导模法生长Er_Lu_2O_3连续激光特性_张萌.pdf

第 44 卷 第 2 期2023年 2 月Vol.44 No.2Feb.,2023发光学报CHINESE JOURNAL OF LUMINESCENCE导模法生长 Er Lu2O3连续激光特性张萌1，王贵吉2，梁洋洋3，苏纯云3，贾文增3，尹延如2*，李涛1，3（1.山东大学 信息科学与工程学院，山东 青岛266237；2.山东大学 晶体材料国家重点实验室，山东 济南250100；3.山东大学 激光与红外系统集成技术教育部重点实验室，山东 青岛266237）摘要：导模法是一种超高熔点晶体的有效生长方法，可以生长高质量、大尺寸、高掺杂的 Er Lu2O3晶体。本文测试了导模法生长的 Er Lu2O3晶体的荧光发射谱及连续激光特性，在室温下获得了斜效率为 23.1%的 2.85 m 连续激光输出，最高输出功率 5.24 W。80 min 功率 RMS（Root mean square）稳定性优于 1.4%，不同输出功率水平的激光光束质量 M2因子优于 2.17。实验结果表明，导模法生长的 Er Lu2O3激光晶体具备输出高功率、高效率中红外激光的能力。关键词：激光器；固体激光器；3 m；Er Lu2O3晶体中图分类号：O482.31 文献标识码：A DOI：10.37188/CJL.20220324Continuous-wave Laser Properties of Er Lu2O3 Crystal Grown by EFG MethodZHANG Meng1，WANG Guiji2，LIANG Yangyang3，SU Chunyun3，JIA Wenzeng3，YIN Yanru2*，LI Tao1，3（1.School of Information Science and Engineering，Shandong University，Qingdao 266237，China；2.State Key Laboratory of Crystal Materials，Shandong University，Jinan 250100，China；3.Key Laboratory of Laser&Infrared System（Shandong University），Ministry of Education，Qingdao 266237，China）*Corresponding Author，E-mail：Abstract：As an excellent crystal growth method，the EFG（Edge-defined film-fed growth）method is excepted to grow Er Lu2O3 crystal with high quality，large size and high doping concentrations.In this letter，the fluorescence spectrum and continuous-wave（CW）laser performances of Er Lu2O3 crystal grown by EFG method have been characterized.A 2.85 m CW laser with a slope efficiency of 23.1%was realized at room temperature，and the maximum output power was 5.24 W.The RMS（Root mean square）power stability is better than 1.4%during 80 min，and the M2 factor of laser beam quality at different power levels is better than 2.17.The experimental results demonstrate that Er Lu2O3 laser gain medium grown by EFG method has the ability to generate high output power and high efficiency mid-infrared laser.Key words：laser；solid-state laser；3 m；Er Lu2O3 crystal1引言中红外人眼安全 3 m 波段光源可以被含羟基（OH）、碳氢键（CH）、氮氢键（NH）、硫氢键（SH）的多种化合物强烈吸收1，因此 3 m 激光在医疗手术2-3、气体监测4、红外对抗5等领域具文章编号：1000-7032（2023）02-0240-06收稿日期：20220905；修订日期：20220926基金项目：国家自然科学基金（62105181，62175132）；山东省自然科学基金（ZR2020MF116）Supported by National Natural Science Foundation of China（62105181，62175132）；Natural Science Foundation of Shandong Province（ZR2020MF116）：共同贡献作者第 2 期张萌，等：导模法生长 Er Lu2O3连续激光特性有重要的应用价值。获得 3 m 中红外激光技术手段包括但不限于非线性光学频率变换、半导体激光技术、量子级联激光技术、稀土离子或过渡金属离子掺杂全固态激光和光纤激光技术等6。相较于通过非线性频率变换、半导体激光技术等手段，可以直接由半导体激光器（LD）泵浦产生 3 m的掺 Er3+固体激光器，因结构紧凑、成本低和转换效率高获得了广泛关注。表 1 总结了室温下 3 m 波段 Er3+掺杂固体连续激光器主要研究进展。其中，在 2012 年,德国汉堡大学采用热交换法生长 Er Lu2O3晶体，在 971 nm 半导体激光器泵浦下，获得了5.9 W的2.85 m连续激光输出7。2020年，Yao等采用Er YAP作为增益介质获得了6.9 W的连续激光输出，斜效率30.6%12，紧接着该课题组又采用 Er Lu2O3陶瓷获得了 6.7 W 的连续激光输出13。值得注意的是，从表格中可以观察到掺杂浓度较低7,9-10,12-13的激光晶体较于掺杂浓度较高8,11的激光晶体具有相对较好的激光性能。掺 Er3+固体激光器通过4I11/2到4I13/2能级跃迁产生3 m 激光，而泵浦波长为 0.97 m，量子亏损严重，大量热沉积造成增益介质内部温度和应力分布不均，导致激光性能退化。热性能优异的基质材料是获得高光束质量、高稳定性中红外激光的关键因素。此外，中红外激光上下能级间带隙较窄，多声子弛豫制约着激光效率的提高，选择声子能量较低的基质材料可以有效地抑制声子弛豫带来的无辐射跃迁。氧化镥（Lu2O3）晶体具有高热导率 （Er Lu2O3在 30 下热导率为 13.28 W m-1 K-1）14和低最大声子能量（618 cm-1）15，是非常有应用前景的中红外激光增益介质材料。然而，倍半氧化物晶体熔点极高（2 400），在如此高的生长温度下，很难找到合适的坩埚材料，单晶制备困难。2020 年以来，Yin 等在 Er Lu2O3单晶生长方面取得了突破性进展14,16，采用导模法定向籽晶技术生长了 25 mm30 mm 的 Er Lu2O3单晶，晶体尺寸的突破为高功率中红外激光器的研制提供了基础。本文实验研究了 Yin等采用导模法生长的Er Lu2O3晶体的发射谱特性和连续激光特性，在室温下获得了斜效率为 23.1%的 2.85 m连续激光输出。2晶体的光谱学性质及连续激光特性2.1晶体的光谱学特性采用 976 nm 光源抽运，用英国 Edinburg 公司FLS920 型号的荧光谱仪在室温下测量 Er Lu2O3晶体荧光发射光谱，测试步长为 5 nm，样品双面抛 光 处 理，掺 杂 浓 度 为 6.54%（at.），尺 寸 为 4 mm4 mm1 mm，发射谱如图 1 所示。用 976 nm光源抽运的 Er Lu2O3晶体在 1 4003 300 nm 范围表 1室温下 3 m 波段 Er3+掺杂固体连续激光器的输出性能Tab.1The CW laser performance of the Er3+-doped solid state laser in 3 m at room temperature年份201272014820189201810201911202012202013激光晶体Er Lu2O3Er GGGEr SrF2Er YGGEr YSGGEr YAPEr Lu2O3掺杂浓度（at.）/%73031030511功率/W5.90.2991.31.380.7456.96.7斜效率/%2713.849.235.431.530.630激光波长/m2.852.82.752.822.922.82.922.851000060004000200008000Intensity/a.u.1 635 nm1 730 nm2 710 nm2 795 nm2 920 nm3 010 nm1500 1750 2000 2250 2500 2750 3000 3250/nm图 1室温下 Er Lu2O3晶体的发射谱Fig.1Emission spectrum of Er Lu2O3 crystal at room temperature241第 44 卷发光学报内有两个荧光波段 1.65 m 和 2.8 m，分别对应 4I13/24I15/2和4I11/24I13/2能级跃迁。由于晶格场的斯塔克效应，荧光谱在 1.65 m 分裂成两个明显的谱峰，分别为 1 635 nm 和 1 730 nm；在 2.8 m则分裂成 4 个明显的谱峰，分别为 2 710，2 795，2 920，3 010 nm，其中在 2 795 nm处的峰值最高。2.2连续激光实验基于 Er Lu2O3晶体的 LD 泵浦的高功率固体激 光 器 实 验 装 置 如 图 2。增 益 介 质 为 3 mm3 mm10 mm 的 Er Lu2O3晶体，掺杂浓度为 6.54%（at.），在 3 m 波段折射率约为 1.88315且端面均做了抛光处理。为了处理晶体的热效应，将晶体侧面包裹铟箔（0.05 mm）后安装在 L 型水冷铜块中并保持温度在13.5。输入镜（IC）是曲率半径为10 000 mm 的凹面镜，在 960990 nm 波段有抗反射涂层，在 2 7002 900 nm 有高反射率涂层。输出镜（OM）分别采用了在 2 6502 950 nm 透过率为 1%、3%、5%且对 960990 nm 高透的平面镜。为了减少空气中水分子对激光的吸收损耗，晶体和两个腔镜紧密放置，受限于镜架结构，整个腔长约为 13 mm。整个系统由瀚宇公司最大功率为60 W 的 VLSM-980-B 多模泵浦源泵浦，泵浦光输出采用光纤耦合方式，耦合光纤的直径为 105 m。L1 和 L2 为准直聚焦耦合系统，泵浦光通过L1 准直，由 L2 聚焦耦合进 Er Lu2O3晶体。L1 和L2 均采用在 6501 050 nm 波段有抗反射涂层的K9平凸透镜。为了准确测量激光的功率，在输出镜后放置一个 45的二向色镜（DM）将激光和未被吸收的泵浦光分离。DM 在 9501 000 nm 波段有抗反涂层，在 2 6502 950 nm波段有高反涂层。为了获得最优的激光输出特性，本实验采用不同耦合比的透镜组（L1,L2）以及不同透射率的输出镜开展连续激光实验。在 35 175 的耦合比下，使用 COHERENT 公司型号为 PowerMax-USB PM150-50 的功率计测量了泵浦光经过耦合透镜组及输入镜后在晶体前后的功率值，得到晶体对泵浦光的吸收效率91.78%。图 3 为激光输出功率在不同条件下随吸收泵浦功率变化的实验结果，表明输出功率随吸收的泵浦功率线性增加。输出镜透射率为 3%，耦合比分别为 35 200（焦距f1=35 mm，f2=200 mm）、35 175（f1=35 mm，f2=175 mm）、35 150（f1=35 mm，f2=150 mm）、35 100（f1=35 mm，f2=100 mm）和 50 100（f1=50 mm，f2=100 mm）的实验结果如图 3（a）所示。相应地，泵浦光光 腰 直 径 经 耦 合 系 统 扩 束 后 分 别 为 600，525，450，300，210 m。当耦合比为 35 100 时获得最佳的激光斜效率，为 22.3%，对应泵浦光的瑞利长度约为 5.5 mm，与晶体长度（10 mm）高度匹配。为了获得最优的斜效率，在最佳的耦合比（35 976 nm LDL1L2ICDMOMEr Lu2O3LD:Laser diodeIC:Input couplerOM:Output mirrorDM:Dichroic mirror图 2实验装置图Fig.2Experimental setup3.52.51.50.54.5Output power/W0510152025Absorbed pump power/W01.02.03.04.05.05.56.030f1f2=35 200f1f2=35 175f1f2=35 150f1f2=35 100f1f2=50 100=18.0%=18.9%=21.0%=22.3%=18.6%（a）2.00.53.5Output power/W02101416Absorbed pump power/W01.01.52.53.04.020T=5%=23.1%T=3%=22.3%T=1%=15.5%（b）4.54681218图 3连续激光输出功率随吸收泵浦功率变化。（a）透射率 T=3%，耦合比分别为 35 200，35 175，35 150，35 100，50 100；（b）耦合比为 35 100，透射率 T=5%，3%，1%。Fig.3The variation of CW laser output power versus the absorbed pump power.（a）T=3%，f1f2=35 200，35 175，35 150，35 100，50 100.（b）f1f2=35 100，T=5%，3%，1%.242第 2 期张萌，等：导模法生长 Er Lu2O3连续激光特性100）下更换了透过率分别为 1%和 5%的输出镜。输出功率如图 3（b）所示，在透过率为 5%、耦合比为 35 100 的条件下，获得了最高的激光斜效率，为 23.1%。图 3（a）中，在耦合比为 35 175、透射率为 3%、斜效率为 18.9%、吸收泵浦功率为 29.8 W 的条件下，获得了 5.24 W 的激光输出，此时晶体损伤，计算热损伤阈值为 1.38104 W/cm2，优于日本生长的 Er Lu2O3陶瓷13。为保护晶体，后续实验均在低泵浦功率下完成。在透射率为 5%、耦合比为 35 100 的条件下分别测量了光谱、激光光束质量及功率稳定性。使用 Thorlabs公司的 OSA207C傅里叶变换光谱分析仪测得了 Er Lu2O3激光器在不同输出功率下的光谱。如图 4 所示，激光光谱的半高宽均在 0.51.3 nm 附近变化。当输出功率低于 0.58 W，可以观察到激光光谱仅出现在 2 7202 740 nm 区域；随着输出功率从 0.58 W 增加到 1.13 W 时，激光在2 845 nm 出现并逐渐占主导地位，同时激光在2 740 nm 附近变弱并逐渐消失。可以看出，激光的发射波长随泵浦功率增加而发生了红移。这一现象产生的主要原因为：Er Lu2O3激光晶体下能级寿命较长，在激光运转过程中下能级残余粒子对 2 7202 740 nm 波段的激光存在激发态吸收作用7,17。因此，随着泵浦功率的提高，长波长激光 （2 845 nm）在增益竞争中逐渐占据优势。在输出功率分别为 1，2，3 W 时，采用刀口法测量了光斑两个正交方向的光束质量因子 M2，如图 5 所示。图 5（a）为 x方向光斑直径随刀口位置的变化，图 5（b）为 y 方向光斑直径随刀口位置的变 化。当 输 出 功 率 为 1 W 时，Mx2=1.28，My2=1.37；当输出功率为 2 W 时，Mx2=1.24，My2=1.81；当输出功率为 3 W 时，Mx2=2.17，My2=1.91。可以看到，光束质量因子 M2随输出功率的增加而增大。输出功率的稳定性也是表征激光器性能的重要参数。使用 COHERENT 公司型号为 PowerMzx-USB PM10-19C 的功率计分别测试了不同输出功率水平的 80 min稳定性，如图 6所示，输出功率为0.6Beam diameter/mm0510152025Position/mm00.20.40.81.030（a）Output power=1 WM2x =1.28Output power=2 WM2x =1.24Output power=3 WM2x =2.170.6Beam diameter/mm0510152025Position/mm00.20.41.01.230（b）Output power=1 WM2y =1.37Output power=2 WM2y =1.810.8Output power=3 WM2y =1.91图 5不同输出功率下光束质量因子 M2的测量结果。（a）x方向；（b）y方向。Fig.5Typical M2 measurement results at different output power.（a）x direction.（b）y direction.2700 2720 27402760 278028002820284028602880/nm3.663.17Output power/W1.862.5400.20.40.60.81.0Normalized intensity1.130.58图 4透射率 T=5%、耦合比 f1f2=35 100条件下激光波长随输出功率变化。Fig.4The laser wavelength varies with the laser output power of T=5%and f1f2=35 1002.92.82.72.62.12.01.91.11.00.910200304050607080t/minOutput power/W图 6不同输出功率水平的功率稳定性Fig.6The power stability at different output power levels243第 44 卷发光学报0.97，2.03，2.77 W 的 RMS稳定性分别为 1.18%、1.39%、0.96%。3结论本文以采用导模法生长的 Er Lu2O3晶体作为增益介质，对其光谱学性质及连续激光性能进行了实验研究。在 976 nm泵浦光的抽运下，测得了 Er Lu2O3晶体在1 4003 300 nm波段的荧光发射光谱。在泵浦光直径为 525 m、输出镜透射率为 3%的条件下，Er Lu2O3晶体在2.85 m产生了5.24 W连续激光输出功率，斜效率为18.9%，对应吸收的泵浦光功率为 29.8 W。通过改变泵浦光斑直径以及更换透射率不同的输出镜，激光斜效率进一步提高到23.1%，光束质量因子M2优于2.17，功率RMS稳定性优于 1.4%。本文首次采用国内自主生长的 Er Lu2O3（6.54%（at.）激光晶体，获得超 5 W 的 3 m连续激光输出。同时，本实验室使用德国热交换法制备的Er Lu2O3（7%（at.）激光晶体，在相同条件下获得了8 W以上输出功率，对比发现，国产激光晶体的发光性能相较国际水平仍存在较大差距。从激光晶体制备方面，应着力提高激光晶体制备质量，降低激光晶体散射截面，提高晶体损伤阈值；在激光器研发方面，应着力于设计使用散热性能更好的铜块，引入更加精准控温的TEC（Thermo electric cooler）提高晶体热场均匀性。本文报道的研究工作对于实现高功率、高效率中红外激光器具有重要意义。本文专家审稿意见及作者回复内容的下载地址：http:/ ROTHMAN L S，RINSLAND C P，GOLDMAN A，et al.The HITRAN molecular spectroscopic database and HAWKS（HITRAN atmospheric workstation）：1996 edition J.J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer，1998，60（5）：665-710.2 TOOR F，JACKSON S，SHANG X M，et al.Mid-infrared lasers for medical applications：introduction to the feature issue J.Biomed.Opt.Express，2018，9（12）：6255-6257.3 SKORCZAKOWSKI M，SWIDERSKI J，PICHOLA W，et al.Mid-infrared Q-switched 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