复合污染作用下膨润土的防渗性能研究_陈宏信.pdf

复合污染作用下膨润土的防渗性能研究*陈宏信1，潘鸿诚1，尹泽豪1，闵欣愉1，石福江1，高亮2，3（1.同济大学 土木工程学院 地下建筑与工程系，上海200092；2.澳门大学 智慧城市物联网国家重点实验室，澳门999078；3.澳门大学 土木与环境工程系，澳门999078）【摘要】复合污染是实际工程中常见的污染类型，膨润土基防污屏障是阻滞污染物运移最有效的方式之一。为探究复合污染对膨润土防渗性能的影响，开展了自由膨胀试验及扫描电子显微镜（SEM）试验，研究不同组合、不同浓度的 Cu2+、Pb2+和醇类复合污染作用下膨润土防渗性能的变化规律以及微观影响机制。试验结果表明：在同一价态重金属复合污染作用下，膨润土防渗性能主要与溶液中重金属总浓度相关，受重金属种类的影响较小；在重金属-乙醇复合污染作用下，随重金属总浓度的增大，乙醇对防渗性能具有促进作用的浓度区间减小，促进作用效果减弱，最终表现为抑制作用。【关键词】自由膨胀试验；复合污染；钠基膨润土；防渗性能中图分类号：X53；TU443文献标识码：A文章编号：1005-8206（2023）01-0063-06DOI：10.19841/ki.hjwsgc.2023.01.010Study of Anti-seepage Performance of Bentonite under the Influence of Compound PollutionCHEN Hongxin1，PAN Hongcheng1，YIN Zehao1，MIN Xinyu1，SHI Fujiang1，GAO Liang2（1.Department of Geotechnical Engineering，College of Civil Engineering，Tongji University，Shanghai200092；2.StateKey Laboratory of Internet of Things for Smart，University of Macau，Macao999078；3.Civil and Environmental Engineering，University of Macao，Macao999078）【Abstract】Compound pollution is one of the most common pollution types in engineering practices.Bentonite anti-fouling barrier had been widely used to prevent the migration of contaminants.In order to investigate the influence ofcompound pollution on the anti-seepage performance of bentonite，the free-swelling test and scanning electron microscope（SEM）test were conducted.The variation of the anti-seepage performance of bentonite and the microscopic influencemechanism under the combined pollution effects of different combinations and concentrations of Cu2+，Pb2+and alcoholswere studied.The results showed that for the compound pollution of different metal ions with the same valence，the anti-seepage performance of bentonite was mainly related to the total concentration of metal ions in the solution，and slightlyinfluenced by ion type.For the compound pollution of metal ions and ethanol，with the total concentration of heavy metalincreased，the concentration range of ethanol which could promote the anti-seepage performance decreased，the promotioneffect gradually decreased and finally appeared as inhibition.【Key words】free-swelling test；compound pollution；Na-bentonite；anti-seepage performance1引言自 20 世纪以来，我国工业化和城镇化水平不断提高，污染物大量排放。2014 年全国土壤污染状况调查公报1显示全国土壤环境状况总体不容乐观。复合污染是实际工程中常见的污染类型。例如，电子废物拆解处理不当会造成场地的重金属和有机物复合污染2；龙於洋等3、贾陈忠等4和谢燕湘等5发现填埋废弃物及其渗出的垃圾液中含有多种重金属及有机污染物；大量的小规模手工采矿业也会导致周边土壤严重的重金属和有机物污染6。土壤中的重金属和有机污染物被人体摄入会引起一系列疾病7-8，因此污染场地的管控具有重要意义。为了阻止污染物迁移进入周围环境危害人们生命安全，需要建造低渗透性的防污屏障。膨润土具有良好的膨胀性和吸附性，被广泛应用于防污屏障9。防污屏障长期处于污染环境中，服役性能会发生劣化。针对污染物对膨润土防渗性能的影响，国内外学者开展了大量试验研究。例如，Malusis等10研究了氯化钠、氯化钙溶液作用下土-膨润土隔离墙材料渗透系数的变化规律，发现其随金*基金项目：国家重点研发计划项目（2020YFC1808103）；国家自然科学基金资助项目（42077250）收稿日期：2021-12-03；录用日期：2022-04-18第 31 卷第 1 期2023年2月环境卫生工程Environmental Sanitation EngineeringVol.31 No.1Feb.2023固体废物处理过程衍生污染控制环境卫生工程2023 年 2 月第 31 卷第 1 期属离子浓度的增大可增大 1 个数量级；范日东等11发现铅污染高岭土-膨润土试样渗透系数可达未污染试样的 215 倍；Goodarzi 等12发现随着污染物浓度增加，甲醇、丙酮等有机污染物在钠基膨润土中的渗透系数可以增加 12 个数量级。因此，无机污染物和有机污染物都可能导致膨润土材料渗透系数显著增加。但是已有研究主要针对单一污染物，考虑复合污染作用的研究还较少。现有研究表明，膨润土的防渗性能与其膨胀性直接相关，膨润土的自由膨胀指数越大，防渗效果越好13，主要原因是膨润土膨胀后会堵塞孔隙，减少过流面积并增加流径曲折程度。由于膨胀指数试验快速、便捷、可靠，本研究通过系统测试膨胀指数反映膨润土防渗性能。选择重金属 Cu2+和Pb2+作为典型无机污染物、乙醇作为典型有机污染物，通过自由膨胀试验分析钠基膨润土在不同污染条件下的膨胀性，研究复合污染作用对膨润土防渗性能的影响，然后通过扫描电子显微镜（SEM）试验观察污染作用下膨润土微观结构的变化特征，揭示复合污染作用下膨润土的防渗阻隔机理。2材料与方法2.1试验材料及方案本研究采用的膨润土为商用钠基膨润土，膨润土产地为河南。采用液塑限联合测定法确定膨润土的界限含水率，塑限为 27%，液限为 174%。实际污染场地的无机污染物多为铅、锌、铬、铜等重金属3，因此选择铜和铅作为典型无机污染物。实际污染场地的有机污染物多为多环芳烃、氯代烃等非水相液体（NAPLs），但是试验纯度的材料比较昂贵且 NAPLs 挥发性和毒性通常较强。醇类也是典型的有机污染物，如在金口填埋场垃圾渗滤液中检出的有机物相对含量为 0.31%10.71%，平均相对含量为 2.22%，其中醇类有机物数量及含量均为最高4。考虑试验安全性和材料易获取性等因素，选用乙醇代表有机污染物。本研究首先采用去离子水和硝酸铜 Cu（NO3）2、硝酸铅 Pb（NO3）2、稀硝酸 HNO3及乙醇配制不同组合和浓度的污染物溶液，然后开展自由膨胀试验和 SEM 试验，试验所用试剂均为分析纯。如表 1 所示，共开展 55 组自由膨胀试验和 6 组SEM 试验，其中溶液质量浓度指重金属或乙醇的设计质量浓度。2.2自由膨胀试验自由膨胀试验用来测定膨润土在液体中的膨胀特性，通过自由膨胀指数可以快速判定膨润土的防渗性能。自由膨胀试验参照 ASTM D589014进行，具体的试验方法和步骤如下：1）膨润土样品过筛，使之 100%能通过0.150 mm 的筛，65%能通过 0.075 mm 的筛，将过筛后的膨润土在（1055）下烘干至质量不变，然后在干燥器内冷却至室温；2）称取（2.00 0.01）g 干燥膨润土，向 100表 1自由膨胀试验与 SEM 试验方案Table 1Test scheme of free-swelling test and SEM test试验类型自由膨胀试验SEM 试验污染类型去离子水单一污染复合污染去离子水单一污染复合污染测试溶液Cu2+Pb2+乙醇Cu2+Pb2+Cu2+乙醇Pb2+乙醇Cu2+Pb2+乙醇Cu2+Pb2+乙醇Cu2+Pb2+Cu2+Pb2+乙醇溶液质量浓度/（mg/L）100、500、1 000、2 000100、500、1 000、2 000500、2 000、4 000、10 000Cu2+Pb2+：100+100、100+500、500+500、500+1 000、500+2 000、1 000+1 000、1 000+2 000、2 000+2 000乙醇：500、2 000、4 000、10 000；Cu2+：500、1 000、2 000乙醇：500、2 000、4 000、10 000；Pb2+：2 000乙醇：2 000、4 000、10 000；Cu2+Pb2+：500+500、500+1 000、500+2 000、1 000+1 000、1 000+2 000、2 000+2 0001 0001 0004 0001 000+1 0001 000+1 000+4 000 64陈宏信，等.复合污染作用下膨润土的防渗性能研究mL 量筒中加入 90 mL 去离子水，每次加入 0.1 g膨润土，将其均匀撒在溶液表面，加土过程不小于 30 s，待前次加入的膨润土完全沉降后再次加入，两次加土的时间间隔不小于 10 min，整个过程中避免晃动和移动量筒；3）2 g 膨润土完全加入后，沿着量筒侧壁加入去离子水，将粘在量筒侧壁的膨润土冲洗下去，直至液体体积为 100 mL 为止；4）用玻璃塞塞住量筒，静置 24 h 读取量筒中膨胀后膨润土的体积，读数时应忽略任何低密度的絮状物质，从沉降的膨润土顶部算起。为了排除温度对试验结果的影响，且考虑到乙醇易挥发，在试验阶段控制温度在（202），并在溶液倒出后迅速将干燥膨润土均匀撒在溶液表面形成覆盖层，在土样沉降阶段用橡胶塞将试管密封，以尽可能减少乙醇的挥发。2.3SEM 试验选用 6 种不同污染作用（去离子水、4 000 mg/L乙醇、1 000 mg/L Pb2+、1 000 mg/L Cu2+、1 000 mg/LCu2+1 000 mg/L Pb2+、1 000 mg/L Cu2+1 000 mg/LPb2+4 000 mg/L 乙醇）下的钠基膨润土开展自由膨胀试验后，样品静置 40 d，经离心、移除上清液后，再由冷冻干燥制得 SEM 试验样品，如图 1 所示。采用日本 Hitachi S4800 扫描电子显微镜开展SEM 试验，观测试样的微观结构。注：潘鸿诚于 2021 年 6 月在同济大学拍摄。图 1冷冻干燥后的膨润土试样（SEM 试验）Figure 1Freeze-dried bentonite sample（SEM test）3结果与讨论3.1单一污染作用下膨润土的膨胀性能3.1.1Cu2+或 Pb2+作用图 2 展示了钠基膨润土在不同浓度 Cu2+或 Pb2+溶液中的自由膨胀指数。溶液实测 pH 均在 3.0 左右，Cu2+和 Pb2+主要以离子形态存在。随着 Cu2+或Pb2+浓度的增大，钠基膨润土的自由膨胀指数逐渐减小，说明重金属会抑制膨润土的膨胀性能，对防污性能不利，这与已有研究中的结论相符。但在同一浓度下，Cu2+抑制膨润土膨胀的效果更为明显，这可以用双电层理论来解释。膨润土的双电层厚度可用以下公式表示15：=()0DkT2n0e2212（1）式中：为双电层厚度（m）；0为真空介电常数（F/m）；D 为电解质溶液的介电常数（F/m）；k 为玻尔兹曼常数（J/K）；T 为绝对温度（K）；n0为离子摩尔浓度（mol/L）；e 为基元电荷（C）；为阳离子价数。由式（1）可知，在同一温度下，膨润土的双电层厚度与溶液中阳离子的浓度和价数有关，双电层厚度和离子浓度的平方根及阳离子价数成反比。Cu2+或 Pb2+污染条件下，溶液中的重金属离子会与膨润土颗粒表面的可交换阳离子（Na+）发生交换15。与 Na+相比，Cu2+或 Pb2+的化合价更高，故 Cu2+或 Pb2+会使膨润土双电层厚度减小。而 Cu2+和 Pb2+二者价态相同，同一质量浓度下Cu2+摩尔浓度更大，因此 Cu2+溶液中膨润土的双电层厚度更小，宏观上表现为膨润土的自由膨胀指数更小。1 000 2 000自由膨胀指数/（mL/2g）25201510505001000Cu2+浓度/（mg/L）（a）Cu2+1 000 2 000自由膨胀指数/（mL/2g）25201510505001000Pb2+浓度/（mg/L）（b）Pb2+图 2钠基膨润土在不同浓度Cu2+、Pb2+溶液中的自由膨胀指数Figure 2Free-swelling index of Na-bentonite in solution withdifferent concentrations of Cu2+or Pb2+3.1.2乙醇作用钠基膨润土在不同浓度乙醇溶液中的自由膨胀指数如图 3 所示。由图 3 可知，与去离子水相比，乙醇溶液在浓度较低时（4 000 mg/L）对膨润土的膨胀表现为促进作用，自由膨胀指数可增加 11.2%，且在乙醇溶液设计浓度为 2 000 mg/L 附近达到峰值。之后，促进作用开始减弱，自由膨胀指数呈下降趋势，在设计浓度为 4 000 mg/L 时自由膨胀指数与在去离子水中的接近。如浓度继续增大，乙醇对膨润土的膨胀性能开始出现抑制 65环境卫生工程2023 年 2 月第 31 卷第 1 期作用。Petrov 等16研究了不同浓度乙醇对 GCL 中膨润土膨胀性能的影响，发现低浓度乙醇条件下，黏度起主导作用，当乙醇相对含量超过某一值后（约 50%），介电常数的影响较大17，溶液的介电常数随乙醇掺量的增加而降低，导致膨润土双电层厚度减小，自由膨胀指数下降。需要注意的是，由于实际场地醇类污染物相对含量一般较低，如金口填埋场醇类平均相对含量约为 2%，本研究选取的乙醇相对含量为 0、0.05%、0.20%、0.40%、1.00%，介电常数大约为 78。可以发现，即使是很小的乙醇含量，对于膨润土的自由膨胀指数也有不可忽视的影响，后续需要继续开展系统宏微观试验和理论分析揭示其影响机理。3.2复合污染作用下膨润土的膨胀性能和对应浓度的单一重金属溶液相比，复合重金属（Cu2+Pb2+）以及复合重金属-有机物（Cu2+Pb2+乙醇）作用下膨润土的下沉速度更快。原因在于相比于单一重金属污染，复合污染作用下膨润土双电层厚度更小，膨润土颗粒絮凝团聚，絮凝颗粒密实，因而下沉速度更快15。3.2.1重金属复合污染作用单一重金属和复合重金属污染条件下，自由膨胀指数的变化规律如图 4 所示。仍控制溶液实测 pH3.0，Cu2+和 Pb2+主要以离子形态存在。由图4 可以发现，自由膨胀指数与离子摩尔浓度的自然对数近似呈线性关系，无论对于单一重金属污染还是复合重金属污染，回归方程的 R2都超过 0.98，且各系数相近。以上分析说明自由膨胀指数主要受离子总摩尔浓度的影响，Cu2+和 Pb2+对自由膨胀指数基本上不存在耦合作用影响，其主要原因如下：复合重金属污染条件下，溶液中 Cu2+和 Pb2+与膨润土颗粒表面的可交换阳离子（Na+）发生交换，由于 Cu2+和 Pb2+的阳离子价数相同，故 Cu2+和 Pb2+复合污染条件下膨润土双电层厚度变化规律与单一重金属污染条件下相近，宏观上表现为自由膨胀指数的降低程度相近。自由膨胀指数/（mL/2g）2520151050100Cu2+浓度/（mmol/L）100（a）Cu2+y=-5.341ln（x）+24.932R2=0.990 3自由膨胀指数/（mL/2g）2520151050100重金属总浓度/（mmol/L）100（b）Cu2+Pb2+y=-5.163ln（x）+24.027R2=0.982 6图 4自由膨胀指数与重金属总浓度的关系Figure 4Relationship between free-swelling index and totalheavy metal concentration3.2.2重金属与有机物复合污染作用通常 Cu2+和 Pb2+不与乙醇产生络合或其他反应，本研究乙醇浓度较低，对重金属溶解度影响甚微，仍控制溶液实测 pH3.0，Cu2+和 Pb2+主要以离子形态存在于乙醇溶液中。由图 5（a）可知，当溶液中 Cu2+设计浓度为 500 mg/L 时，乙醇对膨润土膨胀的促进作用和无重金属时相比已显著变弱，自由膨胀指数的最大增加幅度已由无金属离子时的 11.2%降至 3.9%，有促进作用的浓度上限由 4 000 mg/L 降至 2 000 mg/L。当溶液中 Pb2+设计浓度为 2 000 mg/L 时，也发现类似现象。当重金属浓度继续增大，乙醇的促进作用消失。图 5（b）展示了复合重金属污染的情况，也发现类似现象。因此可以得到如下结论：重金属与有机物复合污染条件下，当重金属总浓度较低时，乙醇对膨润土膨胀性能的促进作用会减弱，产生促进作用的乙醇浓度上限变小；当重金属总浓度较高时，乙醇的促进作用消失，膨润土的自由膨胀指数随乙醇浓度增加而变小，但是整体下降幅度不大。原因在于高重金属浓度条件下，膨润土双电层厚度主要受离子浓度影响，由于双电层压缩范围有限，2 00010 000自由膨胀指数/（mL/2g）3025201510505000乙醇浓度/（mg/L）4 000图 3钠基膨润土在不同浓度乙醇溶液中的自由膨胀指数Figure 3Free-swelling index of Na-bentonite in solution withdifferent concentrations of ethanol 66即使乙醇浓度增加，也难以使双电层厚度进一步显著变小，宏观上表现为自由膨胀指数随乙醇浓度增加降幅不大。自由膨胀指数/（mL/2g）3025201510502 00004 0006 0008 00010 000乙醇浓度/（mg/L）（a）无重金属或单一重金属无金属离子500 mg/L Cu2+1 000 mg/L Cu2+2 000 mg/L Cu2+2 000 mg/L Pb2+自由膨胀指数/（mL/2g）3025201510502 00004 0006 0008 00010 000乙醇浓度/（mg/L）（b）复合重金属500 mg/L Cu2+500 mg/L Pb2+500 mg/L Cu2+1 000 mg/L Pb2+500 mg/L Cu2+2 000 mg/L Pb2+1 000 mg/L Cu2+1 000 mg/L Pb2+1 000 mg/L Cu2+2 000 mg/L Pb2+2 000 mg/L Cu2+2 000 mg/L Pb2+图 5钠基膨润土在不同浓度组合的复合污染作用下自由膨胀指数与乙醇浓度的关系Figure 5Relationship between free-swelling index ofNa-bentonite and ethanol concentration under differentconcentrations of compound pollution3.3SEM 试验分析图 6 是钠基膨润土放大 5 000 倍的扫描电镜图。由图 6 可以看出，在不同污染作用下，膨润土具有不同的微观特性。在去离子水和 4 000 mg/L乙醇的作用下，膨润土表面较为平整光滑，土颗粒分散性良好，质地均匀，结构较为致密，无明显孔隙。而受 1 000 mg/L 的 Cu2+或 Pb2+污染的膨润土表面变得粗糙不平，出现边界明显、体积较大的膨润土颗粒团聚体，且团聚体之间的孔隙明显；但是两者污染作用下的膨润土微观特性仍有区别，在 Cu2+作用下的膨润土表面更不平整，而 Pb2+作用下出现大体积的团聚体，表面相对平整，孔隙较为集中。Cu2+Pb2+复合污染作用下的土体，可以明显观察到相互堆叠的层状叠聚体，呈面-面叠聚体状排列18，孔隙进一步增大和分散。而在 Cu2+Pb2+乙醇复合污染作用下，片状的叠聚体更为分散，孔隙更为发达。以上分析表明，随污染作用的增强，膨润土发生絮凝作用，由较为均匀密实的土体逐渐变为团聚体，直至成为片状的叠聚体。产生这种现象的原因如下：在污染物作用下，膨润土双电层压缩，厚度变小，使土颗粒的分散性降低发生絮凝，宏观表现为自由膨胀指数减小，在此过程中，孔隙不断发育扩展。可以预见，污染作用下膨润土膨胀性能受到抑制，相比无污染情况孔隙更加发育，渗透系数增大，材料对污染物的阻隔能力下降。4结论1）重金属会抑制膨润土的膨胀性能，对防污性能不利，在同一浓度下，Cu2+抑制膨润土膨胀的效果更为明显；乙醇溶液在浓度较低时（4 000mg/L）对膨润土的膨胀表现为弱促进作用，如浓度继续增大则表现为抑制作用。2）Cu2+或 Pb2+能够有效抑制乙醇对钠基膨润土膨胀性能的弱促进作用，使产生促进作用的乙醇浓度上限变小；当重金属总浓度较高时，促进作用消失，膨润土的自由膨胀指数随乙醇浓度增加而变小，但是整体下降幅度不大。3）膨润土受 Cu2+或 Pb2+污染后，随污染物浓度增加，其微观特性由分散性良好、质地均匀、结构致密的土体逐渐演化为团聚体和片状叠聚体，在此过程中孔隙不断发育扩展，防渗性能随污染物的增加而不断弱化。土粒随机排列土粒随机排列（a）去离子水（b）4 000 mg/L 乙醇团聚体（c）1 000 mg/L Pb2+（d）1 000 mg/L Cu2+片状叠聚体（e）1 000 mg/L Cu2+1 000 mg/L Pb2+（f）1 000 mg/L Cu2+1 000 mg/L Pb2+4 000 mg/L 乙醇图 6不同污染作用下钠基膨润土放大 5 000 倍的扫描电镜图Figure 6SEM of Na-bentonite under the influence of differentpollutions（5 000 times）团聚体片状叠聚体陈宏信，等.复合污染作用下膨润土的防渗性能研究 67环境卫生工程2023 年 2 月第 31 卷第 1 期参考文献：1 环境保护部，国土资源部.全国土壤污染状况调查公报 R.2014.Ministry of Environmental Protection，Ministry of Land and Resources.National soil pollution survey bulletin R.2014.2 薛成杰，方战强，王炜.电子废物拆解场地复合污染土壤修复技术研究进展 J.环境污染与防治，2021，43（1）：103-108.XUE C J，FANG Z Q，WANG W.Review on remediation technology of composite polluted soil in electronic waste dismantling siteJ.Environmental Pollution and Control，2021，43（1）：103-108.3 龙於洋，胡立芳，沈东升，等.城市生活垃圾中重金属污染研究进展 J.科技通报，2007，23（5）：760-764.LONG Y Y，HU L F，SHEN D S，et al.Research progress ofheavy metal pollution in municipal solid wasteJ.Bulletin ofScience and Technology，2007，23（5）：760-764.4 贾陈忠，张彩香，刘松.垃圾渗滤液对周边水环境的有机污染影响：以武汉市金口垃圾填埋场为例 J.长江大学学报（自然版），2012，9（5）：22-25.JIA C Z，ZHANG C X，LIU S.The impact of landfill leachate onthe organic pollution of the surrounding water 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