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单击此处编辑母版标题样式,单击此处编辑母版文本样式,第二级,第三级,第四级,第五级,*,*,A Mesoporous Indium MetalOrganic Framework:Remarkable Advances in Catalytic Activity for Strecker Reaction of Ketones,介孔铟金属有机框架:显着的催化活性对酮的,Strecker反应的进展,D,aniel Reinares-Fisac,Lina Mara Aguirre-Daz,Marta Iglesias,Natalia Snejko,Enrique Gutierrez-Puebla,M.Angeles Monge,*and Felipe Gandara*,J.Am.Chem.Soc.2016,138,90899092,主要内容,研究背景,设计实验,结果讨论,研究背景,1,MOF,的特征是大的内表面积、均匀的空隙、空腔的尺寸可测,使其可以作为底物大小,选择性的催化剂,新型非均相路易斯酸催化剂的开发是重要的,因为大量的有机转化需要使用这种多相催化剂,它提供了明显的优点:再利用和可回收性,。,2,在Strecker多组分反应(MCR)中在一锅中进行,发现可以调节固体的活性以解决反应中涉及的不同步骤,获得所需的产品。它们需要使用高活性和选择性的催化剂以避免形成副产物作为副反应的结果。此外,存在足够大的孔和孔径尺寸允许所涉及分子的扩散是一个主要,设计新催化剂的,目标。,设计实验,Strecker反应用于制备-氨基腈,然而,转化率低。通常在使用酮时获得,限制了它们在该反应中的用途。因此,新的活性催化剂需要允许使用取代的酮。,合成,InPF-110,在釜中,用预先在105下干燥过夜的 In(NO3),3,xH2O(0.33mmol),99mg,三(4-羧基苯基)苯(H,3,btb;0.15mmol)。然后,将它们溶解在2.5mLDMF中,并加入0.8mL的硝酸。将容器密封并置于150的预热烘箱中4小时,并冷却至室温。离心并用DMF和甲醇,乙醇和/或水洗涤后,得到纯的白色针状晶体,。,H,3,btb接头与三聚体In-SBU组合以产生InPF-110。C是黑色,O是红色,In原子是蓝色多面体。L=溶剂配体(水,甲醇,乙醇)。,(,a,),InPF-110中的三聚无机SBU通过直接连接甲酸阴离子形成链。,(b)将链条考虑为杆状SBU导致拓扑结构为简化的npo-e网络。,(,a,)InPF-110的,N,2,吸附等温线。空和填充符号分别表示吸附和解吸点。,(b)计算的和实验的PXRD图案的InPF-110计算(灰色),InPF-110实验(蓝色),MOF InPF-110的红外透射光谱,合成的InPF-110的TG-DTA曲线,。,活化的InPF-110的TG-DTA曲,线,。,热重量分析后的残余物的粉末X射线衍射,根据In,2,O,3,PXRD ICSD模式640179.5拟合,在苯乙酮的3C-Strecker反应中使用的几种均相和非均相催化剂的催化活性,在与苯乙酮,苯胺和三甲基甲硅烷基氰化物的3C-Strecker反应中不同p-MOF的催化活性,。,筛选催化剂负载,催化机理,InPF-110的空间填充表示,活性位点与苯胺的相互作用。,骨架原子是白色的,除了铟,它们是,蓝色。苯胺碳和氮原子是,分别,黑色和绿色,,Thank you,
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