德国 WEISS德国 MAHAAVL图 1热浸、昼间、加油排放试验系统示意图表 2试验车辆参数编号ABCDE车型大众宝来现代伊兰特现代伊兰特别克英朗雪佛兰迈锐宝排量/L1.01.61.61.31.5排放标准国三国四国五国六国六里程/km170 000146 00093 60920 3142 000油箱体积/L5555504455碳罐容积/L1.01.01.01.51.9图 2运行排放试验系统示意图表 3北京市雷德蒸气压地方标准时间段3月 16日5月 14日5月 15日8月 31日9月 1日11月 14日11月 15日3月 15日雷德蒸气压/kPa4570426245704780 74内燃机工程2023年第 3期2.2碳罐工作能力为了满足排放法规的要求，中国自 1995 年起规定了所有出厂的车辆必须配备碳罐 19，按照车辆配备的碳罐容积不同，可以把碳罐大致分为 3 种规格，如表 4 所示。COPERT 模 型 中 指 出，小 型 车 大 约 每 行 驶12 000 km，碳罐的效率就会降低 1%；中型和大型车大约每行驶 40 000 km，碳罐的效率降低 1%，当碳罐效率降低率达到 15%以上，可以认为碳罐几乎达到失效状态。按不同的排放控制技术分类，国一国六车辆的碳罐效率下降曲线如图 3 所示。由图 3可以看出，微/小型车辆国一、国二车辆的碳罐吸附效率下降较多，可以近似看作失效状态。2.3燃油系统渗透与泄漏渗透和泄漏发生在任一时刻，包括了热浸、运行、昼间 3 个阶段，渗透速率、燃油泄漏速率如表 5 所示，数值参考 COPERT 和 MOVES 模型中的推荐值。2.4车辆基本信息2.4.1汽油车保有量中国生态环境部机动车排污监控中心将 19992020 年的各类型车辆的详细省级数据进行了完整统计，获得了截止到 2020 年底按照省级划分的不同类型车辆、不同排放标准车辆的保有量，全国汽油车总体保有量情况如表 6、表 7 所示。2.4.2平均年行驶里程文献 20 中建立了里程与车龄的函数模型，得到了年均行驶里程随车龄而呈现对数递减性的经验公式。依据此模型，可以计算出不同排放标准下的车辆年均行驶里程，如表 8 所示。2.4.3停车信息数据为了详细地估算日排放量，将停车开始时间分为9 个时段，停车时长从小于 2 h 至大于 48 h，以 2 h 为间隔分为 24 个时段，任一停车开始时间和停车时长的组合都有一个对应的概率因子。根据文献 21 24 中对人们出行特征的研究，可以获得停车事件开表 4碳罐分类碳罐分类小碳罐中碳罐大碳罐容积/L0.51.51.52.53.0适用排放标准国一、国二国三国六国六图 3碳罐效率降低曲线表 5燃油系统的渗透速率与泄漏速率车龄/a091014151920渗透速率/（g h-1）纯汽油0.0170.0220.0250.029含乙醇0.0310.0380.0380.040泄漏速率/（g h-1）昼间0.0090.0250.0750.235热浸0.0170.0480.1450.452运行0.1580.4501.3604.320应用排放标准国五、国六国四国二、国三国一及以前表 6各类型汽油车保有量机动车类型微型载客汽油车小型载客汽油车中型载客汽油车大型载客汽油车微型载货汽油车轻型载货汽油车中型载货汽油车重型载货汽油车汽油出租车保有量/万辆157.6323 620.9834.969.513.51923.090.160.5879.07表 7各排放标准汽油车保有量排放分类国一及以前国二国三国四国五国六保有量/万辆476.891 348.453 135.3410 282.015 738.653 848.14表 8精细化汽油车年均行驶里程车辆类型微型客车小型客车中型客车大型客车微型货车轻型货车中型货车重型货车年平均行驶里程/km国一前7 0237 3686 7996 8634 8355 7718 04011 385国一8 0048 1048 19111 3895 8687 02710 82015 699国二8 7188 64010 10415 9586 6207 94213 12920 128国三9 5729 28016 41421 3427 5199 03516 87826 664国四10 63210 07521 91828 2968 63510 39324 18735 408国五14 09812 67512 28414 831国六18 12615 69616 52519 990 752023年第 3期内燃机工程始时间和停车时长的概率分布，如图 4 和图 5 所示，其中图 5 中部分停车时长为多个时段的概率集合。2.4.4各类型车辆油耗数据加油蒸发排放量的计算过程中需要获取各类车型一年的汽油消耗量，可以用各类车型的平均百公里油耗与年均行驶里程的乘积推算得到。而各类车型的平均油耗可以利用各品牌车辆油耗的加权平均数来计算得到，如公式（8）所示。Fc=()FiYiY（8）式中，Fc为某一车型的百公里油耗；Fi为车型 i 下各品牌车的百公里油耗，10-2L/km；Y 为各类型车的保有量；Yi为车型 i 下各品牌车的保有量。根据各品牌车辆的市场占有率，对微/小型客车包括大众、别克、雪佛兰、丰田等 20 个品牌，中/大型客车包括宇通、中通、长安、东风、安凯 5 个品牌，货车包括江铃、东风、长安、江淮等 9 个品牌车辆的百公里油耗申报值进行统计计算，各类型车辆的平均百公里油耗数值如表 9 所示。3排放特征结果分析3.1排放因子3.1.1热浸蒸发排放因子当车辆进行短程出行活动时，发动机的起动时间较短未达到热运行状态，此时油箱的浸透状态为温浸，产生的蒸发排放较热浸有所下降。无回油系统产生的热浸排放只由燃油的渗透或泄漏造成。由于微/小型车辆是汽油车中占比最大的车型，本文以微/小型车辆为例分析其蒸发排放特征，如图 6所示。图 6 中 3 组数据从左至右依次为配备 45 L、60 L、80 L 油箱的车辆在 5 个温度区间下的排放因子。从图 6 中可以看出，随着温度升高和油箱尺寸加大，有回油系统车辆和无回油系统车辆的排放差距更加明显。对于配备有碳罐的车辆，热浸过程产生的燃油蒸气基本能被碳罐吸附，但若产生超过碳罐吸附能力的燃油蒸气则会产生击穿排放。有碳罐车辆的热浸蒸发排放因子如图 7 所示。图 7 中 3 组数据从左至右依次为配备小碳罐、中碳罐、大碳罐的车辆在 5个温度区间下的排放因子。表 9各类型车辆平均百公里油耗车型微型客车小型客车中型客车大型客车微型货车轻型货车中型货车重型货车百公里油耗/（10-2L km）5.38.814.520.78.415.821.536.8图 5停车时长概率分布图 4停车开始时间概率分布图 6微/小型无碳罐车辆热浸排放因子图 7微/小型有碳罐车辆热浸排放因子 76内燃机工程2023年第 3期3.1.2运行蒸发排放因子同热浸类似，当车辆的出行距离较短时，发动机未达到热运行状态便停止工作，此运行过程称为温运行，产生的蒸发排放较热运行状态有所下降。无碳罐车辆的运行蒸发排放因子如图 8 所示。图 8 中3 组数据从左至右依次为配备 45 L、60 L、80 L 油箱的车辆在 5 个温度区间下的排放因子。有碳罐车辆的运行蒸发排放因子如表 10 所示。配备中、大碳罐车辆与配备小碳罐车辆的运行蒸发排放因子相同。这是因为在车辆运行状态中，碳罐在一定的时间间隔内会进行脱附，因此不会观察到明显的击穿排放，所以 3 种容积的碳罐都能对燃油蒸气完全吸附，产生的运行排放只是由燃油的渗透或泄漏造成的。3.1.3昼间蒸发排放因子昼间排放发生在车辆停止运行后的时段，车辆停放的起止时间和停放期间的环境温度变化会影响到昼间蒸发排放因子。由于南北方的温差较大，因此分别计算各省每月的昼间排放因子。以北京市和广东省为例，北京市和广东省 2020 年全年的昼间蒸发排放因子分别如图 9、图 10 所示。从图 9、图 10中可以看出，未配备碳罐的车辆的昼间蒸发排放因子远远超过了配备碳罐的车辆，排放因子随着碳罐尺寸增大而减小。北京市昼间排放因子最大值出现在 7 月，最小值出现在 12 月。广东省昼间排放因子最大值出现在 7 月，最小值出现在 1 月。对比可知，由于广东省的温度比北京市高，广东省的昼间蒸发排放基本高于北京市。3.1.4加油蒸发排放因子加油排放因子的大小与车辆是否安装 ORVR、环境温度和燃油雷德蒸气压的大小紧密相关，因此按各省（直辖市/自治区）的月温度变化情况分别计算各月份的加油蒸发排放因子，510 月按夏季燃油雷德蒸气压计算，14 月、1112 月按冬季燃油雷德蒸气压计算（个别地区全年执行夏季雷德蒸气压）。从全国范围来看，加油蒸发排放因子较大的是温度较高的南方地区如海南、广东、广西，较小的是气温较低的北方地区如吉林、辽宁、黑龙江等地。图11 为排放因子最高和最低的 6 个省（直辖市/自治区）的无 ORVR 车辆加油蒸发排放因子。从图 11中可以看出，无 ORVR 车辆的加油蒸发排放因子的最大值出现在 6 月或 7 月，加油蒸发排放因子的最小 值 出 现 在 1 月 或 12 月，与 各 地 的 环 境 温 度 正相关。有 ORVR 车辆的加油排放因子较小，按 MOVES模型公式计算可知，排放因子在 0.0050.008 g/L 之间波动。可知安装有 ORVR 的车辆可以大大降减低加表 10配备碳罐车辆运行排放因子温度/20351025015-105-20-5排放因子/（g km-1）无回油系统热浸0.003 40.002 30.001 90.001 90.001 9有回油系统温浸0.003 40.002 30.001 90.001 90.001 9有回油系统热浸0.003 40.002 30.001 90.001 90.001 9图 8微/小型无碳罐车辆运行排放因子图 102020年广东省昼间排放因子图 92020年北京市昼间排放因子 772023年第 3期内燃机工程油过程中的燃油蒸气排放，比无 ORVR 车辆的加油蒸发排放因子平均减少 93.4%。3.2试验验证3.2.1热浸蒸发排放验证热浸蒸发排放验证选用了表 2 中编号 AE 的5 辆车，试验结果如表 11 所示。结果显示 A 车（国三）的碳氢化合物（hydrocarbon，HC）排放值最高为2.432 g，B 车（国四）排放值最低为 0.070 g，国三车辆比国四车辆的热浸排放值高约 32 倍，这是由于国三排放标准车辆的使用年限过长，碳罐近乎失效。为验证基于排放模型所建立的排放因子的准确性，将模型计算的排放因子与实测排放因子进行对比 验 证，结 果 如 图 12 所 示。由 图 12 可 以 看 出，AE 编号车辆的模型计算结果分别与实测结果相差 6.0%、10.3%、28.6%、60.9%、39.2%。在过去对新车的 VOC 的研究中发现，新车的轮胎、内外饰、座椅等部件有大量的碳氢物残留，因此国六车辆热浸蒸发较大的差异主要是由于车辆的使用时间较短，在热浸高温状态下，有部分非燃油 HC 蒸发出来，导致热浸排放试验结果较高。从整体上来讲，随着排放技术升级，各类型车辆的总体变化趋势一致，与试验结果较吻合。3.2.2昼间蒸发排放验证昼间蒸发排放验证选用同热浸一致的 5 辆车，试验结果如表 12 所示。由表 12 可知，A 车（国三）试验车辆排放值最高为 3.477 g/d，D 车（国六）试验车辆排放值最低为 0.204 g/d，国三标准车辆由于累计行驶里程数较大，碳罐吸附效率大大降低，其昼间排放值远高于其他排放标准车辆，比国六车辆昼间排放值高约 16 倍。昼间排放因子的模型计算结果与试验测试结果的对比验证如图 13 所示。由图 13 可以看出，AE编 号 车 辆 的 模 型 计 算 结 果 分 别 与 实 测 结 果 相 差3.4%、15.5%、3.1%、26.5%、22.1%。整 体 上 来讲，随着排放技术升级，各类型车辆的昼间排放值逐渐减小，总体变化趋势与试验结果较吻合。结合表 11 和表 12 可知，A 车（国三）的总蒸发排放量达到 5.909 g，远远超过了每次试验 2.0 g 的蒸发排放限值2526，属于排放超标车辆。热浸和昼间蒸发总量如图 14 所示。B 车（国四）、C 车（国五）车辆的蒸发排放量分别为 1.060 g、0.527 g，国四、国五车辆的排放整体控制效果较好，排放量分别为限值的 53.0%、26.4%。国六排放标准中规定的每次试验 0.7 g 的蒸发排放限值17，D 车（国六）、E 车（国六）的蒸发排放量分别为 0.319 g、0.382 g，排放量分别为限值的 45.6%、54.6%，均满足国六排放标准。表 11车辆热浸排放试验结果项目车辆热浸前舱内 HC排放/g热浸后舱内 HC排放/g热浸试验结果/g参数A车2.8265.2582.432B车0.1930.2640.070C车0.2330.3110.078D车0.1880.3030.115E车0.2440.3180.074图 11无 ORVR车辆加油蒸发排放因子图 12热浸排放因子模型计算与试验结果对比表 12车辆昼间排放试验结果项目车辆0 h HC质量/g第 24 h HC质量/g第 48 h HC质量/g0 h第24 h质量变化/g第24 h第48 h质量变化/g0第 48 h质量变化/g排放试验结果/（g d-1）参数A车0.1933.6706.5063.4772.8366.3133.477B车0.1870.5831.5730.3950.9901.3850.990C车0.1610.6101.0130.4490.4030.8520.449D车0.1750.3550.5590.1790.2040.3830.204E车0.2190.5280.7780.3080.2500.5590.308图 13昼间排放因子模型计算与试验结果对比 78内燃机工程2023年第 3期3.2.3运行蒸发排放验证运行蒸发排放验证选用了 B 车（国四）、C 车（国五）、D 车（国六）3 辆车，每辆车都重复了两次测试，试验结果如表 13 所示。利用碳氢分析仪测量得到整个运行过程中的蒸发排放量，再除以运行里程得到运行蒸发的排放因子。B 车（国四）、C 车（国五）、D 车（国六）车辆的运行蒸发平均值分别为 0.009 0、0.013 5、0.010 3 g/km，车辆的运行排放水平相当，没有太大的差异。运行排放因子的模型计算结果与试验测试结果的对比验证如图 15 所示。从图 15 中可以看出，B车（国四）的运行排放因子与实测运行排放因子之间相差较小，而 C 车（国五）、D 车（国六）由于两次重复试验的误差较大，其运行排放因子与实测结果也相差较大。从整体上来讲，模型计算的各排放阶段的运行排放因子变化趋势与试验结果大体一致。3.2.4加油蒸发排放验证加油蒸发排放验证选用同车辆运行排放试验一致的 3 辆车，车辆加油蒸发排放试验结果如表14 所示。由于 B 车、C 车并没有进行加油排放污染物的控制，其排放结果都远远超过国六标准限值（0.05 g/L）17，由此说明国四、国五车辆的碳罐只对蒸发排放有一定的控制效果，但是无法满足加油蒸发排放控制要求。而 D 车（国六）的加油蒸 发 排 放 值 为 0.002 g/L，仅 为 限 值 的 4%，接 近零排放，国六车辆装载的 ORVR 系统大大减少了加油过程中的燃油蒸发，加油过程中的蒸发排放控制效果较好。加油蒸发排放因子的模型计算结果与试验测试结果的对比验证如图 16 所示。由图 16 可知，B 车（国四）、C 车（国五）、D 车（国六）模型计算的加油蒸发排放因子与试验测得的加油蒸发排放因子之间相差都较小。4排放清单4.1全国排放总量经计算，2020 年全国汽油车燃油蒸发排放总量为 51.42 万t。其中，热浸、运行、昼间、加油排放的排放量及分担率如图 17 所示。从图 17 中可以看出，在 4 种蒸发机制中，加油排放是最大的贡献者，热浸排放占比最小。各个省、直辖市、自治区的蒸发排放情况如图 18所示，由图 18 可以看出，2020 年蒸发排放总量最大的5 个省（直辖市/自治区）依次为广东、山东、江苏、浙江及河南，蒸发排放量依次为 6.24 万t、4.63 万t、4.20表 14车辆加油蒸发排放试验结果项目加油前舱内 HC质量/g加油后舱内 HC质量/g最终燃油加注量/L排放试验结果/（g L-1）参数B车0.4040.8947.10.860C车0.3144.0643.41.008D车0.270.3337.30.002图 16加油蒸发排放因子模型计算与试验结果对比图 14热浸和昼间蒸发总量表 13车辆运行排放试验结果项目排放试验结果/g运行里程/km排放因子/（g km-1）参数B车第 1次试验（B1）0.230 327.8480.008 3B车第 2次试验（B2）0.267 527.8340.009 6C车第 1次试验（C1）0.471 927.6740.017 1C车第 2次试验（C2）0.274 827.7130.009 9D车第1次试验（D1）0.245 327.6920.008 8D车第2次试验（D2）0.326 927.6570.011 8图 15运行排放因子模型计算与试验结果对比 792023年第 3期内燃机工程万t、3.77 万t、3.29 万t，对全国排放总量的贡献率分别为 12.15%、9.02%、8.16%、7.33%、6.40%；最小的依次为甘肃、海南、宁夏、青海和西藏，蒸发排放量依次为 5 023.06 t、3 744.93 t、2 446.22 t、1 696.12 t、534.66 t，对全国排放总量的贡献率分别 为 0.98%、0.73%、0.48%、0.33%、0.11%，均小于 1%。为进一步研究各省、直辖市及自治区蒸发排放量和当地常住人口的相关性，查询中国统计年鉴发布的 2020 年末人口数据，与蒸发排放量进行拟合，各机制蒸发排放与常住人口拟合关系如图 19 所示。由图 19 可以发现，4 类蒸发机制产生的排放量与当地人口数的线性相关系数 R2都大于 0.8，可认为蒸发排放与各地区的常住人口存在明显的线性相关关系。这是由于汽油车的蒸发排放具有中心地区群聚效应，在一些大型城市由于人口聚集与城市化进程的推进，汽油车的保有量及车辆活动水平更高，车辆行驶里程数更大，会消耗更多的燃油量，从而致使蒸发排放水平明显提高。4.2不同月份的排放分担率图 20 为中国不同月份的蒸发排放分布。由图20 可以看出，排放总量最大的两个月依次为 8 月（6.94 万t）和 7 月（6.64 万t），对全年蒸发排放的贡献率分别为 13.50%、12.91%，主要原因是 7 月、8月的平均环境温度较高，温度对蒸发排放的影响显著，导致蒸发量较大。蒸发排放总量最小的两个月份依次为 12 月（2.02 万t）和 1 月（2.03 万t），对全年蒸发排放的贡献率分别为 3.92%、3.94%，主要原因是 1 月、12 月的平均环境温度较低，蒸发量较小。4.3不同类型汽油车排放分担率对不同类型汽油车的排放分担率进行研究，不同类型车辆蒸发排放量如图 21 所示。从图 21 中可以看出，由于小型客车的保有量占比较高，其排放分担率远远超过了其他车型，达到了 94.75%；其次为轻型货车，占比为 4.03%；中型客车的分担率最低，低于 0.01%。4.4不同排放标准汽油车排放分担率不同标准车辆蒸发排放量如图 22 所示。从图图 172020年中国燃油蒸发排放总量图 182020年中国各省、直辖市及自治区燃油蒸发排放构成图 19各机制燃油蒸发排放与常住人口拟合关系 80内燃机工程2023年第 3期22 中可以看出国四标准车辆的蒸发排放分担率最高，达到了 48.91%；其次是国三标准车辆，排放占比是 16.67%。值得注意的是，虽然国一及以前标准和国二标准车辆的保有量较低，但是由于国一及以前标准和国二标准车辆的累计行驶里程长导致碳罐老化严重，碳罐效率大幅度降低，两者的蒸发排放贡献率仍然达到了 7.29%、10.56%，应在未来的管理中加以重视。5结论（1）对于热浸、运行蒸发，装有回油系统车辆的蒸发排放因子远远超过了无回油系统车辆，并随着温度升高和油箱尺寸加大，排放差距更加明显。昼间排放因子受环境温度的影响较大，温度越高的地区昼间排放因子越大。无 ORVR 车辆的加油蒸发排放因子与各地的气温呈现正相关关系，有 ORVR车辆的加油蒸发排放因子较小，在 0.0050.008 g之间波动。安装 ORVR 比无 ORVR 车辆的加油蒸发排放因子平均减少 93.4%。（2）采用国三、国四、国五、国六车辆进行蒸发试验，对模型进行对比验证，可知随着排放技术升级，车辆的蒸发排放逐渐减少，与模型总体变化趋势一致，两者较吻合。（3）2020 年中国汽油车的挥发性有机化合物排放总量约为 51.42 万t，其中广东、山东、江苏排放最高。在总的蒸发排放量中，加油排放是最大的贡献者，对总蒸发排放的贡献率为 37.4%；热浸蒸发排放最小，对总蒸发排放的贡献率为 15.5%。（4）按月份划分，中国 2020 年蒸发排放总量最大的两个月份依次为 8 月和 7 月，蒸发排放总量最小的两个月份依次为 12 月和 1 月。按车型划分，小型客车是蒸发污染物的主要贡献者，排放分担率达到了94.75%。按排放标准划分，国四标准车辆是蒸发污染物的主要贡献者，排放分担率达到了 48.91%。参考文献：1 YANG X F，LIU H，CUI H Y，et al.Vehicular volatile organic compounds losses due to refueling and diurnal process in China：20102050J.Journal of Environmental Sciences，2015，33（7）：8896.2 LIU H，MAN H，CUI H Y，et al.An updated emission inventory of vehicular VOCs and IVOCs in China J.Atmospheric Chemistry and Physics，2017，17（20）：132.3 董红霞，徐小红，刘泉山，等.车用汽油蒸气压对汽车污染物排放的影响 J.石油商技，2012，30（3）：3235.DONG H X，XU X H，LIU Q S，et al.Effect of vapor pressure of automotive gasoline on automotive pollutants emission J.Petroleum Products Application Research，2012，30（3）：3235.4 王跃思，张军科，王莉莉，等.京津冀区域大气霾污染研究意义、现状及展望 J.地球科学进展，2014，29（3）：388396.WANG Y S，ZHANG J K，WANG L L，et al Researching significance，status and expectation of haze in BeijingTianjin Hebei region J Advances in Earth Science，2014，29（3）：388396.5 徐正宁.长三角西部地区挥发性有机物及其对大气臭氧和二次有机气溶胶生成的影响研究 D.南京：南京大学，2019.XU Z N.Observation based study of VOCs and their influence of on ozone and secondary organic aerosol formation in the Western YRD region，China D.Nanjing：Nanjing University，2019.6 石磊.汽车燃油蒸发排放控制系统 J.汽车工程师，2013（1）：5052.SHI L.Vehicle fuel